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YBa2Cu3O6.96（YBCO）セラミックにおいて、青色レーザー照射によって50～300 Kの温度範囲で顕著な光起電力効果が発現することを報告します。この効果は、YBCOの超伝導性とYBCO-金属電極界面に直接関係しています。YBCOが超伝導状態から抵抗状態へ遷移すると、開路電圧Vocと短絡電流Iscの極性が反転します。超伝導体と常伝導金属界面には電位差が存在し、これが光誘起電子正孔対に分離力を与えることが示されます。この界面電位差は、YBCOが超伝導状態にあるときにはYBCOから金属電極へと向かい、YBCOが非超伝導状態にあるときには逆方向に切り替わります。この電位の起源は、YBCOが超伝導状態にある際の金属-超伝導体界面における近接効果に容易に関連付けることができ、その値はレーザー強度502 mW/cm2、50 Kで約10–8 mVと推定されます。常伝導状態のp型材料YBCOとn型材料のAgペーストを組み合わせると、擬似pn接合が形成され、これが高温におけるYBCOセラミックスの光起電力挙動に関与します。本研究の成果は、光子電子デバイスの新たな応用への道を開き、超伝導体-金属界面における近接効果の解明に新たな光を当てる可能性を秘めています。
高温超伝導体における光誘起電圧は 1990 年代初頭に報告され、それ以来広範囲に研究されてきましたが、その性質とメカニズムは未だ解明されていません1,2,3,4,5。特に、YBa2Cu3O7-δ (YBCO) 薄膜6,7,8 は、エネルギーギャップを調整できるため、光起電力 (PV) セルとして集中的に研究されています9,10,11,12,13。しかし、基板の高い抵抗は常にデバイスの変換効率の低下につながり、YBCO の主要な PV 特性がマスクされてしまいます8。本稿では、50 K から 300 K (Tc 約 90 K) の範囲で、YBa2Cu3O6.96 (YBCO) セラミックに青色レーザー (λ = 450 nm) を照射することにより誘起される顕著な光起電力効果を報告する。 YBCOが超伝導相から抵抗状態へ転移する際、開路電圧Vocと短絡電流Iscの極性が反転する。超伝導体と常伝導金属の界面には電位が存在し、これが光誘起電子正孔対に分離力を与えると考えられる。この界面電位は、YBCOが超伝導状態にあるときにはYBCOから金属電極へと向かい、試料が非超伝導状態にあるときには反対方向に切り替わる。この電位の起源は、YBCOが超伝導状態にあるときの金属-超伝導界面における近接効果14,15,16,17に自然と関連していると考えられ、その値はレーザー強度502 mW/cm2で50 Kにおいて約10−8 mVと推定される。常伝導状態のp型材料YBCOとn型材料Agペーストを組み合わせると、おそらく擬似pn接合が形成され、これが高温におけるYBCOセラミックスのPV挙動に関与すると考えられる。私たちの観察は、高温超伝導YBCOセラミックにおけるPV効果の起源をさらに解明し、高速受動光検出器などの光電子デバイスへの応用への道を開きます。
図1a～cは、50 KにおけるYBCOセラミックサンプルのIV特性を示しています。光照射がない場合、サンプル両端の電圧は電流が変化してもゼロのままです。これは超伝導材料の特性です。レーザービームを陰極に照射すると、明らかな光起電力効果が現れます（図1a）。I軸に平行なIV曲線は、レーザー強度の増加に伴い下方に移動します。電流が流れていない場合でも、負の光誘起電圧（開放電圧Vocと呼ばれることが多い）が発生していることがわかります。IV曲線の傾きがゼロであることは、レーザー照射下でもサンプルが超伝導状態にあることを示しています。
(a–c) および 300 K (e–g) における金属-超伝導体接合の模式図を d に示す。レーザー光を陰極と陽極に向けて測定した YBCO の常伝導状態の電流電圧特性を、それぞれ e と g に示す。 50 Kの結果とは対照的に、直線の傾きがゼロではないことから、YBCOは通常の状態にあることがわかります。Vocの値は光強度に応じて逆方向に変化しており、異なる電荷分離メカニズムが働いていることを示しています。300 Kにおける可能性のある界面構造は、hjに示されています。リード線付きのサンプルの実際の写真です。
超伝導状態にある酸素に富むYBCOは、その非常に小さなエネルギーギャップ（Eg）9,10 により、太陽光のほぼ全スペクトルを吸収し、電子正孔対（e-h）を生成します。光子吸収によって開回路電圧Vocを生成するには、光生成したe-h対を再結合が起こる前に空間的に分離する必要があります18。図1iに示すように、陰極と陽極に対して負のVocは、金属-超伝導体界面に電位が存在し、電子を陽極へ、正孔を陰極へ掃引していることを示唆しています。もしこれが事実であれば、陽極において超伝導体から金属電極へ向かう電位も存在するはずです。したがって、陽極近傍の試料領域を照射すれば、正のVocが得られるはずです。さらに、レーザースポットが電極から離れた領域に向けられている場合、光誘起電圧は発生しないはずです。図1b、cからわかるように、これは確かにその通りです。
光スポットがカソード電極からサンプルの中心（界面から約1.25 mm離れた位置）に移動すると、レーザー強度を最大値まで増加させても、IV曲線の変化やVocは観察されません（図1b）。当然ながら、この結果は、光誘起キャリアの寿命が限られていること、およびサンプル内に分離力が存在しないことに起因します。サンプルが照射されるたびに電子-正孔対が生成されますが、レーザースポットがどの電極からも遠く離れた領域に照射された場合、ほとんどのe-h対は消滅し、光起電力効果は観察されません。レーザースポットをアノード電極に移動させると、I軸に平行なIV曲線はレーザー強度の増加に伴って上方に移動します（図1c）。アノードの金属-超伝導体接合にも同様の電界が存在します。ただし、今回は金属電極が試験システムの正極端子に接続されています。レーザーによって生成された正孔はアノード端子に押し出され、正のVocが観察されます。ここで提示された結果は、超伝導体から金属電極に向かう界面電位が実際に存在することを示す強力な証拠を提供します。
300 K における YBa2Cu3O6.96 セラミックの光起電力効果を図 1e ～ g に示します。光照射がない場合、サンプルの IV 曲線は原点を横切る直線になります。この直線は、カソードリードに照射されるレーザー強度が増加するにつれて、元の直線と平行に上方向に移動します (図 1e)。光起電力デバイスには、重要な 2 つの極限ケースがあります。短絡状態は、V = 0 のときに発生します。この場合の電流は、短絡電流 (Isc) と呼ばれます。2 番目の極限ケースは、R→∞、つまり電流がゼロのときに発生する開回路状態 (Voc) です。図 1e は、50 K で得られた結果とは対照的に、Voc が正であり、光強度の増加とともに増加することを明確に示しています。一方、負の Isc は光照射とともに大きさが増加することが観測されますが、これは通常の太陽電池の典型的な動作です。
同様に、レーザービームを電極から遠く離れた領域に照射した場合、V(I)曲線はレーザー強度に依存せず、光起電力効果は現れません（図1f）。50Kでの測定と同様に、IV曲線はアノード電極へのレーザー照射と反対方向に移動しました（図1g）。このYBCO-Agペースト系において、サンプルの異なる位置にレーザーを照射し、300Kで得られたこれらの結果はすべて、50Kで観測されたものとは逆の界面電位を示すことと一致しています。
超伝導YBCOでは、転移温度Tc以下でほとんどの電子がクーパー対に凝縮します。金属電極内では、すべての電子が特異形のままです。金属-超伝導体界面付近では、特異電子とクーパー対の両方に大きな密度勾配があります。金属材料内の多数キャリア特異電子は超伝導領域に拡散し、YBCO領域の多数キャリアクーパー対は金属領域に拡散します。特異電子よりも多くの電荷を運び、移動度が大きいクーパー対がYBCOから金属領域に拡散するため、正に帯電した原子が取り残され、空間電荷領域に電界が発生します。この電界の方向は、図1dの模式図に示されています。空間電荷領域付近への入射光子照射により、eh対が生成され、分離されて掃き出され、逆バイアス方向に光電流が発生します。電子は内蔵電界から抜け出すとすぐに対になって凝縮され、抵抗なくもう一方の電極へと流れていきます。この場合、レーザービームが負極付近を向いているとき、Vocは設定極性とは逆になり、負の値を示します。Vocの値から、界面の電位を推定できます。2つの電圧リード間の距離dは約5×10−3m、金属-超伝導体界面の厚さdiは、YBCO超伝導体のコヒーレンス長（約1nm）19,20と同じ桁でなければなりません。Vocの値を0.03mVとすると、金属-超伝導体界面の電位Vmsは、レーザー強度が502mW/cm2のとき、50Kで約10−11Vと評価されます。
ここで強調しておきたいのは、光誘起電圧は光熱効果では説明できないということです。超伝導体 YBCO のゼーベック係数は Ss = 021 であることが実験的に確立されています。銅リード線のゼーベック係数は SCu = 0.34–1.15 μV/K3 の範囲です。最大レーザー強度が 50 K のとき、レーザースポットでの銅線の温度はわずか 0.06 K 上昇します。これにより、図 1 (a) で得られた Voc よりも 3 桁小さい 6.9 × 10−8 V の熱起電力が生成されます。熱電効果は実験結果を説明するには小さすぎることは明らかです。実際、レーザー照射による温度変化は 1 分以内に消失するため、熱効果の寄与は無視しても問題ありません。
室温での YBCO の光起電力効果は、ここでは異なる電荷分離メカニズムが関与していることを明らかにしています。 超伝導 YBCO は通常の状態では正孔を電荷キャリアとする p 型材料ですが22,23、金属 Ag ペーストは n 型材料の特性を持っています。 pn 接合と同様に、銀ペースト内の電子と YBCO セラミック内の正孔の拡散により、界面で YBCO セラミックを指す内部電界が形成されます (図 1h)。 この内部電界が分離力を生み出し、図 1e に示すように室温で YBCO-Ag ペースト システムに正の Voc と負の Isc をもたらします。 一方、Ag-YBCO は p 型ショットキー接合を形成する可能性があり、これも前述のモデルと同じ極性の界面電位をもたらします24。
YBCO の超伝導転移中の光起電力特性の詳細な変化過程を調べるために、選択したレーザー強度でカソード電極を照射しながら、80 K でのサンプルの IV 曲線を測定した (図 2)。レーザー照射がない場合、サンプル全体の電圧は電流に関係なくゼロを維持し、80 K でサンプルが超伝導状態であることを示しています (図 2a)。50 K で得られたデータと同様に、I 軸に平行な IV 曲線は、レーザー強度の増加とともに、臨界値 Pc に達するまで下に移動します。この臨界レーザー強度 (Pc) を超えると、超伝導体は超伝導相から抵抗相に転移します。超伝導体内に抵抗が現れるため、電流とともに電圧が増加し始めます。その結果、IV 曲線は I 軸および V 軸と交差し始め、最初は負の Voc と正の Isc になります。光強度がわずかに増加すると、Iscは正から負へ、Vocは負から正へと変化し、原点を通過します（光起電力特性、特にIscの値は光照射に対して非常に敏感であり、図2bでより明確に確認できます）。利用可能な最大レーザー強度では、IV曲線は互いに平行になり、YBCOサンプルが通常の状態であることを示します。
レーザースポットの中心はカソード電極の周囲に配置されています（図1i参照）。a、異なるレーザー強度で照射されたYBCOのIV曲線。b（上）、開放電圧Vocと短絡電流Iscのレーザー強度依存性。サンプルが超伝導状態にある場合、IV曲線はI軸と平行になるため、低光強度（< 110 mW/cm2）ではIsc値を取得できません。b（下）、レーザー強度の関数としての微分抵抗。
80 K における Voc と Isc のレーザー強度依存性を図 2b (上) に示します。光起電力特性は、光強度の 3 つの領域で考察できます。最初の領域は 0 から Pc の間で、この領域では YBCO は超伝導であり、Voc は負で光強度とともに減少 (絶対値が増加) し、Pc で最小値に達します。2 番目の領域は Pc から別の臨界強度 P0 までで、光強度の増加とともに Voc は増加しますが Isc は減少し、P0 で両方ともゼロになります。3 番目の領域は、YBCO が通常状態に達するまでの P0 より上の領域です。Voc と Isc はどちらも領域 2 と同じように光強度とともに変化しますが、臨界強度 P0 を超えると極性が逆になります。P0 の重要性は、この特定の時点で光起電力効果が存在せず、電荷分離メカニズムが定性的に変化するという点にあります。
明らかに、この系の光起電力特性は、YBCO の超伝導および超伝導転移に密接に関係している。図 2b (下) に、YBCO の微分抵抗 dV/dI をレーザー強度の関数として示す。前述のように、クーパー対拡散による界面の内蔵電位は、超伝導体から金属へ向かう。50 K で観測されたものと同様に、光起電力効果はレーザー強度を 0 から Pc に増加させると増強される。レーザー強度が Pc よりわずかに高い値に達すると、IV 曲線が傾き始め、サンプルの抵抗が現れ始めるが、界面電位の極性はまだ変化しない。光励起による超伝導への影響は、可視光または近赤外領域で調査されている。基本的なプロセスはクーパー対を分解して超伝導を破壊することですが25,26、場合によっては超伝導転移が促進され27,28,29、新しい超伝導相が誘発されることさえあります30。 Pc で超伝導がないのは、光誘起対破壊によるものです。ポイント P0 では、インターフェース全体の電位がゼロになり、この特定の光照射強度下ではインターフェースの両側の電荷密度が同じレベルに達することを示します。レーザー強度をさらに増加させると、さらに多くのクーパー対が破壊され、YBCO は徐々に p 型材料に戻ります。インターフェースの特徴は、電子とクーパー対の拡散の代わりに、電子と正孔の拡散によって決定されるようになり、その結果、インターフェースの電界の極性反転と、その結果として正の Voc につながります (図 1d、h を比較)。非常に高いレーザー強度では、YBCOの微分抵抗は常伝導状態に対応する値に飽和し、VocとIscはともにレーザー強度に対して直線的に変化する傾向がある（図2b）。この観察結果は、常伝導状態のYBCOにレーザーを照射しても、その抵抗率や超伝導体-金属界面の特性は変化せず、電子-正孔対の濃度のみが増加することを示しています。
温度が光起電力特性に及ぼす影響を調べるため、金属超伝導体のカソードに強度 502 mW/cm2 の青色レーザーを照射しました。50 K から 300 K の間の選択された温度で得られた IV 曲線を図 3a に示します。開回路電圧 Voc、短絡電流 Isc、および微分抵抗はこれらの IV 曲線から取得でき、図 3b に示されています。光照射がない場合、さまざまな温度で測定されたすべての IV 曲線は予想どおり原点を通過します (図 3a の挿入図)。システムが比較的強いレーザービーム (502 mW/cm2) で照射された場合、IV 特性は温度の上昇とともに劇的に変化します。低温では、IV 曲線は I 軸に平行な直線で、Voc の値は負です。この曲線は温度の上昇とともに上方に移動し、臨界温度 Tcp で徐々に傾斜がゼロではない直線に変わります (図 3a (上))。すべてのIV特性曲線は、第3象限の点を中心に回転しているように見えます。Vocは負の値から正の値に増加する一方で、Iscは正の値から負の値に減少します。YBCOの本来の超伝導転移温度Tcを超えると、IV曲線は温度によってかなり異なる変化を示します（図3a下部）。まず、IV曲線の回転中心は第1象限に移動します。次に、温度の上昇に伴ってVocは減少し続け、Iscは増加します（図3b上部）。最後に、IV曲線の傾きは温度とともに直線的に増加し、YBCOの抵抗温度係数は正になります（図3b下部）。
502 mW/cm2 レーザー照射下における YBCO-Ag ペースト システムの光起電力特性の温度依存性。
レーザースポットの中心はカソード電極の周囲に位置している（図1i参照）。a, 50 Kから90 K（上）および100 Kから300 K（下）まで、それぞれ5 Kおよび20 Kの温度増分で得られたIV曲線。挿入図aは、暗状態での様々な温度におけるIV特性を示している。すべての曲線は原点と交差している。b, 開放電圧Vocと短絡電流Isc（上）、およびYBCOの微分抵抗dV/dI（下）の温度関数。ゼロ抵抗超伝導転移温度TcpはTc0に近すぎるため示されていない。
図 3b から、3 つの臨界温度がわかります。Tcp はこの温度を超えると YBCO は非超伝導になります。Tc0 では Voc と Isc の両方がゼロになり、Tc はレーザー照射がない場合の YBCO の元々の超伝導転移温度です。Tcp が約 55 K 未満の場合、レーザー照射された YBCO はクーパー対の濃度が比較的高い超伝導状態になります。レーザー照射の効果は、光起電力電圧と電流を生成することに加えて、クーパー対濃度を減らすことで、ゼロ抵抗超伝導転移温度を 89 K から約 55 K に下げることです (図 3b の下部)。温度が上昇するとクーパー対も分解され、インターフェースの電位が低下します。その結果、同じ強度のレーザー照射を適用しても、Voc の絶対値は小さくなります。インターフェース電位は温度の上昇とともにどんどん小さくなり、Tc0 でゼロになります。この特殊な点では、光誘起電子正孔対を分離する内部電場が存在しないため、光起電力効果は発生しません。この臨界温度を超えると、Agペースト中の自由電荷密度がYBCO中の自由電荷密度よりも大きいため、電位の極性反転が起こります。YBCOは徐々にp型材料に戻ります。ここで強調したいのは、VocとIscの極性反転は、転移の原因に関わらず、ゼロ抵抗超伝導転移直後に発生するということです。この観察結果は、金属-超伝導体界面電位に関連する光起電力効果と超伝導との相関関係を初めて明確に示しています。超伝導体-常伝導金属界面を横切るこの電位の性質は、過去数十年にわたり研究の焦点となってきましたが、未だ解明されていない多くの疑問が残っています。光起電力効果の測定は、この重要な電位の詳細（強度や極性など）を解明し、高温超伝導近接効果の解明につながる有効な手段となる可能性があります。
Tc0 から Tc への温度のさらなる上昇は、クーパー対の濃度の低下とインターフェース電位の増大を招き、結果として Voc が大きくなります。Tc ではクーパー対濃度がゼロになり、インターフェースの内蔵電位が最大に達して、Voc が最大になり、Isc が最小になります。この温度範囲での Voc と Isc (絶対値) の急激な増加は、強度 502 mW/cm2 のレーザー照射によって ΔT が約 3 K から約 34 K に広がる超伝導転移に対応します (図 3b)。Tc を超える通常の状態では、開回路電圧 Voc は温度とともに低下します (図 3b の上部)。これは、pn 接合に基づく通常の太陽電池での Voc の線形動作に似ています31,32,33。レーザー強度に強く依存する Voc の温度変化率 (-dVoc/dT) は、通常の太陽電池よりもはるかに小さいですが、YBCO-Ag 接合の Voc の温度係数は太陽電池と同じ桁です。通常の太陽電池デバイスの pn 接合のリーク電流は温度上昇とともに増加するため、温度上昇とともに Voc は低下します。この Ag-超伝導体システムで観測される直線的な IV 曲線は、第一に界面電位が非常に小さいこと、第二に 2 つのヘテロ接合が背中合わせに接続されていることから、リーク電流の測定を困難にしています。それでも、このリーク電流の温度依存性が、実験で観測された Voc の挙動に関係している可能性が非常に高いと思われます。定義によれば、Isc は、合計電圧がゼロになるように Voc を補償する負の電圧を生成するために必要な電流です。温度が上昇すると Voc が小さくなるため、負の電圧を生成するために必要な電流が少なくなります。さらに、YBCO の抵抗は Tc を超える温度とともに直線的に増加します (図 3b の下部)。これも高温での Isc の絶対値が小さくなることに寄与します。
図2、3に示した結果は、カソード電極周辺にレーザーを照射することで得られたものであることに注意してください。レーザースポットをアノードに当てて測定を繰り返した結果、VocとIscの極性が反転していることを除けば、同様のIV特性と光起電力特性が観測されました。これらのデータはすべて、超伝導体と金属の界面に密接に関連する光起電力効果のメカニズムを示唆しています。
要約すると、レーザー照射された超伝導YBCO-Agペースト系のIV特性が、温度とレーザー強度の関数として測定された。50～300Kの温度範囲で顕著な光起電力効果が観測された。光起電力特性はYBCOセラミックスの超伝導性と強く相関していることが判明した。光誘起超伝導から非超伝導への転移直後に、VocとIscの極性反転が起こる。一定のレーザー強度で測定されたVocとIscの温度依存性も、サンプルが抵抗性になる臨界温度で明確な極性反転を示している。レーザースポットをサンプルの異なる部分に配置することにより、界面を横切る電位が存在し、それが光誘起電子-正孔対に分離力を与えることを示す。この界面電位は、YBCOが超伝導のときはYBCOから金属電極に向かっており、サンプルが非超伝導になると反対方向に切り替わる。この電位の起源は、YBCOが超伝導状態にある際の金属-超伝導体界面における近接効果に自然と関連していると考えられ、レーザー強度502 mW/cm2で50 Kにおいて約10−8 mVと推定されます。常伝導状態のp型材料YBCOとn型材料Agペーストを接触させると、擬似pn接合が形成され、これが高温におけるYBCOセラミックスの光起電力挙動に関与します。上記の観察結果は、高温超伝導YBCOセラミックスにおけるPV効果の解明に新たな光を当て、高速受動光検出器や単一光子検出器などの光電子デバイスへの新たな応用への道を開くものです。
光起電力効果の実験は、厚さ 0.52 mm、8.64 × 2.26 mm2 の長方形の YBCO セラミックサンプルで行われ、レーザースポットサイズが半径 1.25 mm の連続波青色レーザー (λ = 450 nm) で照射されました。薄膜サンプルではなくバルクサンプルを使用することで、基板の複雑な影響に対処することなく超伝導体の光起電力特性を調べることができます6,7。さらに、バルク材料は準備手順が簡単でコストが比較的低いため有利です。銅のリード線は銀ペーストで YBCO サンプル上に接着され、直径約 1 mm の 4 つの円形電極を形成します。2 つの電圧電極間の距離は約 5 mm です。サンプルの IV 特性は、石英結晶ウィンドウを備えた振動サンプル磁力計 (VersaLab、Quantum Design) を使用して測定しました。
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この研究は、中国国家自然科学基金（助成番号60571063）、中国河南省基礎研究プロジェクト（助成番号122300410231）の支援を受けて行われました。
FYが論文本文を執筆し、MYHがYBCOセラミックサンプルを作製しました。FYとMYHは実験を実施し、結果を分析しました。FGCはプロジェクト全体とデータの科学的解釈を主導しました。すべての著者が原稿を査読しました。
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Yang, F., Han, M. & Chang, F. 超伝導YBa2Cu3O6.96セラミックスにおける光起電力効果の起源. Sci Rep 5, 11504 (2015). https://doi.org/10.1038/srep11504
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投稿日時: 2020年4月22日