എപ്പിറ്റാക്സിയൽ WS2/ഗ്രാഫീൻ ഹെറ്ററോസ്ട്രക്ചറുകളിൽ കാര്യക്ഷമമായ അൾട്രാഫാസ്റ്റ് ചാർജ് വേർതിരിക്കലിനുള്ള നേരിട്ടുള്ള തെളിവ്.

മോണോലെയർ WS2 ഉം ഗ്രാഫീനും ചേർന്ന ഒരു എപ്പിറ്റാക്സിയൽ ഹെറ്ററോസ്ട്രക്ചറിൽ അൾട്രാഫാസ്റ്റ് ചാർജ് ട്രാൻസ്ഫർ അന്വേഷിക്കാൻ ഞങ്ങൾ സമയ-ആംഗിൾ-പരിഹരിച്ച ഫോട്ടോഎമിഷൻ സ്പെക്ട്രോസ്കോപ്പി (tr-ARPES) ഉപയോഗിക്കുന്നു. ശക്തമായ സ്പിൻ-ഓർബിറ്റ് കപ്ലിംഗും വളരെ ഉയർന്ന ചലനശേഷിയും നീണ്ട സ്പിൻ ആയുസ്സുമുള്ള സെമിമെറ്റൽ ഹോസ്റ്റിംഗ് മാസ്ലെസ് കാരിയറുകളുടെ ശക്തമായ പ്രകാശ-ദ്രവ്യ പ്രതിപ്രവർത്തനവും ഉള്ള ഒരു ഡയറക്ട്-ഗ്യാപ് സെമികണ്ടക്ടറിന്റെ ഗുണങ്ങളെ ഈ ഹെറ്ററോസ്ട്രക്ചർ സംയോജിപ്പിക്കുന്നു. WS2-ൽ A-എക്സിറ്റോണിലേക്കുള്ള അനുരണനത്തിൽ ഫോട്ടോഎക്സിറ്റേഷനുശേഷം, ഫോട്ടോഎക്സിറ്റഡ് ഇലക്ട്രോണുകൾ WS2 ലെയറിൽ തന്നെ തുടരുമ്പോൾ, ഫോട്ടോഎക്സിറ്റഡ് ദ്വാരങ്ങൾ ഗ്രാഫീൻ പാളിയിലേക്ക് വേഗത്തിൽ കൈമാറ്റം ചെയ്യപ്പെടുന്നു. തത്ഫലമായുണ്ടാകുന്ന ചാർജ്-വേർതിരിക്കപ്പെട്ട ക്ഷണികമായ അവസ്ഥയ്ക്ക് ~1 ps ആയുസ്സ് ഉണ്ടെന്ന് കണ്ടെത്തി. ഉയർന്ന റെസല്യൂഷൻ ARPES വെളിപ്പെടുത്തിയതുപോലെ WS2, ഗ്രാഫീൻ ബാൻഡുകളുടെ ആപേക്ഷിക വിന്യാസം മൂലമുണ്ടാകുന്ന സ്കാറ്ററിംഗ് ഫേസ് സ്പേസിലെ വ്യത്യാസങ്ങളാണ് ഞങ്ങളുടെ കണ്ടെത്തലുകളെ ഞങ്ങൾ ആരോപിക്കുന്നത്. സ്പിൻ-സെലക്ടീവ് ഒപ്റ്റിക്കൽ എക്സിറ്റിഷനുമായി സംയോജിച്ച്, അന്വേഷിച്ച WS2/ഗ്രാഫീൻ ഹെറ്ററോസ്ട്രക്ചർ ഗ്രാഫീനിലേക്ക് കാര്യക്ഷമമായ ഒപ്റ്റിക്കൽ സ്പിൻ കുത്തിവയ്പ്പിനുള്ള ഒരു പ്ലാറ്റ്ഫോം നൽകിയേക്കാം.

വ്യത്യസ്തങ്ങളായ നിരവധി ദ്വിമാന വസ്തുക്കളുടെ ലഭ്യത, അനുയോജ്യമായ ഡൈഇലക്ട്രിക് സ്ക്രീനിംഗും വിവിധ പ്രോക്സിമിറ്റി-ഇൻഡ്യൂസ്ഡ് ഇഫക്റ്റുകളും അടിസ്ഥാനമാക്കി പൂർണ്ണമായും പുതിയ പ്രവർത്തനക്ഷമതകളുള്ള നൂതനമായ ആത്യന്തികമായി നേർത്ത ഹെറ്ററോസ്ട്രക്ചറുകൾ സൃഷ്ടിക്കുന്നതിനുള്ള സാധ്യത തുറന്നിരിക്കുന്നു (1–3). ഇലക്ട്രോണിക്സ്, ഒപ്റ്റോഇലക്ട്രോണിക്സ് മേഖലയിലെ ഭാവി ആപ്ലിക്കേഷനുകൾക്കായി പ്രൂഫ്-ഓഫ്-പ്രിൻസിപ്പൽ ഉപകരണങ്ങൾ യാഥാർത്ഥ്യമാക്കിയിട്ടുണ്ട് (4–6).

ഇവിടെ, ശക്തമായ സ്പിൻ-ഓർബിറ്റ് കപ്ലിംഗും തകർന്ന ഇൻവേർഷൻ സമമിതി (7) കാരണം ബാൻഡ് ഘടനയുടെ ഗണ്യമായ സ്പിൻ വിഭജനവുമുള്ള ഒരു ഡയറക്ട്-ഗ്യാപ് സെമികണ്ടക്ടറായ മോണോലെയർ WS2, ഹൈഡ്രജൻ-ടെർമിനേറ്റഡ് SiC (0001)-ൽ വളർത്തിയ കോണാകൃതിയിലുള്ള ബാൻഡ് ഘടനയും വളരെ ഉയർന്ന കാരിയർ മൊബിലിറ്റിയുമുള്ള ഒരു സെമിമെറ്റലായ മോണോലെയർ ഗ്രാഫീൻ (8) എന്നിവ അടങ്ങിയ എപ്പിറ്റാക്സിയൽ വാൻ ഡെർ വാൽസ് ഹെറ്ററോസ്ട്രക്ചറുകളിൽ ഞങ്ങൾ ശ്രദ്ധ കേന്ദ്രീകരിക്കുന്നു. അൾട്രാഫാസ്റ്റ് ചാർജ് ട്രാൻസ്ഫർ (9–15), പ്രോക്സിമിറ്റി-ഇൻഡ്യൂസ്ഡ് സ്പിൻ-ഓർബിറ്റ് കപ്ലിംഗ് ഇഫക്റ്റുകൾ (16–18) എന്നിവയ്ക്കുള്ള ആദ്യ സൂചനകൾ ഭാവിയിലെ ഒപ്‌റ്റോഇലക്‌ട്രോണിക് (19), ഒപ്‌റ്റോസ്പിൻട്രോണിക് (20) ആപ്ലിക്കേഷനുകൾക്ക് WS2/ഗ്രാഫീനും സമാനമായ ഹെറ്ററോസ്ട്രക്ചറുകളും വാഗ്ദാനം ചെയ്യുന്നു.

WS2/ഗ്രാഫീനിലെ ഫോട്ടോജനറേറ്റഡ് ഇലക്ട്രോൺ-ഹോൾ ജോഡികളുടെ വിശ്രമ പാതകൾ സമയ-ആംഗിൾ-റിസോൾവ്ഡ് ഫോട്ടോഎമിഷൻ സ്പെക്ട്രോസ്കോപ്പി (tr-ARPES) ഉപയോഗിച്ച് വെളിപ്പെടുത്താൻ ഞങ്ങൾ തീരുമാനിച്ചു. അതിനായി, WS2-ലെ A-എക്സിറ്റോണുമായി പ്രതിധ്വനിക്കുന്ന 2-eV പമ്പ് പൾസുകൾ ഉപയോഗിച്ച് ഞങ്ങൾ ഹെറ്ററോസ്ട്രക്ചറിനെ ഉത്തേജിപ്പിക്കുകയും 26-eV ഫോട്ടോൺ ഊർജ്ജത്തിൽ രണ്ടാമത്തെ സമയം-വൈകിയ പ്രോബ് പൾസ് ഉപയോഗിച്ച് ഫോട്ടോഇലക്ട്രോണുകളെ പുറന്തള്ളുകയും ചെയ്യുന്നു. മൊമെന്റം-, ഊർജ്ജം-, സമയ-പരിഹരിച്ച കാരിയർ ഡൈനാമിക്സിലേക്ക് പ്രവേശനം നേടുന്നതിന് പമ്പ്-പ്രോബ് കാലതാമസത്തിന്റെ ഒരു ഫംഗ്ഷനായി ഒരു ഹെമിസ്ഫെറിക്കൽ അനലൈസർ ഉപയോഗിച്ച് ഫോട്ടോഇലക്ട്രോണുകളുടെ ഗതികോർജ്ജവും എമിഷൻ ആംഗിളും ഞങ്ങൾ നിർണ്ണയിക്കുന്നു. ഊർജ്ജവും സമയ റെസല്യൂഷനും യഥാക്രമം 240 meV ഉം 200 fs ഉം ആണ്.

എപ്പിറ്റാക്സിയലി അലൈൻ ചെയ്ത പാളികൾക്കിടയിലുള്ള അൾട്രാഫാസ്റ്റ് ചാർജ് ട്രാൻസ്ഫറിന് നേരിട്ടുള്ള തെളിവുകൾ ഞങ്ങളുടെ ഫലങ്ങൾ നൽകുന്നു, ലെയറുകളുടെ അനിയന്ത്രിതമായ അസിമുത്തൽ അലൈൻമെന്റ് ഉള്ള സമാനമായ മാനുവൽ അസംബിൾ ചെയ്ത ഹെറ്ററോസ്ട്രക്ചറുകളിലെ ഓൾ-ഒപ്റ്റിക്കൽ ടെക്നിക്കുകളെ അടിസ്ഥാനമാക്കിയുള്ള ആദ്യ സൂചനകൾ സ്ഥിരീകരിക്കുന്നു (9–15). കൂടാതെ, ഈ ചാർജ് ട്രാൻസ്ഫർ വളരെ അസമമാണെന്ന് ഞങ്ങൾ കാണിക്കുന്നു. WS2, ഗ്രാഫീൻ ലെയറിൽ യഥാക്രമം സ്ഥിതിചെയ്യുന്ന ഫോട്ടോഎക്സൈറ്റഡ് ഇലക്ട്രോണുകളും ദ്വാരങ്ങളുമുള്ള മുമ്പ് നിരീക്ഷിക്കപ്പെടാത്ത ചാർജ്-വേർതിരിക്കപ്പെട്ട ക്ഷണികമായ അവസ്ഥയെ ഞങ്ങളുടെ അളവുകൾ വെളിപ്പെടുത്തുന്നു, അത് യഥാക്രമം ~1 ps വരെ നിലനിൽക്കുന്നു. ഉയർന്ന റെസല്യൂഷൻ ARPES വെളിപ്പെടുത്തിയതുപോലെ WS2, ഗ്രാഫീൻ ബാൻഡുകളുടെ ആപേക്ഷിക വിന്യാസം മൂലമുണ്ടാകുന്ന ഇലക്ട്രോണിനും ദ്വാര കൈമാറ്റത്തിനുമുള്ള സ്കാറ്ററിംഗ് ഫേസ് സ്പേസിലെ വ്യത്യാസങ്ങളുടെ അടിസ്ഥാനത്തിൽ ഞങ്ങൾ ഞങ്ങളുടെ കണ്ടെത്തലുകളെ വ്യാഖ്യാനിക്കുന്നു. സ്പിൻ-, വാലി-സെലക്ടീവ് ഒപ്റ്റിക്കൽ എക്സൈറ്റേഷൻ (22–25) എന്നിവയുമായി സംയോജിപ്പിച്ച് WS2/ഗ്രാഫീൻ ഹെറ്ററോസ്ട്രക്ചറുകൾ ഗ്രാഫീനിലേക്ക് കാര്യക്ഷമമായ അൾട്രാഫാസ്റ്റ് ഒപ്റ്റിക്കൽ സ്പിൻ കുത്തിവയ്പ്പിനുള്ള ഒരു പുതിയ പ്ലാറ്റ്ഫോം നൽകിയേക്കാം.

ചിത്രം 1A, എപ്പിറ്റാക്സിയൽ WS2/ഗ്രാഫീൻ ഹെറ്ററോസ്ട്രക്ചറിന്റെ ΓK-ദിശയിൽ ബാൻഡ് ഘടനയുടെ ഹീലിയം ലാമ്പ് ഉപയോഗിച്ച് ലഭിച്ച ഉയർന്ന റെസല്യൂഷൻ ARPES അളവ് കാണിക്കുന്നു. സന്തുലിത രാസ പൊട്ടൻഷ്യലിന് മുകളിൽ ~0.3 eV ഡിറാക് പോയിന്റ് സ്ഥിതി ചെയ്യുന്ന ഡിറാക് കോൺ ഹോൾ-ഡോപ്പ് ചെയ്തതായി കാണപ്പെടുന്നു. സ്പിൻ-സ്പ്ലിറ്റ് WS2 വാലൻസ് ബാൻഡിന്റെ മുകൾഭാഗം സന്തുലിത രാസ പൊട്ടൻഷ്യലിന് താഴെ ~1.2 eV ആണെന്ന് കാണപ്പെടുന്നു.

(എ) ഒരു അൺപോളറൈസ്ഡ് ഹീലിയം ലാമ്പ് ഉപയോഗിച്ച് ΓK-ദിശയിൽ അളക്കുന്ന സന്തുലിത ഫോട്ടോകറന്റ്. (ബി) 26-eV ഫോട്ടോൺ ഊർജ്ജത്തിൽ p-പോളറൈസ്ഡ് എക്സ്ട്രീം അൾട്രാവയലറ്റ് പൾസുകൾ ഉപയോഗിച്ച് അളക്കുന്ന നെഗറ്റീവ് പമ്പ്-പ്രോബ് കാലതാമസത്തിനുള്ള ഫോട്ടോകറന്റ്. ചിത്രം 2-ൽ ക്ഷണികമായ പീക്ക് സ്ഥാനങ്ങൾ വേർതിരിച്ചെടുക്കാൻ ഉപയോഗിക്കുന്ന ലൈൻ പ്രൊഫൈലുകളുടെ സ്ഥാനം ഡാഷ് ചെയ്ത ചാരനിറവും ചുവപ്പും വരകൾ അടയാളപ്പെടുത്തുന്നു. (സി) 2 mJ/cm2 പമ്പ് ഫ്ലൂയൻസുള്ള 2 eV യുടെ പമ്പ് ഫോട്ടോൺ ഊർജ്ജത്തിൽ ഫോട്ടോഎക്സിറ്റേഷനുശേഷം 200 fs ന്റെ ഫോട്ടോകറന്റിന്റെ പമ്പ്-ഇൻഡ്യൂസ്ഡ് മാറ്റങ്ങൾ. ഫോട്ടോഇലക്ട്രോണുകളുടെ നേട്ടവും നഷ്ടവും യഥാക്രമം ചുവപ്പിലും നീലയിലും കാണിച്ചിരിക്കുന്നു. ചിത്രം 3-ൽ പ്രദർശിപ്പിച്ചിരിക്കുന്ന പമ്പ്-പ്രോബ് ട്രെയ്‌സുകൾക്കായുള്ള സംയോജനത്തിന്റെ വിസ്തീർണ്ണം ബോക്സുകൾ സൂചിപ്പിക്കുന്നു.

പമ്പ് പൾസ് വരുന്നതിന് മുമ്പ് നെഗറ്റീവ് പമ്പ്-പ്രോബ് കാലതാമസത്തിൽ 26-eV ഫോട്ടോൺ ഊർജ്ജത്തിൽ 100-fs എക്സ്ട്രീം അൾട്രാവയലറ്റ് പൾസുകൾ ഉപയോഗിച്ച് അളക്കുന്ന WS2, ഗ്രാഫീൻ K-പോയിന്റുകൾ എന്നിവയ്ക്ക് സമീപമുള്ള ബാൻഡ് ഘടനയുടെ tr-ARPES സ്നാപ്പ്ഷോട്ട് ചിത്രം 1B കാണിക്കുന്നു. ഇവിടെ, സാമ്പിൾ ഡീഗ്രഡേഷനും സ്പെക്ട്രൽ സവിശേഷതകളുടെ സ്പേസ് ചാർജ് വിശാലമാക്കലിന് കാരണമാകുന്ന 2-eV പമ്പ് പൾസിന്റെ സാന്നിധ്യവും കാരണം സ്പിൻ വിഭജനം പരിഹരിക്കപ്പെടുന്നില്ല. പമ്പ്-പ്രോബ് സിഗ്നൽ പരമാവധി എത്തുന്ന 200 fs പമ്പ്-പ്രോബ് കാലതാമസത്തിൽ ചിത്രം 1B യുമായി ബന്ധപ്പെട്ട് ഫോട്ടോകറന്റിന്റെ പമ്പ്-ഇൻഡ്യൂസ്ഡ് മാറ്റങ്ങൾ ചിത്രം 1C കാണിക്കുന്നു. ചുവപ്പും നീലയും നിറങ്ങൾ യഥാക്രമം ഫോട്ടോഇലക്ട്രോണുകളുടെ നേട്ടവും നഷ്ടവും സൂചിപ്പിക്കുന്നു.

ഈ സമ്പന്നമായ ചലനാത്മകത കൂടുതൽ വിശദമായി വിശകലനം ചെയ്യുന്നതിന്, സപ്ലിമെന്ററി മെറ്റീരിയലുകളിൽ വിശദമായി വിശദീകരിച്ചിരിക്കുന്നതുപോലെ, ചിത്രം 1B-യിലെ ഡാഷ് ചെയ്ത വരകളിലൂടെ WS2 വാലൻസ് ബാൻഡിന്റെയും ഗ്രാഫീൻ π-ബാൻഡിന്റെയും ക്ഷണികമായ പീക്ക് സ്ഥാനങ്ങൾ നമ്മൾ ആദ്യം നിർണ്ണയിക്കുന്നു. WS2 വാലൻസ് ബാൻഡ് 90 meV (ചിത്രം 2A) മുകളിലേക്കും ഗ്രാഫീൻ π-ബാൻഡ് 50 meV (ചിത്രം 2B) താഴേക്കും മാറുന്നതായി ഞങ്ങൾ കണ്ടെത്തി. ഈ ഷിഫ്റ്റുകളുടെ എക്‌സ്‌പോണൻഷ്യൽ ആയുസ്സ് WS2-ന്റെ വാലൻസ് ബാൻഡിന് 1.2 ± 0.1 ps ഉം ഗ്രാഫീൻ π-ബാൻഡിന് 1.7 ± 0.3 ps ഉം ആണെന്ന് കണ്ടെത്തി. ഈ പീക്ക് ഷിഫ്റ്റുകൾ രണ്ട് പാളികളുടെയും ക്ഷണികമായ ചാർജിംഗിന്റെ ആദ്യ തെളിവ് നൽകുന്നു, അവിടെ അധിക പോസിറ്റീവ് (നെഗറ്റീവ്) ചാർജ് ഇലക്ട്രോണിക് അവസ്ഥകളുടെ ബൈൻഡിംഗ് എനർജി വർദ്ധിപ്പിക്കുന്നു (കുറയ്ക്കുന്നു). ചിത്രം 1C-യിലെ ബ്ലാക്ക് ബോക്സ് അടയാളപ്പെടുത്തിയിരിക്കുന്ന സ്ഥലത്ത് പ്രമുഖ പമ്പ്-പ്രോബ് സിഗ്നലിന് WS2 വാലൻസ് ബാൻഡിന്റെ അപ്‌ഷിഫ്റ്റ് കാരണമാകുമെന്ന് ശ്രദ്ധിക്കുക.

പമ്പ്-പ്രോബ് കാലതാമസവും എക്സ്പോണൻഷ്യൽ ഫിറ്റുകളും (കട്ടിയുള്ള വരകൾ) ചേർന്നതിന്റെ ഫലമായി WS2 വാലൻസ് ബാൻഡ് (A) യുടെയും ഗ്രാഫീൻ π-ബാൻഡ് (B) യുടെയും പീക്ക് പൊസിഷനിലെ മാറ്റം. (A) യിലെ WS2 ഷിഫ്റ്റിന്റെ ആയുസ്സ് 1.2 ± 0.1 ps ആണ്. (B) യിലെ ഗ്രാഫീൻ ഷിഫ്റ്റിന്റെ ആയുസ്സ് 1.7 ± 0.3 ps ആണ്.

അടുത്തതായി, ചിത്രം 1C-യിലെ നിറമുള്ള ബോക്സുകൾ സൂചിപ്പിച്ചിരിക്കുന്ന ഭാഗങ്ങളിൽ പമ്പ്-പ്രോബ് സിഗ്നൽ സംയോജിപ്പിക്കുകയും ചിത്രം 3-ലെ പമ്പ്-പ്രോബ് കാലതാമസത്തിന്റെ ഒരു ഫംഗ്‌ഷനായി ഫലമായുണ്ടാകുന്ന എണ്ണങ്ങൾ പ്ലോട്ട് ചെയ്യുകയും ചെയ്യുന്നു. ചിത്രം 3-ലെ കർവ് 1, ഡാറ്റയിലേക്കുള്ള ഒരു എക്‌സ്‌പോണൻഷ്യൽ ഫിറ്റിൽ നിന്ന് ലഭിച്ച 1.1 ± 0.1 പി‌എസ് ആയുസ്സുള്ള WS2 ലെയറിന്റെ കണ്ടക്ഷൻ ബാൻഡിന്റെ അടിഭാഗത്തോട് ചേർന്നുള്ള ഫോട്ടോഎക്‌സിറ്റഡ് കാരിയറുകളുടെ ചലനാത്മകത കാണിക്കുന്നു (സപ്ലിമെന്ററി മെറ്റീരിയലുകൾ കാണുക).

ചിത്രം 1C-യിലെ ബോക്സുകൾ സൂചിപ്പിച്ചിരിക്കുന്ന വിസ്തൃതിയിൽ ഫോട്ടോകറന്റ് സംയോജിപ്പിച്ചുകൊണ്ട് ലഭിച്ച കാലതാമസത്തിന്റെ ഒരു ഫംഗ്ഷനായി പമ്പ്-പ്രോബ് ട്രെയ്‌സുകൾ. കട്ടിയുള്ള രേഖകൾ ഡാറ്റയുമായി എക്‌സ്‌പോണൻഷ്യൽ ഫിറ്റുകളാണ്. കർവ് (1) WS2 ന്റെ കണ്ടക്ഷൻ ബാൻഡിലെ ക്ഷണിക കാരിയർ പോപ്പുലേഷൻ. കർവ് (2) സന്തുലിത രാസ പൊട്ടൻഷ്യലിന് മുകളിലുള്ള ഗ്രാഫീനിന്റെ π-ബാൻഡിന്റെ പമ്പ്-പ്രോബ് സിഗ്നൽ. കർവ് (3) സന്തുലിത രാസ പൊട്ടൻഷ്യലിന് താഴെയുള്ള ഗ്രാഫീനിന്റെ π-ബാൻഡിന്റെ പമ്പ്-പ്രോബ് സിഗ്നൽ. കർവ് (4) WS2 ന്റെ വാലൻസ് ബാൻഡിലെ നെറ്റ് പമ്പ്-പ്രോബ് സിഗ്നൽ. ആയുസ്സ് 1.2 ± 0.1 ps in (1), 180 ± 20 fs (ഗെയിൻ), ~2 ps (നഷ്ടം) in (2), 1.8 ± 0.2 ps in (3) എന്നിങ്ങനെയാണ് കാണപ്പെടുന്നത്.

ചിത്രം 3 ലെ 2, 3 വളവുകളിൽ, ഗ്രാഫീൻ π-ബാൻഡിന്റെ പമ്പ്-പ്രോബ് സിഗ്നൽ ഞങ്ങൾ കാണിക്കുന്നു. സന്തുലിത രാസ പൊട്ടൻഷ്യലിന് മുകളിലുള്ള ഇലക്ട്രോണുകളുടെ നേട്ടം (ചിത്രം 3 ലെ കർവ് 2) സന്തുലിത രാസ പൊട്ടൻഷ്യലിന് താഴെയുള്ള ഇലക്ട്രോണുകളുടെ നഷ്ടവുമായി താരതമ്യപ്പെടുത്തുമ്പോൾ വളരെ കുറഞ്ഞ ആയുസ്സ് (180 ± 20 fs) ആണെന്ന് ഞങ്ങൾ കണ്ടെത്തി (വക്രം 3 ലെ 1.8 ± 0.2 ps ചിത്രം 3). കൂടാതെ, ചിത്രം 3 ലെ കർവ് 2 ലെ ഫോട്ടോകറന്റിന്റെ പ്രാരംഭ നേട്ടം t = 400 fs ൽ ~2 ps ആയുസ്സോടെ നഷ്ടമായി മാറുന്നതായി കണ്ടെത്തി. അനാവൃതമായ മോണോലെയർ ഗ്രാഫീന്റെ പമ്പ്-പ്രോബ് സിഗ്നലിൽ നേട്ടത്തിനും നഷ്ടത്തിനും ഇടയിലുള്ള അസമമിതി ഇല്ലെന്ന് കണ്ടെത്തി (സപ്ലിമെന്ററി മെറ്റീരിയലുകളിലെ ചിത്രം S5 കാണുക), ഇത് WS2/ഗ്രാഫീൻ ഹെറ്ററോസ്ട്രക്ചറിലെ ഇന്റർലെയർ കപ്ലിംഗിന്റെ അനന്തരഫലമാണ് അസമമിതി എന്ന് സൂചിപ്പിക്കുന്നു. സന്തുലിത രാസ പൊട്ടൻഷ്യലിന് മുകളിലും താഴെയുമുള്ള ഒരു ഹ്രസ്വകാല നേട്ടത്തിന്റെയും ദീർഘകാല നഷ്ടത്തിന്റെയും നിരീക്ഷണം സൂചിപ്പിക്കുന്നത്, ഹെറ്ററോസ്ട്രക്ചറിന്റെ ഫോട്ടോഎക്സിറ്റേഷൻ സമയത്ത് ഗ്രാഫീൻ പാളിയിൽ നിന്ന് ഇലക്ട്രോണുകൾ കാര്യക്ഷമമായി നീക്കം ചെയ്യപ്പെടുന്നു എന്നാണ്. തൽഫലമായി, ഗ്രാഫീൻ പാളി പോസിറ്റീവ് ചാർജ്ജ് ആയി മാറുന്നു, ഇത് ചിത്രം 2B-യിൽ കാണപ്പെടുന്ന π-ബാൻഡിന്റെ ബൈൻഡിംഗ് എനർജിയിലെ വർദ്ധനവുമായി പൊരുത്തപ്പെടുന്നു. π-ബാൻഡിന്റെ ഡൗൺഷിഫ്റ്റ് സന്തുലിത രാസ പൊട്ടൻഷ്യലിന് മുകളിൽ നിന്ന് സന്തുലിത ഫെർമി-ഡിറാക് വിതരണത്തിന്റെ ഉയർന്ന ഊർജ്ജ വാൽ നീക്കം ചെയ്യുന്നു, ഇത് ചിത്രം 3-ലെ കർവ് 2-ലെ പമ്പ്-പ്രോബ് സിഗ്നലിന്റെ ചിഹ്നത്തിലെ മാറ്റത്തെ ഭാഗികമായി വിശദീകരിക്കുന്നു. π-ബാൻഡിലെ ഇലക്ട്രോണുകളുടെ ക്ഷണികമായ നഷ്ടത്താൽ ഈ പ്രഭാവം കൂടുതൽ മെച്ചപ്പെടുത്തുന്നുവെന്ന് ഞങ്ങൾ താഴെ കാണിക്കും.

ചിത്രം 3 ലെ കർവ് 4 ലെ WS2 വാലൻസ് ബാൻഡിന്റെ നെറ്റ് പമ്പ്-പ്രോബ് സിഗ്നൽ ഈ സാഹചര്യത്തെ പിന്തുണയ്ക്കുന്നു. ചിത്രം 1B ലെ ബ്ലാക്ക് ബോക്സ് നൽകിയ ഏരിയയിലെ എണ്ണങ്ങൾ സംയോജിപ്പിച്ചാണ് ഈ ഡാറ്റ ലഭിച്ചത്, ഇത് പമ്പ്-പ്രോബ് കാലതാമസത്തിലുടനീളം വാലൻസ് ബാൻഡിൽ നിന്ന് ഫോട്ടോഎമിറ്റ് ചെയ്ത ഇലക്ട്രോണുകളെ പിടിച്ചെടുക്കുന്നു. പരീക്ഷണാത്മക പിശക് ബാറുകൾക്കുള്ളിൽ, ഏതെങ്കിലും പമ്പ്-പ്രോബ് കാലതാമസത്തിന് WS2 ന്റെ വാലൻസ് ബാൻഡിൽ ദ്വാരങ്ങളുടെ സാന്നിധ്യത്തിന് ഒരു സൂചനയും ഞങ്ങൾ കണ്ടെത്തുന്നില്ല. ഫോട്ടോഎക്സിറ്റേഷനുശേഷം, നമ്മുടെ ടെമ്പറൽ റെസല്യൂഷനുമായി താരതമ്യപ്പെടുത്തുമ്പോൾ കുറഞ്ഞ സമയ സ്കെയിലിൽ ഈ ദ്വാരങ്ങൾ വേഗത്തിൽ വീണ്ടും നിറയ്ക്കുന്നുവെന്ന് ഇത് സൂചിപ്പിക്കുന്നു.

WS2/ഗ്രാഫീൻ ഹെറ്ററോസ്ട്രക്ചറിലെ അൾട്രാഫാസ്റ്റ് ചാർജ് വേർതിരിക്കലിനെക്കുറിച്ചുള്ള ഞങ്ങളുടെ സിദ്ധാന്തത്തിന് അന്തിമ തെളിവ് നൽകുന്നതിന്, സപ്ലിമെന്ററി മെറ്റീരിയലുകളിൽ വിശദമായി വിവരിച്ചിരിക്കുന്നതുപോലെ ഗ്രാഫീൻ പാളിയിലേക്ക് കൈമാറ്റം ചെയ്യപ്പെടുന്ന ദ്വാരങ്ങളുടെ എണ്ണം ഞങ്ങൾ നിർണ്ണയിക്കുന്നു. ചുരുക്കത്തിൽ, π-ബാൻഡിന്റെ ക്ഷണിക ഇലക്ട്രോണിക് വിതരണം ഒരു ഫെർമി-ഡിറാക് വിതരണത്തിൽ ഘടിപ്പിച്ചു. തത്ഫലമായുണ്ടാകുന്ന ക്ഷണിക രാസ പൊട്ടൻഷ്യലിനും ഇലക്ട്രോണിക് താപനിലയ്ക്കും വേണ്ടിയുള്ള മൂല്യങ്ങളിൽ നിന്ന് ദ്വാരങ്ങളുടെ എണ്ണം കണക്കാക്കി. ഫലം ചിത്രം 4-ൽ കാണിച്ചിരിക്കുന്നു. 1.5 ± 0.2 ps എന്ന എക്‌സ്‌പോണൻഷ്യൽ ആയുസ്സോടെ WS2-ൽ നിന്ന് ഗ്രാഫീനിലേക്ക് ~5 × 1012 ദ്വാരങ്ങൾ/cm2 ആകെ കൈമാറ്റം ചെയ്യപ്പെടുന്നതായി ഞങ്ങൾ കണ്ടെത്തി.

പമ്പ്-പ്രോബ് കാലതാമസത്തിന്റെ ഒരു ഫംഗ്‌ഷനായി π-ബാൻഡിലെ ദ്വാരങ്ങളുടെ എണ്ണത്തിലെ മാറ്റവും 1.5 ± 0.2 പി‌എസ് ആയുസ്സ് നൽകുന്ന എക്‌സ്‌പോണൻഷ്യൽ ഫിറ്റും.

ചിത്രം 2 മുതൽ 4 വരെയുള്ള കണ്ടെത്തലുകളിൽ നിന്ന്, WS2/ഗ്രാഫീൻ ഹെറ്ററോസ്ട്രക്ചറിലെ അൾട്രാഫാസ്റ്റ് ചാർജ് ട്രാൻസ്ഫറിനായുള്ള ഇനിപ്പറയുന്ന സൂക്ഷ്മ ചിത്രം പുറത്തുവരുന്നു (ചിത്രം 5). 2 eV യിൽ WS2/ഗ്രാഫീൻ ഹെറ്ററോസ്ട്രക്ചറിന്റെ ഫോട്ടോഎക്സിറ്റേഷൻ WS2-ൽ A-എക്സിറ്റോണിനെ പ്രബലമായി നിറയ്ക്കുന്നു (ചിത്രം 5A). ഗ്രാഫീനിലെ ഡിറാക് പോയിന്റിലുടനീളവും WS2-നും ഗ്രാഫീൻ ബാൻഡുകൾക്കുമിടയിലുള്ള അധിക ഇലക്ട്രോണിക് എക്സിറ്റേഷനുകൾ ഊർജ്ജസ്വലമായി സാധ്യമാണ്, പക്ഷേ കാര്യക്ഷമത കുറവാണ്. WS2-ന്റെ വാലൻസ് ബാൻഡിലെ ഫോട്ടോഎക്സിറ്റഡ് ദ്വാരങ്ങൾ നമ്മുടെ ടെമ്പറൽ റെസല്യൂഷനേക്കാൾ കുറഞ്ഞ സമയ സ്കെയിലിൽ ഗ്രാഫീൻ π-ബാൻഡിൽ നിന്ന് ഉത്ഭവിക്കുന്ന ഇലക്ട്രോണുകൾ ഉപയോഗിച്ച് വീണ്ടും നിറയ്ക്കുന്നു (ചിത്രം 5A). WS2-ന്റെ കണ്ടക്ഷൻ ബാൻഡിലെ ഫോട്ടോഎക്സിറ്റഡ് ഇലക്ട്രോണുകൾക്ക് ~1 ps ആയുസ്സ് ഉണ്ട് (ചിത്രം 5B). എന്നിരുന്നാലും, ഗ്രാഫീൻ π-ബാൻഡിലെ ദ്വാരങ്ങൾ വീണ്ടും നിറയ്ക്കാൻ ~2 ps എടുക്കും (ചിത്രം 5B). WS2 കണ്ടക്ഷൻ ബാൻഡിനും ഗ്രാഫീൻ π-ബാൻഡിനും ഇടയിലുള്ള നേരിട്ടുള്ള ഇലക്ട്രോൺ കൈമാറ്റം മാറ്റിനിർത്തിയാൽ, പൂർണ്ണ ചലനാത്മകത മനസ്സിലാക്കാൻ അധിക വിശ്രമ പാതകൾ - ഒരുപക്ഷേ വൈകല്യ അവസ്ഥകൾ (26) വഴി പരിഗണിക്കേണ്ടതുണ്ടെന്ന് ഇത് സൂചിപ്പിക്കുന്നു.

(A) 2 eV യിൽ WS2 A-എക്സിറ്റോണിലേക്കുള്ള അനുരണനത്തിൽ ഫോട്ടോഎക്സിറ്റേഷൻ WS2 ന്റെ കണ്ടക്ഷൻ ബാൻഡിലേക്ക് ഇലക്ട്രോണുകളെ കുത്തിവയ്ക്കുന്നു. WS2 ന്റെ വാലൻസ് ബാൻഡിലെ അനുബന്ധ ദ്വാരങ്ങൾ ഗ്രാഫീൻ π-ബാൻഡിൽ നിന്നുള്ള ഇലക്ട്രോണുകൾ ഉപയോഗിച്ച് തൽക്ഷണം വീണ്ടും നിറയ്ക്കുന്നു. (B) WS2 ന്റെ കണ്ടക്ഷൻ ബാൻഡിലെ ഫോട്ടോഎക്സിറ്റഡ് കാരിയറുകൾക്ക് ~1 ps ആയുസ്സ് ഉണ്ട്. ഗ്രാഫീൻ π-ബാൻഡിലെ ദ്വാരങ്ങൾ ~2 ps വരെ ജീവിക്കുന്നു, ഇത് ഡാഷ് ചെയ്ത അമ്പടയാളങ്ങളാൽ സൂചിപ്പിച്ചിരിക്കുന്ന അധിക സ്കാറ്ററിംഗ് ചാനലുകളുടെ പ്രാധാന്യത്തെ സൂചിപ്പിക്കുന്നു. (A) ലും (B) ലും കറുത്ത ഡാഷ് ചെയ്ത വരകൾ ബാൻഡ് ഷിഫ്റ്റുകളെയും കെമിക്കൽ പൊട്ടൻഷ്യലിലെ മാറ്റങ്ങളെയും സൂചിപ്പിക്കുന്നു. (C) ക്ഷണികമായ അവസ്ഥയിൽ, ഗ്രാഫീൻ പാളി പോസിറ്റീവ് ചാർജ് ചെയ്യുമ്പോൾ WS2 പാളി നെഗറ്റീവ് ചാർജ്ജ് ചെയ്യപ്പെടുന്നു. വൃത്താകൃതിയിലുള്ള ധ്രുവീകരണ പ്രകാശത്തോടുകൂടിയ സ്പിൻ-സെലക്ടീവ് എക്‌സൈറ്റേഷന്, WS2 ലെ ഫോട്ടോഎക്സിറ്റഡ് ഇലക്ട്രോണുകളും ഗ്രാഫീനിലെ അനുബന്ധ ദ്വാരങ്ങളും വിപരീത സ്പിൻ പോളറൈസേഷൻ കാണിക്കുമെന്ന് പ്രതീക്ഷിക്കുന്നു.

ക്ഷണികമായ അവസ്ഥയിൽ, ഫോട്ടോഎക്സൈറ്റഡ് ഇലക്ട്രോണുകൾ WS2 ന്റെ ചാലക ബാൻഡിലാണ് സ്ഥിതി ചെയ്യുന്നത്, അതേസമയം ഫോട്ടോഎക്സൈറ്റഡ് ദ്വാരങ്ങൾ ഗ്രാഫീനിന്റെ π-ബാൻഡിലാണ് സ്ഥിതി ചെയ്യുന്നത് (ചിത്രം 5C). ഇതിനർത്ഥം WS2 പാളി നെഗറ്റീവ് ചാർജ്ജ് ചെയ്തിട്ടുണ്ടെന്നും ഗ്രാഫീൻ പാളി പോസിറ്റീവ് ചാർജ്ജ് ചെയ്തിരിക്കുന്നു എന്നുമാണ്. ഇത് ക്ഷണികമായ പീക്ക് ഷിഫ്റ്റുകൾ (ചിത്രം 2), ഗ്രാഫീൻ പമ്പ്-പ്രോബ് സിഗ്നലിന്റെ അസമമിതി (ചിത്രം 3 ലെ കർവുകൾ 2 ഉം 3 ഉം), WS2 ന്റെ വാലൻസ് ബാൻഡിൽ ദ്വാരങ്ങളുടെ അഭാവം (കർവ് 4 ചിത്രം 3), അതുപോലെ ഗ്രാഫീൻ π-ബാൻഡിലെ അധിക ദ്വാരങ്ങൾ (ചിത്രം 4) എന്നിവയ്ക്ക് കാരണമാകുന്നു. ഈ ചാർജ്-വേർതിരിക്കപ്പെട്ട അവസ്ഥയുടെ ആയുസ്സ് ~1 ps ആണ് (കർവ് 1 ചിത്രം 3).

ടൈപ്പ് II ബാൻഡ് അലൈൻമെന്റും സ്റ്റാഗർഡ് ബാൻഡ്‌ഗാപ്പും ഉള്ള രണ്ട് ഡയറക്ട്-ഗ്യാപ് സെമികണ്ടക്ടറുകൾ കൊണ്ട് നിർമ്മിച്ച അനുബന്ധ വാൻ ഡെർ വാൽസ് ഹെറ്ററോസ്ട്രക്ചറുകളിലും സമാനമായ ചാർജ്-സെപ്പറേറ്റഡ് ട്രാൻസിയന്റ് അവസ്ഥകൾ നിരീക്ഷിക്കപ്പെട്ടിട്ടുണ്ട് (27–32). ഫോട്ടോഎക്‌സിറ്റേഷനുശേഷം, ഇലക്ട്രോണുകളും ദ്വാരങ്ങളും യഥാക്രമം കണ്ടക്ഷൻ ബാൻഡിന്റെ അടിയിലേക്കും വാലൻസ് ബാൻഡിന്റെ മുകളിലേക്കും വേഗത്തിൽ നീങ്ങുന്നതായി കണ്ടെത്തി, അവ ഹെറ്ററോസ്ട്രക്ചറിന്റെ വ്യത്യസ്ത പാളികളിൽ സ്ഥിതിചെയ്യുന്നു (27–32).

നമ്മുടെ WS2/ഗ്രാഫീൻ ഹെറ്ററോസ്ട്രക്ചറിന്റെ കാര്യത്തിൽ, ഇലക്ട്രോണുകൾക്കും ദ്വാരങ്ങൾക്കും ഊർജ്ജസ്വലമായി ഏറ്റവും അനുകൂലമായ സ്ഥാനം ലോഹ ഗ്രാഫീൻ പാളിയിലെ ഫെർമി തലത്തിലാണ്. അതിനാൽ, ഇലക്ട്രോണുകളും ദ്വാരങ്ങളും ഗ്രാഫീൻ π-ബാൻഡിലേക്ക് വേഗത്തിൽ കൈമാറ്റം ചെയ്യപ്പെടുമെന്ന് ഒരാൾ പ്രതീക്ഷിക്കാം. എന്നിരുന്നാലും, ദ്വാര കൈമാറ്റം (<200 fs) ഇലക്ട്രോൺ കൈമാറ്റത്തേക്കാൾ (∼1 ps) വളരെ കാര്യക്ഷമമാണെന്ന് ഞങ്ങളുടെ അളവുകൾ വ്യക്തമായി കാണിക്കുന്നു. ചിത്രം 1A-യിൽ വെളിപ്പെടുത്തിയിരിക്കുന്നതുപോലെ WS2-ന്റെയും ഗ്രാഫീൻ ബാൻഡുകളുടെയും ആപേക്ഷിക ഊർജ്ജസ്വലമായ വിന്യാസമാണ് ഇതിന് കാരണം, ഇത് (14, 15) അടുത്തിടെ പ്രതീക്ഷിച്ചതുപോലെ ഇലക്ട്രോൺ കൈമാറ്റവുമായി താരതമ്യപ്പെടുത്തുമ്പോൾ ദ്വാര കൈമാറ്റത്തിനായി കൂടുതൽ ലഭ്യമായ അന്തിമ അവസ്ഥകൾ വാഗ്ദാനം ചെയ്യുന്നു. നിലവിലെ സാഹചര്യത്തിൽ, ∼2 eV WS2 ബാൻഡ്‌ഗാപ്പ് അനുമാനിക്കുകയാണെങ്കിൽ, ഗ്രാഫീൻ ഡിറാക് പോയിന്റും സന്തുലിത രാസ പൊട്ടൻഷ്യലും യഥാക്രമം WS2 ബാൻഡ്‌ഗാപ്പിന്റെ മധ്യഭാഗത്ത് ∼0.5 ഉം ∼0.2 eV ഉം ആണ് സ്ഥിതി ചെയ്യുന്നത്, ഇത് ഇലക്ട്രോൺ-ഹോൾ സമമിതിയെ തകർക്കുന്നു. ദ്വാര കൈമാറ്റത്തിന് ലഭ്യമായ അന്തിമ അവസ്ഥകളുടെ എണ്ണം ഇലക്ട്രോൺ കൈമാറ്റത്തേക്കാൾ ~6 മടങ്ങ് കൂടുതലാണെന്ന് ഞങ്ങൾ കണ്ടെത്തി (സപ്ലിമെന്ററി മെറ്റീരിയലുകൾ കാണുക), അതുകൊണ്ടാണ് ദ്വാര കൈമാറ്റം ഇലക്ട്രോൺ കൈമാറ്റത്തേക്കാൾ വേഗത്തിലാകുമെന്ന് പ്രതീക്ഷിക്കുന്നത്.

എന്നിരുന്നാലും, നിരീക്ഷിച്ച അൾട്രാഫാസ്റ്റ് അസിമട്രിക് ചാർജ് ട്രാൻസ്ഫറിന്റെ പൂർണ്ണമായ ഒരു സൂക്ഷ്മ ചിത്രം, WS2-ലെ A-എക്സിറ്റോൺ വേവ് ഫംഗ്ഷൻ ഉൾക്കൊള്ളുന്ന ഓർബിറ്റലുകളും ഗ്രാഫീൻ π-ബാൻഡും തമ്മിലുള്ള ഓവർലാപ്പും യഥാക്രമം പരിഗണിക്കണം. മൊമെന്റം, ഊർജ്ജം, സ്പിൻ, സ്യൂഡോസ്പിൻ കൺസർവേഷൻ എന്നിവയാൽ ഏർപ്പെടുത്തിയിരിക്കുന്ന നിയന്ത്രണങ്ങൾ, പ്ലാസ്മ ആന്ദോളനങ്ങളുടെ സ്വാധീനം (33), അതുപോലെ ചാർജ് ട്രാൻസ്ഫറിന് മധ്യസ്ഥത വഹിച്ചേക്കാവുന്ന കോഹെറന്റ് ഫോണോൺ ആന്ദോളനങ്ങളുടെ സാധ്യമായ ഡിസ്പ്ലേസിവ് എക്‌സിറ്റേഷന്റെ പങ്ക് (34, 35) എന്നിവ ഇതിൽ ഉൾപ്പെടുന്നു. കൂടാതെ, നിരീക്ഷിച്ച ചാർജ് ട്രാൻസ്ഫർ അവസ്ഥയിൽ ചാർജ് ട്രാൻസ്ഫർ എക്‌സിറ്റോണുകളോ സ്വതന്ത്ര ഇലക്ട്രോൺ-ഹോൾ ജോഡികളോ ഉണ്ടോ എന്ന് ഒരാൾക്ക് ഊഹിക്കാം (സപ്ലിമെന്ററി മെറ്റീരിയലുകൾ കാണുക). ഈ പ്രശ്നങ്ങൾ വ്യക്തമാക്കുന്നതിന് ഈ പ്രബന്ധത്തിന്റെ പരിധിക്കപ്പുറമുള്ള കൂടുതൽ സൈദ്ധാന്തിക അന്വേഷണങ്ങൾ ആവശ്യമാണ്.

ചുരുക്കത്തിൽ, ഒരു എപ്പിറ്റാക്സിയൽ WS2/ഗ്രാഫീൻ ഹെറ്ററോസ്ട്രക്ചറിൽ അൾട്രാഫാസ്റ്റ് ഇന്റർലെയർ ചാർജ് ട്രാൻസ്ഫർ പഠിക്കാൻ ഞങ്ങൾ tr-ARPES ഉപയോഗിച്ചു. 2 eV-ൽ WS2 ന്റെ A-എക്സിറ്റോണിലേക്കുള്ള അനുരണനത്തിൽ ഉത്തേജിപ്പിക്കപ്പെടുമ്പോൾ, ഫോട്ടോഎക്സൈറ്റഡ് ഇലക്ട്രോണുകൾ WS2 ലെയറിൽ തന്നെ തുടരുമ്പോൾ, ഫോട്ടോഎക്സൈറ്റഡ് ഹോളുകൾ ഗ്രാഫീൻ പാളിയിലേക്ക് വേഗത്തിൽ കൈമാറ്റം ചെയ്യപ്പെടുന്നു എന്ന് ഞങ്ങൾ കണ്ടെത്തി. ദ്വാര കൈമാറ്റത്തിന് ലഭ്യമായ അന്തിമ അവസ്ഥകളുടെ എണ്ണം ഇലക്ട്രോൺ കൈമാറ്റത്തേക്കാൾ വലുതാണെന്ന വസ്തുതയാണ് ഇതിന് കാരണമെന്ന് ഞങ്ങൾ പറഞ്ഞു. ചാർജ്-വേർതിരിക്കപ്പെട്ട ക്ഷണിക അവസ്ഥയുടെ ആയുസ്സ് ~1 ps ആണെന്ന് കണ്ടെത്തി. വൃത്താകൃതിയിലുള്ള ധ്രുവീകരണ പ്രകാശം (22–25) ഉപയോഗിച്ചുള്ള സ്പിൻ-സെലക്ടീവ് ഒപ്റ്റിക്കൽ എക്‌സൈറ്റേഷനുമായി സംയോജിച്ച്, നിരീക്ഷിച്ച അൾട്രാഫാസ്റ്റ് ചാർജ് ട്രാൻസ്ഫറിനൊപ്പം സ്പിൻ ട്രാൻസ്ഫറും ഉണ്ടാകാം. ഈ സാഹചര്യത്തിൽ, അന്വേഷിച്ച WS2/ഗ്രാഫീൻ ഹെറ്ററോസ്ട്രക്ചർ ഗ്രാഫീനിലേക്ക് കാര്യക്ഷമമായ ഒപ്റ്റിക്കൽ സ്പിൻ കുത്തിവയ്പ്പിനായി ഉപയോഗിച്ചേക്കാം, അതിന്റെ ഫലമായി പുതിയ ഒപ്‌റ്റോസ്പിൻട്രോണിക് ഉപകരണങ്ങൾ ഉണ്ടാകാം.

SiCrystal GmbH-ൽ നിന്നുള്ള വാണിജ്യ അർദ്ധചാലക 6H-SiC(0001) വേഫറുകളിലാണ് ഗ്രാഫീൻ സാമ്പിളുകൾ വളർത്തിയത്. N-ഡോപ്പഡ് വേഫറുകൾ 0.5°യിൽ താഴെയുള്ള മിസ്കട്ട് ഉള്ള ഓൺ-ആക്സിസിലായിരുന്നു. പോറലുകൾ നീക്കം ചെയ്യുന്നതിനും സാധാരണ പരന്ന ടെറസുകൾ ലഭിക്കുന്നതിനുമായി SiC സബ്‌സ്‌ട്രേറ്റ് ഹൈഡ്രജൻ-എച്ചിംഗ് നടത്തി. 1300°C-ൽ 8 മിനിറ്റ് നേരത്തേക്ക് Ar അന്തരീക്ഷത്തിൽ സാമ്പിൾ അനീലിംഗ് ചെയ്തുകൊണ്ട് വൃത്തിയുള്ളതും ആറ്റോമികമായി പരന്നതുമായ Si-ടെർമിനേറ്റഡ് ഉപരിതലം ഗ്രാഫിറ്റൈസ് ചെയ്തു (36). ഈ രീതിയിൽ, ഓരോ മൂന്നാമത്തെ കാർബൺ ആറ്റവും SiC സബ്‌സ്‌ട്രേറ്റുമായി ഒരു കോവാലന്റ് ബോണ്ട് രൂപപ്പെടുത്തുന്ന ഒരു ഒറ്റ കാർബൺ പാളി ഞങ്ങൾക്ക് ലഭിച്ചു (37). ഈ പാളി പിന്നീട് ഹൈഡ്രജൻ ഇന്റർകലേഷൻ വഴി പൂർണ്ണമായും sp2-ഹൈബ്രിഡൈസ് ചെയ്ത ക്വാസി ഫ്രീ-സ്റ്റാൻഡിംഗ് ഹോൾ-ഡോപ്പഡ് ഗ്രാഫീനാക്കി മാറ്റി (38). ഈ സാമ്പിളുകളെ ഗ്രാഫീൻ/H-SiC(0001) എന്ന് വിളിക്കുന്നു. മുഴുവൻ പ്രക്രിയയും ഐക്‌സ്‌ട്രോണിൽ നിന്നുള്ള ഒരു വാണിജ്യ ബ്ലാക്ക് മാജിക് ഗ്രോത്ത് ചേമ്പറിലാണ് നടത്തിയത്. 1:100 എന്ന പിണ്ഡ അനുപാതമുള്ള WO3, S പൊടികൾ മുൻഗാമികളായി ഉപയോഗിച്ച് താഴ്ന്ന മർദ്ദത്തിലുള്ള രാസ നീരാവി നിക്ഷേപം (39, 40) വഴി ഒരു സ്റ്റാൻഡേർഡ് ഹോട്ട്-വാൾ റിയാക്ടറിൽ WS2 വളർച്ച നടത്തി. WO3, S പൊടികൾ യഥാക്രമം 900 ഉം 200°C ഉം താപനിലയിൽ സൂക്ഷിച്ചു. WO3 പൊടി അടിവസ്ത്രത്തിന് സമീപം സ്ഥാപിച്ചു. 8 sccm പ്രവാഹമുള്ള കാരിയർ വാതകമായി ആർഗോൺ ഉപയോഗിച്ചു. റിയാക്ടറിലെ മർദ്ദം 0.5 mbar ആയി നിലനിർത്തി. ദ്വിതീയ ഇലക്ട്രോൺ മൈക്രോസ്കോപ്പി, ആറ്റോമിക് ഫോഴ്‌സ് മൈക്രോസ്കോപ്പി, രാമൻ, ഫോട്ടോലുമിനെസെൻസ് സ്പെക്ട്രോസ്കോപ്പി, അതുപോലെ താഴ്ന്ന ഊർജ്ജ ഇലക്ട്രോൺ ഡിഫ്രാക്ഷൻ എന്നിവ ഉപയോഗിച്ച് സാമ്പിളുകൾ സ്വഭാവസവിശേഷതകൾ കാണിച്ചു. ΓK- അല്ലെങ്കിൽ ΓK'-ദിശ ഗ്രാഫീൻ പാളിയുടെ ΓK-ദിശയുമായി വിന്യസിച്ചിരിക്കുന്ന രണ്ട് വ്യത്യസ്ത WS2 സിംഗിൾ-ക്രിസ്റ്റലിൻ ഡൊമെയ്‌നുകൾ ഈ അളവുകൾ വെളിപ്പെടുത്തി. ഡൊമെയ്ൻ സൈഡ് നീളം 300 നും 700 nm നും ഇടയിൽ വ്യത്യാസപ്പെട്ടിരുന്നു, കൂടാതെ മൊത്തം WS2 കവറേജ് ഏകദേശം ~40% ആയി കണക്കാക്കി, ഇത് ARPES വിശകലനത്തിന് അനുയോജ്യമാണ്.

ഇലക്ട്രോൺ ഊർജ്ജത്തിന്റെയും മൊമെന്റത്തിന്റെയും ദ്വിമാന കണ്ടെത്തലിനായി ചാർജ്-കപ്പിൾഡ് ഡിവൈസ്-ഡിറ്റക്ടർ സിസ്റ്റം ഉപയോഗിച്ച് ഒരു ഹെമിസ്ഫെറിക്കൽ അനലൈസർ (SPECS PHOIBOS 150) ഉപയോഗിച്ചാണ് സ്റ്റാറ്റിക് ARPES പരീക്ഷണങ്ങൾ നടത്തിയത്. എല്ലാ ഫോട്ടോഎമിഷൻ പരീക്ഷണങ്ങൾക്കും ഉയർന്ന ഫ്ലക്സ് He ഡിസ്ചാർജ് സ്രോതസ്സിന്റെ (VG Scienta VUV5000) അൺപോളറൈസ്ഡ്, മോണോക്രോമാറ്റിക് He Iα വികിരണം (21.2 eV) ഉപയോഗിച്ചു. ഞങ്ങളുടെ പരീക്ഷണങ്ങളിലെ ഊർജ്ജവും കോണീയ റെസല്യൂഷനും യഥാക്രമം 30 meV, 0.3° (0.01 Å−1 ന് തുല്യം) എന്നിവയേക്കാൾ മികച്ചതായിരുന്നു. എല്ലാ പരീക്ഷണങ്ങളും മുറിയിലെ താപനിലയിലാണ് നടത്തിയത്. ARPES വളരെ ഉപരിതല സെൻസിറ്റീവ് സാങ്കേതികതയാണ്. WS2 ൽ നിന്നും ഗ്രാഫീൻ പാളിയിൽ നിന്നും ഫോട്ടോഇലക്ട്രോണുകൾ പുറന്തള്ളാൻ, ~40% അപൂർണ്ണമായ WS2 കവറേജ് ഉള്ള സാമ്പിളുകൾ ഉപയോഗിച്ചു.

tr-ARPES സജ്ജീകരണം 1-kHz ടൈറ്റാനിയം:സഫയർ ആംപ്ലിഫയറിനെ (കോഹറന്റ് ലെജൻഡ് എലൈറ്റ് ഡ്യുവോ) അടിസ്ഥാനമാക്കിയുള്ളതാണ്. ആർഗണിൽ ഉയർന്ന ഹാർമോണിക്സ് ഉൽ‌പാദനത്തിനായി 2 mJ ഔട്ട്‌പുട്ട് പവർ ഉപയോഗിച്ചു. തത്ഫലമായുണ്ടാകുന്ന തീവ്രമായ അൾട്രാവയലറ്റ് പ്രകാശം 26-eV ഫോട്ടോൺ ഊർജ്ജത്തിൽ 100-fs പ്രോബ് പൾസുകൾ ഉൽ‌പാദിപ്പിക്കുന്ന ഒരു ഗ്രേറ്റിംഗ് മോണോക്രോമേറ്ററിലൂടെ കടന്നുപോയി. 8mJ ആംപ്ലിഫയർ ഔട്ട്‌പുട്ട് പവർ ഒരു ഒപ്റ്റിക്കൽ പാരാമെട്രിക് ആംപ്ലിഫയറിലേക്ക് (ലൈറ്റ് കൺവേർഷനിൽ നിന്നുള്ള HE-TOPAS) അയച്ചു. 2-eV പമ്പ് പൾസുകൾ ലഭിക്കുന്നതിന് 1-eV ഫോട്ടോൺ ഊർജ്ജത്തിലുള്ള സിഗ്നൽ ബീം ഒരു ബീറ്റാ ബാരിയം ബോറേറ്റ് ക്രിസ്റ്റലിൽ ഫ്രീക്വൻസി-ഇരട്ടിയാക്കി. ഒരു ഹെമിസ്ഫെറിക്കൽ അനലൈസർ (SPECS PHOIBOS 100) ഉപയോഗിച്ചാണ് tr-ARPES അളവുകൾ നടത്തിയത്. മൊത്തത്തിലുള്ള ഊർജ്ജവും താൽക്കാലിക റെസല്യൂഷനും യഥാക്രമം 240 meV ഉം 200 fs ഉം ആയിരുന്നു.

ഈ ലേഖനത്തിനായുള്ള അനുബന്ധ വസ്തുക്കൾ http://advances.sciencemag.org/cgi/content/full/6/20/eaay0761/DC1 ൽ ലഭ്യമാണ്.

ക്രിയേറ്റീവ് കോമൺസ് ആട്രിബ്യൂഷൻ-നോൺകൊമേഴ്‌സ്യൽ ലൈസൻസിന്റെ നിബന്ധനകൾക്ക് കീഴിൽ വിതരണം ചെയ്യുന്ന ഒരു ഓപ്പൺ-ആക്‌സസ് ലേഖനമാണിത്, തത്ഫലമായുണ്ടാകുന്ന ഉപയോഗം വാണിജ്യ നേട്ടത്തിനായിട്ടല്ലാത്തതും യഥാർത്ഥ കൃതി ശരിയായി പരാമർശിച്ചിട്ടുണ്ടെങ്കിൽ, ഏത് മാധ്യമത്തിലും ഉപയോഗിക്കാനും വിതരണം ചെയ്യാനും പുനർനിർമ്മിക്കാനും ഇത് അനുവദിക്കുന്നു.

ശ്രദ്ധിക്കുക: നിങ്ങൾ പേജ് ശുപാർശ ചെയ്യുന്ന വ്യക്തിക്ക് അത് കാണണമെന്ന് നിങ്ങൾ ആഗ്രഹിച്ചിരുന്നുവെന്നും അത് ജങ്ക് മെയിൽ അല്ലെന്നും അറിയിക്കാൻ വേണ്ടി മാത്രമാണ് ഞങ്ങൾ നിങ്ങളുടെ ഇമെയിൽ വിലാസം ആവശ്യപ്പെടുന്നത്. ഞങ്ങൾ ഒരു ഇമെയിൽ വിലാസവും പിടിച്ചെടുക്കുന്നില്ല.

നിങ്ങൾ ഒരു മനുഷ്യ സന്ദർശകനാണോ അല്ലയോ എന്ന് പരിശോധിക്കുന്നതിനും ഓട്ടോമേറ്റഡ് സ്പാം സമർപ്പിക്കലുകൾ തടയുന്നതിനുമാണ് ഈ ചോദ്യം.

സ്വെൻ എഷ്‌ലിമാൻ, അൻ്റോണിയോ റോസി, മരിയാന ഷാവേസ്-സെർവാൻ്റസ്, റസ്‌വാൻ ക്രൗസ്, ബെനിറ്റോ അർനോൾഡി, ബെഞ്ചമിൻ സ്റ്റാഡ്‌മുള്ളർ, മാർട്ടിൻ എഷ്‌ലിമാൻ, സ്റ്റിവൻ ഫോർട്ടി, ഫിലിപ്പോ ഫാബ്രി, കാമില കോലെറ്റി, ഇസബെല്ല ഗിയർസ്

ഗ്രാഫീനിലേക്ക് ഒപ്റ്റിക്കൽ സ്പിൻ കുത്തിവയ്പ്പ് സാധ്യമാക്കുന്ന ഒരു WS2/ഗ്രാഫീൻ ഹെറ്ററോസ്ട്രക്ചറിൽ അൾട്രാഫാസ്റ്റ് ചാർജ് വേർതിരിക്കൽ ഞങ്ങൾ വെളിപ്പെടുത്തുന്നു.

സ്വെൻ എഷ്‌ലിമാൻ, അൻ്റോണിയോ റോസി, മരിയാന ഷാവേസ്-സെർവാൻ്റസ്, റസ്‌വാൻ ക്രൗസ്, ബെനിറ്റോ അർനോൾഡി, ബെഞ്ചമിൻ സ്റ്റാഡ്‌മുള്ളർ, മാർട്ടിൻ എഷ്‌ലിമാൻ, സ്റ്റിവൻ ഫോർട്ടി, ഫിലിപ്പോ ഫാബ്രി, കാമില കോലെറ്റി, ഇസബെല്ല ഗിയർസ്

ഗ്രാഫീനിലേക്ക് ഒപ്റ്റിക്കൽ സ്പിൻ കുത്തിവയ്പ്പ് സാധ്യമാക്കുന്ന ഒരു WS2/ഗ്രാഫീൻ ഹെറ്ററോസ്ട്രക്ചറിൽ അൾട്രാഫാസ്റ്റ് ചാർജ് വേർതിരിക്കൽ ഞങ്ങൾ വെളിപ്പെടുത്തുന്നു.

© 2020 അമേരിക്കൻ അസോസിയേഷൻ ഫോർ ദി അഡ്വാൻസ്‌മെൻ്റ് ഓഫ് സയൻസ്. എല്ലാ അവകാശങ്ങളും നിക്ഷിപ്തം. HINARI, AGORA, OARE, CHORUS, CLOCKSS, CrossRef, COUNTER എന്നിവയുടെ പങ്കാളിയാണ് AAAS. സയൻസ് അഡ്വാൻസസ് ISSN 2375-2548.