דירעקטע באווייזן פאר עפעקטיווע אולטרא-שנעלע לאדונג צעשיידונג אין עפּיטאַקסיאַל WS2/גראַפֿען העטעראָסטרוקטורן

מיר ניצן צייט- און ווינקל-געבונדענע פאטאעמיסיע ספעקטראסקאפיע (tr-ARPES) צו אויספארשן אולטרא-שנעלע לאדונג טראנספער אין אן עפיטאקסיאלער העטעראסטרוקטור געמאכט פון מאנאלייער WS2 און גראפען. די העטעראסטרוקטור קאמבינירט די בענעפיטן פון א דירעקט-גאפ האלב-קאנדוקטאר מיט שטארקע ספּין-ארביט קאפלינג און שטארקע ליכט-מאטעריע אינטעראקציע מיט די פון א האלב-מעטאל וואס האט מאסעלאזע טרעגער מיט גאר הויכע מאביליטעט און לאנגע ספּין לעבנס-צייטן. מיר געפינען אז, נאך פאטאעקסיטאציע ביי רעזאנאנץ צום A-עקסיטאן אין WS2, טראנספערירן די פאטאעקסיטירטע לעכער שנעל אין די גראפען שיכט בשעת די פאטאעקסיטירטע עלעקטראנען בלייבן אין די WS2 שיכט. דער רעזולטירנדיקער לאדונג-געטיילטער טראנזיענטער צושטאנד ווערט געפונען צו האבן א לעבנס-צייט פון ∼1 ps. מיר צושרייבן אונזערע געפינסן צו אונטערשיידן אין צעשפרייטונג פאזע-פלאץ געפארזכט דורך די רעלאטיווע אויסריכטונג פון WS2 און גראפען בענדס ווי אנטפלעקט דורך הויך-רעזאלוציע ARPES. אין קאמבינאציע מיט ספּין-סעלעקטיווער אפטישער עקסיטאציע, קען די אויסגעפארשטע WS2/גראפען העטעראסטרוקטור צושטעלן א פלאטפארמע פאר עפעקטיווע אפטישע ספּין אינדזשעקציע אין גראפען.

די פארהאן פון אסאך פארשידענע צוויי-דימענסיאנעלע מאטעריאלן האט געעפנט די מעגלעכקייט צו שאפן נייע, לעצטendlich דינע העטעראסטרוקטורן מיט גאר נייע פונקציאנאליטעטן באזירט אויף צוגעפאסטער דיעלעקטרישע סקרינינג און פארשידענע נאנטקייט-אינדוצירטע עפעקטן (1-3). באווייז-פון-פרינציפל דעווייסעס פאר צוקונפטיגע אנווענדונגען אין די פעלדער פון עלעקטראניק און אפטאעלעקטראניק זענען רעאליזירט געווארן (4-6).

דאָ, פאָקוסירן מיר אויף עפּיטאַקסיאַל וואַן דער וואַלס העטעראָסטרוקטורן וואָס באַשטייען פון מאָנאָלייער WS2, אַ דירעקט-גאַפּ האַלב-קאָנדוקטאָר מיט שטאַרק ספּין-אָרביט קאַפּלינג און אַ גרויסע ספּין ספּליטינג פון די באַנד סטרוקטור רעכט צו צעבראָכענע ינווערסיע סימעטריע (7), און מאָנאָלייער גראַפֿען, אַ האַלב-מעטאַל מיט קאָניש באַנד סטרוקטור און גאָר הויך טרעגער מאָביליטי (8), געוואַקסן אויף הידראָגען-טערמינירט SiC(0001). ערשטע אינדיקאַציעס פֿאַר אַלטראַ-שנעל אָפּצאָל אַריבערפירן (9-15) און פּראַקסימאַטי-ינדוסט ספּין-אָרביט קאַפּלינג יפעקץ (16-18) מאַכן WS2/גראַפֿען און ענלעכע העטעראָסטרוקטורן פּראַמאַסינג קאַנדידאַטן פֿאַר צוקונפֿט אָפּטאָעלעקטראָניק (19) און אָפּטאָספּינטראָניק (20) אַפּלאַקיישאַנז.

מיר האָבן זיך גענומען צו אַנטדעקן די רעלאַקסאַציע פּאַטווייז פון פאָטאָגענערירטע עלעקטראָן-לאָך פּאָרן אין WS2/גראַפֿען מיט צייט- און ווינקל-רעזאָלווירטע פאָטאָעמיסיע ספּעקטראָסקאָפּיע (tr-ARPES). פֿאַר דעם צוועק, מיר עקסייטירן די העטעראָסטרוקטור מיט 2-eV פּאָמפּע פּולסן וואָס רעזאָנירן צו די A-עקסיטאָן אין WS2 (21, 12) און אַרויסוואַרפן פאָטאָעלעקטראָנען מיט אַ צווייטן צייט-פאַרהאַלטן פּראָבע פּולס ביי 26-eV פאָטאָן ענערגיע. מיר באַשטימען קינעטישע ענערגיע און עמיסיע ווינקל פון די פאָטאָעלעקטראָנען מיט אַ העמיספעריקאַל אַנאַליזאַטאָר ווי אַ פֿונקציע פון ​​פּאָמפּע-פּראָבע פאַרהאַלטן צו באַקומען אַקסעס צו די מאָמענטום-, ענערגיע- און צייט-רעזאָלווירטע טרעגער דינאַמיק. די ענערגיע און צייט רעזאָלוציע איז 240 meV און 200 fs, ריספּעקטיוולי.

אונדזערע רעזולטאַטן צושטעלן דירעקטע באַווייזן פֿאַר אולטראַ-שנעלע לאָדונג איבערפֿירונג צווישן די עפּיטאַקסיאַל אַליינד שיכטן, באַשטעטיקנדיק ערשטע אינדיקאַציעס באַזירט אויף אַלע-אָפּטישע טעקניקס אין ענלעכע מאַנועל אַסעמבאַלד העטעראָסטרוקטורן מיט אַרביטרער אַזימוטאַלער אַליינמענט פון די שיכטן (9-15). אין דערצו, מיר ווייַזן אַז דעם לאָדונג איבערפֿירונג איז העכסט אַסימעטריש. אונדזערע מעסטונגען אַנטדעקן אַ פריער נישט באַאָבאַכטעט לאָדונג-געטיילט טראַנזיענט שטאַט מיט פאָטאָ-עקסייטעד עלעקטראָנען און לעכער ליגן אין די WS2 און גראַפֿען שיכט, ריספּעקטיוולי, וואָס לעבט פֿאַר ∼1 פּס. מיר ינטערפּריטירן אונדזערע געפֿינסן אין טערמינען פון דיפעראַנסיז אין סקאַטערינג פֿאַזע פּלאַץ פֿאַר עלעקטראָן און לאָך איבערפֿירונג געפֿירט דורך די רעלאַטיווע אַליינמענט פון WS2 און גראַפֿען באַנדס ווי גילוי דורך הויך-רעזאָלוציע ARPES. קאַמביינד מיט ספּין- און טאָל-סעלעקטיוו אָפּטיש עקסייטיישאַן (22-25) WS2/גראַפֿען העטעראָסטרוקטורן קען צושטעלן אַ נייַע פּלאַטפאָרמע פֿאַר עפֿעקטיוו אולטראַ-שנעלע אָפּטיש ספּין ינדזשעקשאַן אין גראַפֿען.

פיגור 1A ווייזט א הויך-רעזאלוציע ARPES מעסטונג באקומען מיט א העליום לאמפ פון דער באנד סטרוקטור צוזאמען די ΓK-ריכטונג פון דער עפּיטאַקסיאַל WS2/גראַפֿען העטעראָסטרוקטור. דער דיראַק קאָן ווערט געפונען צו זיין לאָך-דאָפּט מיטן דיראַק פונקט לאָקירט ∼0.3 eV העכער דעם גלייכגעוויכט כעמישן פּאָטענציאַל. די שפּיץ פון דעם ספּין-ספּליט WS2 וואַלענס באַנד ווערט געפונען צו זיין ∼1.2 eV אונטער דעם גלייכגעוויכט כעמישן פּאָטענציאַל.

(א) גלייכגעוויכט פאָטאָשטראָם געמאָסטן צוזאמען די ΓK-ריכטונג מיט אַן אַנפּאָלאַריזירטער העליום לאָמפּ. (ב) פאָטאָשטראָם פֿאַר נעגאַטיווער פּאָמפּע-פּראָבע פאַרהאַלטונג געמאָסטן מיט פּ-פּאָלאַריזירטע עקסטרעמע אַלטראַוויאָלעט פּולסן ביי 26-eV פאָטאָן ענערגיע. געשטריכלטע גרויע און רויטע ליניעס מאַרקירן די פּאָזיציע פון ​​די ליניע פּראָפילן געניצט צו עקסטראַקט די טראַנזיענט שפּיץ פּאָזיציעס אין פיג. 2. (C) פּאָמפּע-ינדוסט ענדערונגען פון די פאָטאָשטראָם 200 fs נאָך פאָטאָעקסיטאַציע ביי אַ פּאָמפּע פאָטאָן ענערגיע פון ​​2 eV מיט אַ פּאָמפּע פלוענס פון 2 mJ/cm2. געווינס און אָנווער פון פאָטאָעלעקטראָנען זענען געוויזן אין רויט און בלוי, ריספּעקטיוולי. די קעסטלעך ווייַזן די שטח פון אינטעגראַציע פֿאַר די פּאָמפּע-פּראָבע טראַסעס געוויזן אין פיג. 3.

פיגור 1ב ווייזט א tr-ARPES בילד פון דער באנד סטרוקטור נאנט צו די WS2 און גראַפֿען K-פונקטן געמאסטן מיט 100-fs עקסטרעמע אולטראוויאלעט פּולסן ביי 26-eV פאָטאָן ענערגיע ביי נעגאַטיווער פּאָמפּע-פּראָבע פאַרהאַלטונג איידער דער אָנקומען פון דעם פּאָמפּע פּולס. דאָ, איז די ספּין ספּליטינג נישט אויפגעלייזט צוליב מוסטער דעגראַדאַציע און די בייַזייַן פון דעם 2-eV פּאָמפּע פּולס וואָס פאַראורזאַכט פּלאַץ אָפּצאָל בראָדאַנינג פון די ספּעקטראַל פֿעיִקייטן. פיגור 1C ווייזט די פּאָמפּע-ינדוסט ענדערונגען פון דעם פאָטאָשטראָם אין באַצוג צו פיג. 1ב ביי אַ פּאָמפּע-פּראָבע פאַרהאַלטונג פון 200 fs וואו דער פּאָמפּע-פּראָבע סיגנאַל דערגרייכט זיין מאַקסימום. רויטע און בלויע פארבן ווייַזן געווינס און אָנווער פון פאָטאָעלעקטראָנען, ריספּעקטיוולי.

כדי צו אנאליזירן די רייכע דינאמיק מער דעטאלירט, באשטימען מיר ערשט די טראַנזיענטע שפּיץ פּאָזיציעס פון די WS2 וואַלענס באַנד און די גראַפֿען π-באַנד צוזאמען די געשטריכלטע ליניעס אין פיג. 1B ווי דערקלערט אין דעטאל אין די סאַפּלעמענטאַרי מאַטעריאַלס. מיר געפֿינען אַז די WS2 וואַלענס באַנד פֿאַרשיבט זיך אַרויף מיט 90 meV (פיג. 2A) און די גראַפֿען π-באַנד פֿאַרשיבט זיך אַראָפּ מיט 50 meV (פיג. 2B). די עקספּאָנענציעלע לעבן פון די פֿאַרשייבונגען איז געפֿונען צו זיין 1.2 ± 0.1 ps פֿאַר די וואַלענס באַנד פון WS2 און 1.7 ± 0.3 ps פֿאַר די גראַפֿען π-באַנד. די שפּיץ פֿאַרשייבונגען צושטעלן ערשטע באַווייַזן פון אַ טראַנזיענט טשאַרדזשינג פון די צוויי לייַערס, וווּ נאָך positive (נעגאַטיווע) טשאַרדזש פאַרגרעסערט (פאַרקלענערט) די ביינדינג ענערגיע פון ​​די עלעקטראָניש שטאַטן. באַמערקט אַז די אַרויפֿשייבונג פון די WS2 וואַלענס באַנד איז פאַראַנטוואָרטלעך פֿאַר די פּראָמינענט פּאָמפּע-פּראָבע סיגנאַל אין די געגנט מאַרקירט דורך די שוואַרצע קעסטל אין פיג. 1C.

ענדערונג אין שפּיץ פּאָזיציע פון ​​די WS2 וואַלענס באַנד (A) און גראַפֿען π-באַנד (B) ווי אַ פֿונקציע פון ​​פּאָמפּע-פּראָבע פאַרהאַלטונג צוזאַמען מיט עקספּאָנענציעלע פּאַסיקן (דיקע ליניעס). די לעבנסדויער פון די WS2 פֿאַרשייבונג אין (A) איז 1.2 ± 0.1 פּס. די לעבנסדויער פון די גראַפֿען פֿאַרשייבונג אין (B) איז 1.7 ± 0.3 פּס.

ווייטער, אינטעגרירן מיר דעם פאמפ-פראבע סיגנאל איבער די געביטן אנגעצייכנט דורך די קאלירטע קעסטלעך אין פיגור 1C און צייכענען די רעזולטירנדע ציילן אלס א פונקציע פון ​​פאמפ-פראבע פארשפעטיגונג אין פיגור 3. קורווע 1 אין פיגור 3 ווייזט די דינאמיק פון די פאטא-עקסייטעד טרעגערס נאנט צום דנאָ פון דעם קאנדוקציע באנד פון דעם WS2 שיכט מיט א לעבנסדויער פון 1.1 ± 0.1 ps באקומען פון אן עקספאנענציעלן אנפאס צו די דאטן (זעה די צוגאב מאטעריאלן).

פּאָמפּע-פּראָבע שפּורן ווי אַ פֿונקציע פֿון פֿאַרהאַלטונג באַקומען דורך אינטעגרירן דעם פֿאָטאָקרענט איבער דעם שטח אָנגעצייכנט דורך די קעסטלעך אין פֿיגור 1C. די דיקע ליניעס זענען עקספּאָנענציעלע פּאַסיקן צו די דאַטן. קורווע (1) טראַנזיענט טרעגער פּאָפּולאַציע אין דער קאַנדאַקשאַן באַנד פֿון WS2. קורווע (2) פּאָמפּע-פּראָבע סיגנאַל פֿון דער π-באַנד פֿון גראַפֿען העכער דעם גלייכגעוויכט כעמישער פּאָטענציאַל. קורווע (3) פּאָמפּע-פּראָבע סיגנאַל פֿון דער π-באַנד פֿון גראַפֿען אונטער דעם גלייכגעוויכט כעמישער פּאָטענציאַל. קורווע (4) נעץ פּאָמפּע-פּראָבע סיגנאַל אין דער וואַלענס באַנד פֿון WS2. די לעבנסצייטן ווערן געפֿונען צו זיין 1.2 ± 0.1 ps אין (1), 180 ± 20 fs (געווינס) און ∼2 ps (פֿאַרלוסט) אין (2), און 1.8 ± 0.2 ps אין (3).

אין קורוועס 2 און 3 פון פיג. 3, ווייזן מיר דעם פאמפ-פראבע סיגנאל פון דעם גראפען π-בענד. מיר געפינען אז דער געווינס פון עלעקטראנען העכער דעם גלייכגעוויכט כעמישן פאטענציאל (קורווע 2 אין פיג. 3) האט א פיל קירצערע לעבנסדויער (180 ± 20 fs) קאמפערד צום פארלוסט פון עלעקטראנען אונטער דעם גלייכגעוויכט כעמישן פאטענציאל (1.8 ± 0.2 ps אין קורווע 3 פיג. 3). ווייטער, דער אנפאנגס-געווינס פון דעם פאטא-שטראם אין קורווע 2 פון פיג. 3 ווערט געפונען צו ווערן א פארלוסט ביי t = 400 fs מיט א לעבנסדויער פון ∼2 ps. די אסימעטריע צווישן געווינס און פארלוסט ווערט געפונען צו זיין נישטא אין דעם פאמפ-פראבע סיגנאל פון נישט-באדעקטן מאנאלייער גראפען (זעה פיג. S5 אין די צוגאב מאטעריאלן), וואס ווייזט אז די אסימעטריע איז א קאנסעקווענץ פון אינטערלייער פארבינדונג אין דער WS2/גראפען העטעראסטרוקטור. די באַאָבאַכטונג פון אַ קורץ-לעבעדיקן געווינס און לאַנג-לעבעדיקן פארלוסט העכער און אונטער דעם גלייכגעוויכט כעמישן פּאָטענציאַל, ריספּעקטיוולי, ווייזט אַז עלעקטראָנען ווערן עפֿעקטיוו אַוועקגענומען פון דער גראַפֿען שיכט ביי פֿאָטאָעקסיטאַציע פון ​​דער העטעראָסטרוקטור. אַלס רעזולטאַט ווערט די גראַפֿען שיכט פּאָזיטיוו אָנגעלאָדן, וואָס איז קאָנסיסטענט מיט דער פאַרגרעסערונג אין בינדינג ענערגיע פון ​​דעם π-באַנד געפֿונען אין פֿיגור 2B. די אַראָפּגאַנג פון דעם π-באַנד אַוועקנעמט דעם הויך-ענערגיע עק פון דער גלייכגעוויכט פֿערמי-דיראַק פֿאַרטיילונג פון העכער דעם גלייכגעוויכט כעמישן פּאָטענציאַל, וואָס טיילווייז דערקלערט די ענדערונג פון צייכן פון דעם פּאָמפּע-פּראָבע סיגנאַל אין קורווע 2 פון פֿיגור 3. מיר וועלן ווייַזן אונטן אַז דעם ווירקונג איז ווייטער פֿאַרשטאַרקט דורך דעם טראַנזיענט פארלוסט פון עלעקטראָנען אין דעם π-באַנד.

די סצענאַר ווערט געשטיצט דורך דעם נעץ פּאָמפּע-פּראָבע סיגנאַל פון דעם WS2 וואַלענס באַנד אין קורווע 4 פון פיג. 3. די דאַטן זענען באַקומען דורך אינטעגרירן די ציילן איבער דעם שטח געגעבן דורך דער שוואַרצער קעסטל אין פיג. 1B וואָס כאַפּט די עלעקטראָנען פאָטאָעמיטירט פון דעם וואַלענס באַנד ביי אַלע פּאָמפּע-פּראָבע פאַרהאַלטונגען. אין די עקספּערימענטאַלע טעות באַרס, געפֿינען מיר קיין אָנווייַזונג פֿאַר דער בייַזייַן פון לעכער אין דעם וואַלענס באַנד פון WS2 פֿאַר קיין פּאָמפּע-פּראָבע פאַרהאַלטונג. דאָס ווייַזט אַז, נאָך פאָטאָעקסיטאַציע, ווערן די לעכער שנעל ווידער אָנגעפילט אויף אַ צייט וואָג קורץ קאַמפּערד צו אונדזער טעמפּאָראַל רעזאָלוציע.

כדי צו צושטעלן א לעצטן באווייז פאר אונזער היפאטעזע פון ​​אולטרא-שנעלער לאדונג צעשיידונג אין דער WS2/גראפען העטעראסטרוקטור, באשטימען מיר די צאל לעכער וואס ווערן טראנספערירט צו דער גראפען שיכט ווי דעטאלירט באשריבן אין די צוגאב מאטעריאלן. בקיצור, די טראנזיענטע עלעקטראנישע פארשפרייטונג פון דער π-באנד איז געווארן אויסגעשטאט מיט א פערמי-דיראק פארשפרייטונג. די צאל לעכער איז דאן אויסגערעכנט געווארן פון די רעזולטירנדע ווערטן פארן טראנזיענטן כעמישן פאטענציאל און עלעקטראנישער טעמפעראטור. דער רעזולטאט ווערט געוויזן אין פיגור 4. מיר געפינען אז א גאנצע צאל פון ∼5 × 1012 לעכער/קמ2 ווערן טראנספערירט פון WS2 צו גראפען מיט אן עקספאנענציעלער לעבנס-צייט פון 1.5 ± 0.2 פּס.

ענדערונג פון דער צאָל לעכער אין דעם π-באַנד ווי אַ פונקציע פון ​​פּאָמפּע-פּראָוב פאַרהאַלטונג צוזאַמען מיט עקספּאָנענציעלער פּאַסיק, וואָס גיט אַ לעבנסדויער פון 1.5 ± 0.2 פּס.

פון די געפינסן אין פיגורן 2 ביז 4, קומט ארויס די פאלגנדע מיקראסקאפישע בילד פארן אולטרא-שנעלן לאדונג טראנספער אין דער WS2/גראפען העטעראסטרוקטור (פיגור 5). פאטא-עקסיטאציע פון ​​דער WS2/גראפען העטעראסטרוקטור ביי 2 eV באפעלקערט דאמינאנט דעם A-עקסיטאן אין WS2 (פיגור 5A). צוגעלייגטע עלעקטראנישע עקסיטאציעס אריבער דעם דיראק פונקט אין גראפען, ווי אויך צווישן WS2 און גראפען בענדס, זענען ענערגעטיש מעגלעך אבער באדייטנד ווייניגער עפעקטיוו. די פאטא-עקסיטירטע לעכער אין דער וואלענס באנד פון WS2 ווערן נאכגעפילט מיט עלעקטראנען וואס שטאמען פון דער גראפען π-באנד אויף א צייט-וואסשטאב וואס איז קורץ קאמפערד צו אונזער טעמפאראלע רעזאלוציע (פיגור 5A). די פאטא-עקסיטירטע עלעקטראנען אין דער קאנדוקציע באנד פון WS2 האבן א לעבנס-צייט פון ∼1 ps (פיגור 5B). אבער, עס נעמט ∼2 ps צו נאכפילן די לעכער אין דער גראפען π-באנד (פיגור 5B). דאָס ווײַזט אָן אַז, חוץ דירעקטן עלעקטראָן טראַנספער צווישן דעם WS2 קאַנדאַקשאַן באַנד און דעם גראַפֿען π-באַנד, דאַרף מען באַטראַכטן נאָך רעלאַקסאַציע פּאַטווייז - מעגלעך דורך דעפֿעקט שטאַטן (26) צו פֿאַרשטיין די פֿולע דינאַמיק.

(א) פאָטאָעקססיטאַציע ביי רעזאָנאַנץ צום WS2. א-עקסיטאָן ביי 2 eV שפּריצט עלעקטראָנען אין דעם קאַנדאַקשאַן באַנד פון WS2. די קאָרעספּאָנדירנדיקע לעכער אין דעם וואַלענס באַנד פון WS2 ווערן באַלד ווידער אָנגעפילט מיט עלעקטראָנען פון דעם גראַפֿען π-באַנד. (ב) די פאָטאָעקסיטירטע טרעגער אין דעם קאַנדאַקשאַן באַנד פון WS2 האָבן אַ לעבן פון ∼1 פּס. די לעכער אין דעם גראַפֿען π-באַנד לעבן פֿאַר ∼2 פּס, וואָס ווײַזט אויף די וויכטיקייט פון נאָך צעשפּרייטונג קאַנאַלן, וואָס ווערן אָנגעוויזן דורך געשטריכלטע פײַלן. שוואַרצע געשטריכלטע ליניעס אין (א) און (ב) ווײַזן אויף באַנד פֿאַרשייבונגען און ענדערונגען אין כעמישער פּאָטענציעל. (ג) אין דעם טראַנזיענטן צושטאַנד, איז די WS2 שיכט נעגאַטיוו באַלאָדן, בשעת די גראַפֿען שיכט איז פּאָזיטיוו באַלאָדן. פֿאַר ספּין-סעלעקטיווע עקסיטאַציע מיט קײַלעכדיק פּאָלאַריזירט ליכט, ווערט ערוואַרטעט אַז די פאָטאָעקסיטירטע עלעקטראָנען אין WS2 און די קאָרעספּאָנדירנדיקע לעכער אין גראַפֿען וועלן ווײַזן פאַרקערטע ספּין פּאָלאַריזאַציע.

אין דעם טראַנזיענטן צושטאַנד, געפינען זיך די פאָטאָ-עקסיטירטע עלעקטראָנען אין דער קאַנדאַקשאַן באַנד פון WS2, בשעת די פאָטאָ-עקסיטירטע לעכער געפינען זיך אין דער π-באַנד פון גראַפֿען (פיגור 5C). דאָס מיינט אַז די WS2 שיכט איז נעגאַטיוו אָנגעלאָדן און די גראַפֿען שיכט איז פּאָזיטיוו אָנגעלאָדן. דאָס דערקלערט די טראַנזיענטע שפּיץ-פֿאַרשייבונגען (פיגור 2), די אַסימעטריע פֿון דעם גראַפֿען פּאָמפּע-פּראָבע סיגנאַל (קורוועס 2 און 3 פֿון פיגור 3), די אָפּוועזנהייט פֿון לעכער אין דער וואַלענס באַנד פֿון WS2 (קורווע 4 פיגור 3), ווי אויך די נאָך לעכער אין דעם גראַפֿען π-באַנד (פיגור 4). די לעבנסדויער פֿון דעם טשאַרדזש-געטיילטן צושטאַנד איז ∼1 פּס (קורווע 1 פיגור 3).

ענלעכע לאדונג-געטיילטע טראַנזיענטע שטאַטן זענען באמערקט געוואָרן אין פֿאַרבונדענע וואַן דער וואַלס העטעראָסטרוקטורן געמאַכט פֿון צוויי דירעקט-גאַפּ האַלב-קאָנדוקטאָרן מיט טיפּ II באַנד אַליינמענט און סטאַגערד באַנדגאַפּ (27-32). נאָך פֿאָטאָעקסיטאַציע, האָט מען געפֿונען אַז די עלעקטראָנען און לעכער רירן זיך שנעל צום דנאָ פֿון דער קאַנדאַקשאַן באַנד און צום שפּיץ פֿון דער וואַלענס באַנד, ריספּעקטיוולי, וואָס געפֿינען זיך אין פֿאַרשידענע שיכטן פֿון דער העטעראָסטרוקטור (27-32).

אין פאַל פון אונדזער WS2/גראַפֿען העטעראָסטרוקטור, איז די ענערגעטיש מערסט גינסטיגע לאָקאַציע פֿאַר ביידע עלעקטראָנען און לעכער אויף דער פֿערמי מדרגה אין דער מעטאַלישער גראַפֿען שיכט. דעריבער, וואָלט מען דערוואַרטן אַז ביידע עלעקטראָנען און לעכער זאָלן שנעל איבערפֿירן צום גראַפֿען π-באַנד. אָבער, אונדזערע מעסטונגען ווייַזן קלאָר אַז לאָך איבערפֿירונג (<200 fs) איז פיל מער עפֿעקטיוו ווי עלעקטראָן איבערפֿירונג (∼1 ps). מיר אַטריביוטירן דאָס צו דער רעלאַטיווער ענערגעטישער אויסריכטונג פֿון די WS2 און די גראַפֿען בענדס ווי געוויזן אין פֿיגור 1A וואָס אָפֿערט ​​אַ גרעסערע צאָל פֿאַראַן פֿינאַלע שטאַטן פֿאַר לאָך איבערפֿירונג קאַמפּערד צו עלעקטראָן איבערפֿירונג ווי לעצטנס אַנטיסיפּירט דורך (14, 15). אין דעם איצטיקן פאַל, אַננעמענדיג אַ ∼2 eV WS2 באַנדגאַפּ, זענען דער גראַפֿען דיראַק פּונקט און גלייכגעוויכט כעמישער פּאָטענציעל לאָקירט ∼0.5 און ∼0.2 eV העכער דעם מיטל פֿון דער WS2 באַנדגאַפּ, ריספּעקטיוולי, בריכנדיק עלעקטראָן-לאָך סימעטריע. מיר געפֿינען אַז די צאָל פֿון פֿאַראַן ענדגילטיקע שטאַטן פֿאַר לאָך־טראַנספֿער איז בערך 6 מאָל גרעסער ווי פֿאַר עלעקטראָן־טראַנספֿער (זעט די צוגעלייגטע מאַטעריאַלן), וואָס איז פֿאַרוואָס לאָך־טראַנספֿער ווערט ערוואַרטעט צו זײַן שנעלער ווי עלעקטראָן־טראַנספֿער.

א פולשטענדיגע מיקראסקאפישע בילד פון די באאבאכטעטע אולטרא-שנעלע אסימעטרישע לאדונג טראנספער זאל אבער אויך באטראכטן די איבערלאפונג צווישן די ארביטאלן וואס קאנסטיטואירן די A-עקסיטאן כוואליע פונקציע אין WS2 און די גראפען π-באנד, בהתאמה, פארשידענע עלעקטראן-עלעקטראן און עלעקטראן-פאנאן צעשפרייטונג קאנאלן אריינגערעכנט די באגרענעצונגען אויפגעשטעלט דורך מאמענטום, ענערגיע, ספּין, און פסעוודאספּין קאנסערוואציע, די איינפלוס פון פלאזמע אסצילאציעס (33), ווי אויך די ראלע פון ​​א מעגליכער פארשייבנדיקער עקסיטאציע פון ​​קאהערענטע פאנאן אסצילאציעס וואס קענען פארמיטלען די לאדונג טראנספער (34, 35). אויך, מען קען שפעקולירן צי דער באאבאכטעטער לאדונג טראנספער צושטאנד באשטייט פון לאדונג טראנספער עקסיטאנען אדער פרייע עלעקטראן-לאך פאארן (זעה די צוגאב מאטעריאלן). ווייטערדיגע טעארעטישע אויספארשונגען וואס גייען ווייטער פון די ראמען פון די יעצטיגע פאפיר זענען פארלאנגט צו קלאר מאכן די פראבלעמען.

אין קורצן, מיר האָבן גענוצט tr-ARPES צו שטודירן אולטרא-שנעלע אינטערשייער לאדונג טראנספער אין אן עפּיטאַקסיאַל WS2/גראַפֿען העטעראָסטרוקטור. מיר האָבן געפֿונען אַז, ווען אויפֿגעוועקט ביי רעזאָנאַנץ צום A-עקסיטאָן פֿון WS2 ביי 2 eV, די פֿאָטאָ-אויפֿגעוועקטע לעכער שנעל איבערפֿירן אין די גראַפֿען שיכט בשעת די פֿאָטאָ-אויפֿגעוועקטע עלעקטראָנען בלייבן אין די WS2 שיכט. מיר האָבן דאָס צוגעשריבן צו דעם פֿאַקט אַז די צאָל פֿאַראַן פֿינאַלע שטאַטן פֿאַר לאָך טראנספער איז גרעסער ווי פֿאַר עלעקטראָן טראנספער. די לעבן-צייט פֿון די לאדונג-געטיילטע טראַנזיענט שטאַט איז געפֿונען געוואָרן צו זיין ∼1 ps. אין קאָמבינאַציע מיט ספּין-סעלעקטיווער אָפּטישער אויפֿוועקונג מיט קײַלעכדיק פּאָלאַריזירט ליכט (22-25), קען די באַאָבאַכטע אולטרא-שנעלע לאדונג טראנספער זײַן באַגלייט דורך ספּין טראנספער. אין דעם פֿאַל, קען די אויסגעפֿאָרשטע WS2/גראַפֿען העטעראָסטרוקטור ווערן גענוצט פֿאַר עפֿעקטיווע אָפּטישע ספּין אינדזשעקציע אין גראַפֿען, וואָס רעזולטירט אין נײַע אָפּטאָספּינטראָנישע דעווײַסעס.

די גראַפֿין מוסטערן זענען געוואַקסן אויף קאמערציעלע האַלב-קאַנדאַקטינג 6H-SiC(0001) וועיפֿערס פֿון SiCrystal GmbH. די N-דאָפּט וועיפֿערס זענען געווען אויף-אַקס מיט אַ מיסקאַט אונטער 0.5°. די SiC סאַבסטראַט איז געווען הידראָגען-געעטשט צו באַזייַטיקן קראַצן און באַקומען רעגולער פלאַך טעראַסעס. די ריין און אַטאָמיש פלאַך Si-טערמינייטיד ייבערפלאַך איז דעמאָלט גראַפֿיטייזד דורך אַנילינג די מוסטער אין Ar אַטמאָספֿערע ביי 1300°C פֿאַר 8 מינוט (36). אויף דעם וועג, מיר האָבן באַקומען אַ איין טשאַד שיכט וווּ יעדער דריט טשאַד אַטאָם געשאפן אַ קאָוואַלענט בונד צו די SiC סאַבסטראַט (37). די שיכט איז דעמאָלט פארוואנדלט אין גאָר sp2-היברידייזד קוואַזי פריי-שטייענדיק לאָך-דאָפּט גראַפֿין דורך הידראָגען ינטערקאַליישאַן (38). די מוסטערן ווערן ריפערד צו ווי גראַפֿין/H-SiC(0001). דער גאנצער פּראָצעס איז דורכגעפֿירט אין אַ קאמערציעלע Black Magic וווּקס קאַמער פֿון Aixtron. דער WS2 וואוקס איז דורכגעפירט געווארן אין א סטאנדארט הייס-וואנט רעאקטאר דורך נידריג-דרוק כעמישע פארע דעפאזיציע (39, 40) ניצנדיק WO3 און S פודערס מיט א מאסע פראפארציע פון ​​1:100 אלס פארגייער. די WO3 און S פודערס זענען געהאלטן געווארן ביי 900 און 200°C, בהתאמה. דער WO3 פודער איז געשטעלט געווארן נאנט צום סובסטראט. ארגאן איז גענוצט געווארן אלס טרעגער גאז מיט א שטראם פון 8 sccm. דער דרוק אין רעאקטאר איז געהאלטן געווארן ביי 0.5 mbar. די מוסטערן זענען כאראקטעריזירט געווארן מיט סעקאנדערי עלעקטראן מיקראסקאפיע, אטאמישע קראפט מיקראסקאפיע, ראמאן, און פאטאלומינעסענס ספעקטראסקאפיע, ווי אויך נידריג-ענערגיע עלעקטראן דיפראקציע. די מעסטונגען האבן געוויזן צוויי פארשידענע WS2 איינציק-קריסטאלינע דאמעינס וואו אדער די ΓK- אדער די ΓK'-ריכטונג איז אויסגעשטעלט מיט די ΓK-ריכטונג פון די גראפען שיכט. דאמעין זייט לענגס האבן זיך געטוישט צווישן 300 און 700 נם, און די גאנצע WS2 קאווערידזש איז געווען אפראקסימירט צו ~40%, פאסיג פאר די ARPES אנאליז.

די סטאַטישע ARPES עקספּערימענטן זענען דורכגעפירט געוואָרן מיט אַ האַלב-קוגל אַנאַליזאַטאָר (SPECS PHOIBOS 150) ניצנדיק אַ טשאַרדזש-קאָפּלעד דעווייס-דעטעקטאָר סיסטעם פֿאַר צוויי-דימענסיאָנאַלער דעטעקציע פון ​​עלעקטראָן ענערגיע און מאָמענטום. נישט-פּאָלאַריזירטע, מאָנאָטשראָמאַטישע He Iα ראַדיאַציע (21.2 eV) פון אַ הויך-פלוקס He דיסטשאַרדזש מקור (VG Scienta VUV5000) איז געניצט געוואָרן פֿאַר אַלע פאָטאָעמיסיע עקספּערימענטן. די ענערגיע און ווינקל רעזאָלוציע אין אונדזערע עקספּערימענטן זענען געווען בעסער ווי 30 meV און 0.3° (וואָס קאָרעספּאָנדירט צו 0.01 Å−1), ריספּעקטיוולי. אַלע עקספּערימענטן זענען דורכגעפירט געוואָרן ביי צימער טעמפּעראַטור. ARPES איז אַן עקסטרעם ייבערפלאַך-סענסיטיוו טעכניק. צו אַרויסוואַרפן פאָטאָעלעקטראָנען פון ביידע די WS2 און די גראַפֿען שיכט, זענען מוסטערן מיט אַן אומפֿולשטענדיקער WS2 קאַווערידזש פון ∼40% געניצט געוואָרן.

די tr-ARPES סעטאַפּ איז געווען באַזירט אויף אַ 1-kHz טיטאַניום:סאַפיר אַמפּליפייער (Coherent Legend Elite Duo). 2 mJ פון אַרויסגאַנג מאַכט איז געניצט געוואָרן פֿאַר הויך האַרמאָניק דזשענעריישאַן אין אַרגאָן. די רעזולטאַט עקסטרעם אַלטראַווייאַליט ליכט איז דורכגעגאנגען דורך אַ גראַטינג מאָנאָטשראָמאַטאָר פּראָדוצירנדיק 100-fs פּראָבע פּאַלסיז ביי 26-eV פאָטאָן ענערגיע. 8mJ פון אַמפּליפייער אַרויסגאַנג מאַכט איז געשיקט געוואָרן אין אַן אָפּטיש פּאַראַמעטרישער אַמפּליפייער (HE-TOPAS פון Light Conversion). דער סיגנאַל שטראַל ביי 1-eV פאָטאָן ענערגיע איז געווען אָפטקייַט-דאָפּאַלד אין אַ ביתא באַריום באָראַט קריסטאַל צו באַקומען די 2-eV פּאָמפּע פּאַלסיז. די tr-ARPES מעסטונגען זענען דורכגעפירט געוואָרן מיט אַ העמיספעריקאַל אַנאַליזאַטאָר (SPECS PHOIBOS 100). די קוילעלדיק ענערגיע און טעמפּאָראַל רעזאָלוציע איז געווען 240 meV און 200 fs, ריספּעקטיוולי.

צוגאב מאַטעריאַל פֿאַר דעם אַרטיקל איז בנימצא ביי http://advances.sciencemag.org/cgi/content/full/6/20/eaay0761/DC1

דאָס איז אַן אָפֿן-צוטריט אַרטיקל פֿאַרשפּרייט אונטער די באַדינגונגען פֿון דער Creative Commons Attribution-NonCommercial ליצענץ, וואָס ערלויבט באַניץ, פֿאַרשפּרייטונג און רעפּראָדוקציע אין יעדן מעדיום, אַזוי לאַנג ווי די רעזולטאַטן באַניץ איז נישט פֿאַר קאמערציעלע נוץ און מיט דער באַדינגונג אַז די אָריגינעלע אַרבעט איז ריכטיק ציטירט.

נאטיץ: מיר בעטן נאר אייער בליצפּאָסט אַדרעס כדי דער מענטש צו וועמען איר רעקאָמענדירט די בלאַט זאָל וויסן אַז איר האָט געוואָלט אַז זיי זאָלן עס זען, און אַז עס איז נישט קיין דזשאַנק מעיל. מיר כאַפּן נישט קיין בליצפּאָסט אַדרעס.

די פראגע איז צו טעסטן צי איר זענט א מענטשלעכער באזוכער און צו פארמיידן אויטאמאטישע ספאם איינשיקונגען.

דורך Sven Aeschlimann, Antonio Rossi, Mariana Chávez-Cervantes, Razvan Krause, Benito Arnoldi, Benjamin Stadtmüller, Martin Aeschlimann, Stiven Forti, Filippo Fabbri, Camilla Coletti, Isabella Gierz

מיר אַנטפּלעקן אולטראַ-שנעלע אָפּצאָל צעשיידונג אין אַ WS2/גראַפֿען העטעראָסטרוקטור, וואָס מעגלעך ערמעגליכט אָפּטישע ספּין אינדזשעקשאַן אין גראַפֿען.

דורך Sven Aeschlimann, Antonio Rossi, Mariana Chávez-Cervantes, Razvan Krause, Benito Arnoldi, Benjamin Stadtmüller, Martin Aeschlimann, Stiven Forti, Filippo Fabbri, Camilla Coletti, Isabella Gierz

מיר אַנטפּלעקן אולטראַ-שנעלע אָפּצאָל צעשיידונג אין אַ WS2/גראַפֿען העטעראָסטרוקטור, וואָס מעגלעך ערמעגליכט אָפּטישע ספּין אינדזשעקשאַן אין גראַפֿען.

© 2020 אמעריקאנער אַססאָסיאַטיאָן פֿאַר די אַדוואַנסמאַנט פון וויסנשאַפֿט. כל רעכט רעזערווירט. AAAS איז אַ שוטעף פון HINARI, AGORA, OARE, CHORUS, CLOCKSS, CrossRef און COUNTER.Science Advances ISSN 2375-2548.