हामी मोनोलेयर WS2 र ग्राफिनबाट बनेको एपिटेक्सियल हेटेरोस्ट्रक्चरमा अल्ट्राफास्ट चार्ज ट्रान्सफरको अनुसन्धान गर्न समय- र कोण-समाधान गरिएको फोटो उत्सर्जन स्पेक्ट्रोस्कोपी (tr-ARPES) प्रयोग गर्छौं। यो हेटेरोस्ट्रक्चरले अत्यधिक उच्च गतिशीलता र लामो स्पिन लाइफटाइम भएको सेमीमेटल होस्टिंग मासलेस क्यारियरहरूसँग बलियो स्पिन-अक्ष युग्मन र बलियो प्रकाश-पदार्थ अन्तरक्रियाको साथ प्रत्यक्ष-अन्तराल अर्धचालकको फाइदाहरू संयोजन गर्दछ। हामीले पत्ता लगायौं कि, WS2 मा A-एक्सिटनमा अनुनादमा फोटोएक्सिटेशन पछि, फोटोएक्सिटेड प्वालहरू द्रुत रूपमा ग्राफिन तहमा स्थानान्तरण हुन्छन् जबकि फोटोएक्सिटेड इलेक्ट्रोनहरू WS2 तहमा रहन्छन्। परिणामस्वरूप चार्ज-विभाजित क्षणिक अवस्थाको जीवनकाल ∼1 ps भएको पाइन्छ। हामी हाम्रो निष्कर्षहरूलाई उच्च-रिजोल्युसन ARPES द्वारा प्रकट गरिएको WS2 र ग्राफिन ब्यान्डहरूको सापेक्षिक पङ्क्तिबद्धताको कारणले गर्दा स्क्याटरिङ चरण स्पेसमा भिन्नताहरूलाई श्रेय दिन्छौं। स्पिन-चयनात्मक अप्टिकल उत्तेजनाको संयोजनमा, अनुसन्धान गरिएको WS2/ग्राफिन हेटेरोस्ट्रक्चरले ग्राफिनमा कुशल अप्टिकल स्पिन इंजेक्शनको लागि प्लेटफर्म प्रदान गर्न सक्छ।
धेरै फरक दुई-आयामी सामग्रीहरूको उपलब्धताले अनुकूलित डाइलेक्ट्रिक स्क्रिनिङ र विभिन्न निकटता-प्रेरित प्रभावहरूमा आधारित पूर्ण रूपमा नयाँ कार्यक्षमताहरू सहित नयाँ अन्ततः पातलो हेटेरोस्ट्रक्चरहरू सिर्जना गर्ने सम्भावना खोलेको छ (१-३)। इलेक्ट्रोनिक्स र अप्टोइलेक्ट्रोनिक्सको क्षेत्रमा भविष्यका अनुप्रयोगहरूको लागि सिद्धान्तको प्रमाण उपकरणहरू प्राप्त भएका छन् (४-६)।
यहाँ, हामी एपिटेक्सियल भ्यान डेर वाल्स हेटेरोस्ट्रक्चरहरूमा ध्यान केन्द्रित गर्छौं जसमा मोनोलेयर WS2, बलियो स्पिन-अर्बिट युग्मन भएको प्रत्यक्ष-अन्तर अर्धचालक र भाँचिएको उल्टो सममिति (7) को कारणले ब्यान्ड संरचनाको ठूलो स्पिन विभाजन, र मोनोलेयर ग्राफिन, शंक्वाकार ब्यान्ड संरचना र अत्यन्त उच्च वाहक गतिशीलता (8) भएको अर्धधातु, हाइड्रोजन-टर्मिनेटेड SiC(0001) मा उब्जाइएको हुन्छ। अल्ट्राफास्ट चार्ज ट्रान्सफर (9-15) र निकटता-प्रेरित स्पिन-अर्बिट युग्मन प्रभावहरू (16-18) को लागि पहिलो संकेतहरूले WS2/ग्राफीन र यस्तै हेटेरोस्ट्रक्चरहरूलाई भविष्यको अप्टोइलेक्ट्रोनिक (19) र अप्टोस्पिन्ट्रोनिक (20) अनुप्रयोगहरूको लागि आशाजनक उम्मेदवारहरू बनाउँछ।
हामी समय- र कोण-समाधान गरिएको फोटोउत्सर्जन स्पेक्ट्रोस्कोपी (tr-ARPES) को साथ WS2/ग्राफीनमा फोटोजेनेरेटेड इलेक्ट्रोन-होल जोडीहरूको विश्राम मार्गहरू प्रकट गर्न निस्कियौं। त्यस उद्देश्यका लागि, हामी WS2 (21, 12) मा A-एक्साइटनसँग प्रतिध्वनित 2-eV पम्प पल्सको साथ हेटेरोस्ट्रक्चरलाई उत्तेजित गर्छौं र 26-eV फोटोन ऊर्जामा दोस्रो समय-ढिलाइ गरिएको प्रोब पल्सको साथ फोटोइलेक्ट्रोनहरू निकाल्छौं। हामी पम्प-प्रोब ढिलाइको कार्यको रूपमा मोमेन्टम-, ऊर्जा-, र समय-समाधान गरिएको क्यारियर गतिशीलतामा पहुँच प्राप्त गर्न हेमिस्फेरिकल विश्लेषकको साथ फोटोइलेक्ट्रोनहरूको गतिज ऊर्जा र उत्सर्जन कोण निर्धारण गर्छौं। ऊर्जा र समय रिजोल्युसन क्रमशः 240 meV र 200 fs छ।
हाम्रा नतिजाहरूले एपिटेक्सिकली पङ्क्तिबद्ध तहहरू बीच अल्ट्राफास्ट चार्ज स्थानान्तरणको लागि प्रत्यक्ष प्रमाण प्रदान गर्दछ, तहहरूको मनमानी अजिमुथल पङ्क्तिबद्धता (9-15) सहित समान म्यानुअल रूपमा भेला गरिएका हेटेरोस्ट्रक्चरहरूमा सबै-अप्टिकल प्रविधिहरूमा आधारित पहिलो संकेतहरू पुष्टि गर्दछ। थप रूपमा, हामी देखाउँछौं कि यो चार्ज स्थानान्तरण अत्यधिक असममित छ। हाम्रो मापनले फोटोएक्साइटेड इलेक्ट्रोनहरू र WS2 र ग्राफिन तहमा अवस्थित प्वालहरू सहित पहिले अवलोकन नगरिएको चार्ज-विभाजित क्षणिक अवस्था प्रकट गर्दछ, जुन क्रमशः ~1 ps को लागि रहन्छ। हामी उच्च-रिजोल्युसन ARPES द्वारा प्रकट गरिएको WS2 र ग्राफिन ब्यान्डहरूको सापेक्ष पङ्क्तिबद्धताको कारणले इलेक्ट्रोन र प्वाल स्थानान्तरणको लागि स्क्याटरिङ चरण स्पेसमा भिन्नताहरूको सन्दर्भमा हाम्रा निष्कर्षहरूको व्याख्या गर्छौं। स्पिन- र उपत्यका-चयनात्मक अप्टिकल उत्तेजना (22-25) सँग संयुक्त WS2/ग्राफिन हेटेरोस्ट्रक्चरहरूले ग्राफिनमा कुशल अल्ट्राफास्ट अप्टिकल स्पिन इंजेक्शनको लागि नयाँ प्लेटफर्म प्रदान गर्न सक्छ।
चित्र १A ले एपिटेक्सियल WS2/ग्राफीन हेटेरोस्ट्रक्चरको ΓK-दिशामा ब्यान्ड संरचनाको हेलियम बत्तीको साथ प्राप्त गरिएको उच्च-रिजोल्युसन ARPES मापन देखाउँछ। डिराक कोनलाई सन्तुलन रासायनिक क्षमताभन्दा ~0.3 eV माथि रहेको डिराक बिन्दुसँग प्वाल-डोप गरिएको पाइएको छ। स्पिन-स्प्लिट WS2 भ्यालेन्स ब्यान्डको माथिल्लो भाग सन्तुलन रासायनिक क्षमताभन्दा ~1.2 eV तल पाइएको छ।
(A) ध्रुवीकृत हेलियम बत्तीको साथ ΓK-दिशामा मापन गरिएको सन्तुलन फोटोकरेन्ट। (B) २६-eV फोटोन ऊर्जामा p-ध्रुवीकृत चरम पराबैंगनी पल्सको साथ मापन गरिएको नकारात्मक पम्प-प्रोब ढिलाइको लागि फोटोकरेन्ट। ड्यास गरिएका खैरो र रातो रेखाहरूले चित्र २ मा क्षणिक शिखर स्थितिहरू निकाल्न प्रयोग गरिएका रेखा प्रोफाइलहरूको स्थिति चिन्ह लगाउँछन्। (C) २ mJ/cm2 को पम्प फ्लुन्सको साथ २ eV को पम्प फोटोन ऊर्जामा फोटोएक्सिटेसन पछि २०० fs मा फोटोकरेन्टको पम्प-प्रेरित परिवर्तनहरू। फोटोइलेक्ट्रोनको लाभ र हानि क्रमशः रातो र नीलो रंगमा देखाइएको छ। बक्सहरूले चित्र ३ मा प्रदर्शित पम्प-प्रोब ट्रेसहरूको लागि एकीकरणको क्षेत्रलाई संकेत गर्दछ।
चित्र १B ले पम्प पल्सको आगमन अघि नकारात्मक पम्प-प्रोब ढिलाइमा २६-eV फोटोन ऊर्जामा १००-fs चरम पराबैंगनी पल्ससँग मापन गरिएको WS2 र ग्राफिन K-बिन्दुहरूको नजिक ब्यान्ड संरचनाको tr-ARPES स्न्यापसट देखाउँछ। यहाँ, नमूनाको क्षयीकरण र २-eV पम्प पल्सको उपस्थितिको कारणले गर्दा स्पिन विभाजन समाधान हुँदैन जसले स्पेक्ट्रल सुविधाहरूको स्पेस चार्ज विस्तार गर्दछ। चित्र १C ले चित्र १B को सन्दर्भमा २०० fs को पम्प-प्रोब ढिलाइमा फोटोकरेन्टको पम्प-प्रेरित परिवर्तनहरू देखाउँछ जहाँ पम्प-प्रोब सिग्नल अधिकतममा पुग्छ। रातो र नीलो रंगहरूले क्रमशः फोटोइलेक्ट्रोनको लाभ र हानिलाई संकेत गर्दछ।
यस समृद्ध गतिशीलताको थप विस्तृत विश्लेषण गर्न, हामी पहिले चित्र १B मा ड्यास गरिएका रेखाहरूसँगै WS2 भ्यालेन्स ब्यान्ड र ग्राफिन π-ब्यान्डको क्षणिक शिखर स्थितिहरू निर्धारण गर्छौं जुन पूरक सामग्रीहरूमा विस्तृत रूपमा व्याख्या गरिएको छ। हामीले पत्ता लगायौं कि WS2 भ्यालेन्स ब्यान्ड ९० meV (चित्र २A) ले माथि सर्छ र ग्राफिन π-ब्यान्ड ५० meV (चित्र २B) ले तल सर्छ। यी शिफ्टहरूको घातांकीय जीवनकाल WS2 को भ्यालेन्स ब्यान्डको लागि १.२ ± ०.१ ps र ग्राफिन π-ब्यान्डको लागि १.७ ± ०.३ ps पाइएको छ। यी शिफ्टहरूले दुई तहहरूको क्षणिक चार्जिङको पहिलो प्रमाण प्रदान गर्दछ, जहाँ अतिरिक्त सकारात्मक (ऋणात्मक) चार्जले इलेक्ट्रोनिक अवस्थाहरूको बाइन्डिङ ऊर्जा बढाउँछ (घटाउँछ)। ध्यान दिनुहोस् कि WS2 भ्यालेन्स ब्यान्डको अपशिफ्ट चित्र १C मा कालो बक्स द्वारा चिन्हित क्षेत्रमा प्रमुख पम्प-प्रोब सिग्नलको लागि जिम्मेवार छ।
पम्प-प्रोब ढिलाइको कार्यको रूपमा WS2 भ्यालेन्स ब्यान्ड (A) र ग्राफिन π-ब्यान्ड (B) को शिखर स्थितिमा परिवर्तन, घातांकीय फिटहरू (बाक्लो रेखाहरू) सँगसँगै। WS2 शिफ्ट इन (A) को जीवनकाल १.२ ± ०.१ ps छ। ग्राफिन सिफ्ट इन (B) को जीवनकाल १.७ ± ०.३ ps छ।
अर्को, हामी चित्र १C मा रंगीन बक्सहरू द्वारा संकेत गरिएका क्षेत्रहरूमा पम्प-प्रोब सिग्नललाई एकीकृत गर्छौं र चित्र ३ मा पम्प-प्रोब ढिलाइको प्रकार्यको रूपमा परिणामस्वरूप गणनाहरू प्लट गर्छौं। चित्र ३ मा कर्भ १ ले डेटामा घातांकीय फिटबाट प्राप्त १.१ ± ०.१ ps को जीवनकालको साथ WS2 तहको प्रवाह ब्यान्डको तल नजिक फोटोएक्साइटेड क्यारियरहरूको गतिशीलता देखाउँछ (पूरक सामग्रीहरू हेर्नुहोस्)।
चित्र १C मा बक्सहरू द्वारा संकेत गरिएको क्षेत्र माथि फोटोकरेन्ट एकीकृत गरेर प्राप्त ढिलाइको प्रकार्यको रूपमा पम्प-प्रोब ट्रेसहरू। बाक्लो रेखाहरू डेटामा घातांकीय फिटहरू हुन्। वक्र (१) WS2 को चालन ब्यान्डमा क्षणिक वाहक जनसंख्या। वक्र (२) सन्तुलन रासायनिक क्षमता माथि ग्राफिनको π-ब्यान्डको पम्प-प्रोब सिग्नल। वक्र (३) सन्तुलन रासायनिक क्षमता तल ग्राफिनको π-ब्यान्डको पम्प-प्रोब सिग्नल। वक्र (४) WS2 को भ्यालेन्स ब्यान्डमा नेट पम्प-प्रोब सिग्नल। जीवनकाल १.२ ± ०.१ ps in (१), १८० ± २० fs (लाभ) र ∼२ ps (हानि) in (२), र १.८ ± ०.२ ps in (३) मा पाइन्छ।
चित्र ३ को वक्र २ र ३ मा, हामी ग्राफिन π-ब्यान्डको पम्प-प्रोब सिग्नल देखाउँछौं। हामीले पत्ता लगायौं कि सन्तुलन रासायनिक क्षमता (चित्र ३ मा वक्र २) भन्दा माथि इलेक्ट्रोनहरूको लाभको आयु धेरै छोटो छ (१८० ± २० fs) सन्तुलन रासायनिक क्षमता (वक्र ३ चित्र ३ मा १.८ ± ०.२ ps) भन्दा तल इलेक्ट्रोनहरूको क्षतिको तुलनामा। यसबाहेक, चित्र ३ को वक्र २ मा फोटोकरेन्टको प्रारम्भिक लाभ t = ४०० fs मा ~२ ps को जीवनकालको साथ क्षतिमा परिणत भएको पाइन्छ। खुला मोनोलेयर ग्राफिनको पम्प-प्रोब सिग्नलमा लाभ र नोक्सान बीचको असममिति अनुपस्थित पाइएको छ (पूरक सामग्रीहरूमा चित्र S5 हेर्नुहोस्), जसले संकेत गर्दछ कि असममिति WS2/ग्राफिन हेटेरोस्ट्रक्चरमा इन्टरलेयर युग्मनको परिणाम हो। सन्तुलन रासायनिक क्षमता माथि र तल क्रमशः अल्पकालीन लाभ र दीर्घकालीन क्षतिको अवलोकनले हेटेरोस्ट्रक्चरको फोटोएक्सिटेशनमा इलेक्ट्रोनहरू ग्राफिन तहबाट कुशलतापूर्वक हटाइएका छन् भन्ने संकेत गर्दछ। फलस्वरूप, ग्राफिन तह सकारात्मक रूपमा चार्ज हुन्छ, जुन चित्र २B मा पाइने π-ब्यान्डको बाइन्डिङ ऊर्जामा वृद्धिसँग मेल खान्छ। π-ब्यान्डको डाउनशिफ्टले सन्तुलन रासायनिक क्षमता माथिबाट सन्तुलन फर्मी-डिराक वितरणको उच्च-ऊर्जा पुच्छरलाई हटाउँछ, जसले चित्र ३ को वक्र २ मा पम्प-प्रोब सिग्नलको चिन्हको परिवर्तनलाई आंशिक रूपमा व्याख्या गर्दछ। हामी तल देखाउनेछौं कि π-ब्यान्डमा इलेक्ट्रोनहरूको क्षणिक क्षतिले यो प्रभावलाई अझ बढाएको छ।
यो परिदृश्य चित्र ३ को वक्र ४ मा रहेको WS2 भ्यालेन्स ब्यान्डको नेट पम्प-प्रोब सिग्नलद्वारा समर्थित छ। यी डेटा चित्र १B मा रहेको ब्ल्याक बक्सद्वारा दिइएको क्षेत्रफलमा गणनाहरू एकीकृत गरेर प्राप्त गरिएको थियो जसले सबै पम्प-प्रोब ढिलाइहरूमा भ्यालेन्स ब्यान्डबाट फोटो उत्सर्जित इलेक्ट्रोनहरू क्याप्चर गर्दछ। प्रयोगात्मक त्रुटि बारहरू भित्र, हामीले कुनै पनि पम्प-प्रोब ढिलाइको लागि WS2 को भ्यालेन्स ब्यान्डमा प्वालहरूको उपस्थितिको लागि कुनै संकेत फेला पार्दैनौं। यसले संकेत गर्दछ कि, फोटोएक्सिटेसन पछि, यी प्वालहरू हाम्रो टेम्पोरल रिजोल्युसनको तुलनामा छोटो समय स्केलमा द्रुत रूपमा रिफिल हुन्छन्।
WS2/ग्राफीन हेटेरोस्ट्रक्चरमा अल्ट्राफास्ट चार्ज सेपरेसनको हाम्रो परिकल्पनाको लागि अन्तिम प्रमाण प्रदान गर्न, हामी पूरक सामग्रीहरूमा विस्तृत रूपमा वर्णन गरिए अनुसार ग्राफिन तहमा स्थानान्तरण गरिएका प्वालहरूको संख्या निर्धारण गर्छौं। छोटकरीमा, π-ब्यान्डको क्षणिक इलेक्ट्रोनिक वितरण फर्मी-डिराक वितरणसँग फिट गरिएको थियो। त्यसपछि क्षणिक रासायनिक क्षमता र इलेक्ट्रोनिक तापमानको लागि परिणामस्वरूप मानहरूबाट प्वालहरूको संख्या गणना गरिएको थियो। परिणाम चित्र ४ मा देखाइएको छ। हामीले पाउँछौं कि कुल संख्या ~५ × १०१२ प्वालहरू/सेमी२ WS2 बाट ग्राफिनमा १.५ ± ०.२ ps को घातांकीय जीवनकालको साथ स्थानान्तरण गरिएको छ।
पम्प-प्रोब ढिलाइको कार्यको रूपमा π-ब्यान्डमा प्वालहरूको संख्यामा परिवर्तन र घातांकीय फिटले १.५ ± ०.२ ps को जीवनकाल प्रदान गर्दछ।
चित्र २ देखि ४ मा भएका निष्कर्षहरूबाट, WS2/ग्राफीन हेटेरोस्ट्रक्चरमा अल्ट्राफास्ट चार्ज ट्रान्सफरको लागि निम्न सूक्ष्म तस्वीर देखा पर्दछ (चित्र ५)। २ eV मा WS2/ग्राफीन हेटेरोस्ट्रक्चरको फोटोएक्सिटेशनले WS2 मा A-एक्सिटनलाई प्रमुख रूपमा भर्छ (चित्र ५A)। ग्राफिनमा डिराक बिन्दुमा साथै WS2 र ग्राफीन ब्यान्डहरू बीच अतिरिक्त इलेक्ट्रोनिक उत्तेजनाहरू ऊर्जावान रूपमा सम्भव छन् तर धेरै कम कुशल छन्। WS2 को भ्यालेन्स ब्यान्डमा फोटोएक्सिटेड प्वालहरू हाम्रो टेम्पोरल रिजोलुसन (चित्र ५A) को तुलनामा छोटो समय स्केलमा ग्राफिन π-ब्यान्डबाट उत्पन्न इलेक्ट्रोनहरूद्वारा पुन: भरिन्छन्। WS2 को कन्डक्शन ब्यान्डमा फोटोएक्सिटेड इलेक्ट्रोनहरूको जीवनकाल ∼१ ps (चित्र ५B) हुन्छ। यद्यपि, ग्राफिन π-ब्यान्डमा प्वालहरू पुन: भर्न ∼२ ps लाग्छ (चित्र ५B)। यसले संकेत गर्छ कि, WS2 कन्डक्शन ब्यान्ड र ग्राफिन π-ब्यान्ड बीचको प्रत्यक्ष इलेक्ट्रोन स्थानान्तरण बाहेक, थप विश्राम मार्गहरू - सम्भवतः दोष अवस्थाहरू (26) मार्फत - पूर्ण गतिशीलता बुझ्न विचार गर्न आवश्यक छ।
(A) २ eV मा WS2 A-एक्सिटनको अनुनादमा फोटोएक्सिटेशनले WS2 को चालकता ब्यान्डमा इलेक्ट्रोनहरू इन्जेक्ट गर्दछ। WS2 को भ्यालेन्स ब्यान्डमा सम्बन्धित प्वालहरू ग्राफिन π-ब्यान्डबाट इलेक्ट्रोनहरूद्वारा तुरुन्तै रिफिल हुन्छन्। (B) WS2 को चालकता ब्यान्डमा फोटोएक्सिटेटेड क्यारियरहरूको जीवनकाल ∼१ ps हुन्छ। ग्राफिन π-ब्यान्डमा भएका प्वालहरू ∼२ ps सम्म बाँच्छन्, जसले ड्यास गरिएका तीरहरूद्वारा संकेत गरिएको अतिरिक्त स्क्याटरिङ च्यानलहरूको महत्त्वलाई संकेत गर्दछ। (A) र (B) मा कालो ड्यास गरिएका रेखाहरूले ब्यान्ड परिवर्तन र रासायनिक क्षमतामा परिवर्तनहरूलाई संकेत गर्दछ। (C) क्षणिक अवस्थामा, WS2 तह नकारात्मक रूपमा चार्ज हुन्छ जबकि ग्राफिन तह सकारात्मक रूपमा चार्ज हुन्छ। गोलाकार ध्रुवीकृत प्रकाशको साथ स्पिन-चयनात्मक उत्तेजनाको लागि, WS2 मा फोटोएक्सिटेड इलेक्ट्रोनहरू र ग्राफिनमा सम्बन्धित प्वालहरूले विपरीत स्पिन ध्रुवीकरण देखाउने अपेक्षा गरिन्छ।
क्षणिक अवस्थामा, फोटोएक्साइटेड इलेक्ट्रोनहरू WS2 को चालन ब्यान्डमा बस्छन् जबकि फोटोएक्साइटेड प्वालहरू ग्राफिनको π-ब्यान्डमा अवस्थित हुन्छन् (चित्र 5C)। यसको अर्थ WS2 तह नकारात्मक रूपमा चार्ज गरिएको छ र ग्राफिन तह सकारात्मक रूपमा चार्ज गरिएको छ। यसले क्षणिक शिखर परिवर्तनहरू (चित्र 2), ग्राफिन पम्प-प्रोब सिग्नलको असममितता (चित्र 3 को वक्र 2 र 3), WS2 को भ्यालेन्स ब्यान्डमा प्वालहरूको अनुपस्थिति (वक्र 4 चित्र 3), साथै ग्राफिन π-ब्यान्डमा अतिरिक्त प्वालहरू (चित्र 4) को लागि जिम्मेवार छ। यस चार्ज-विभाजित अवस्थाको जीवनकाल ∼1 ps (वक्र 1 चित्र 3) हो।
टाइप II ब्यान्ड पङ्क्तिबद्धता र स्ट्यागर्ड ब्यान्डग्याप (२७-३२) भएका दुई प्रत्यक्ष-ग्याप अर्धचालकहरूबाट बनेको सम्बन्धित भ्यान डेर वाल्स हेटेरोस्ट्रक्चरहरूमा समान चार्ज-विभाजित क्षणिक अवस्थाहरू अवलोकन गरिएको छ। फोटोएक्सिटेसन पछि, इलेक्ट्रोनहरू र प्वालहरू द्रुत रूपमा कन्डक्शन ब्यान्डको तल र भ्यालेन्स ब्यान्डको शीर्षमा क्रमशः सरेको पाइयो, जुन हेटेरोस्ट्रक्चरको विभिन्न तहहरूमा अवस्थित छन् (२७-३२)।
हाम्रो WS2/ग्राफीन हेटेरोस्ट्रक्चरको मामलामा, इलेक्ट्रोन र प्वाल दुवैको लागि ऊर्जावान रूपमा सबैभन्दा अनुकूल स्थान धातुको ग्राफिन तहमा फर्मी स्तरमा हुन्छ। त्यसकारण, कसैले अपेक्षा गर्न सक्छ कि इलेक्ट्रोन र प्वाल दुवै द्रुत रूपमा ग्राफिन π-ब्यान्डमा स्थानान्तरण हुन्छन्। यद्यपि, हाम्रो मापनले स्पष्ट रूपमा देखाउँछ कि प्वाल स्थानान्तरण (<200 fs) इलेक्ट्रोन स्थानान्तरण (∼1 ps) भन्दा धेरै कुशल छ। हामी यसलाई चित्र 1A मा प्रकट गरिएको WS2 र ग्राफिन ब्यान्डहरूको सापेक्ष ऊर्जावान पङ्क्तिबद्धतालाई श्रेय दिन्छौं जसले हालै (14, 15) द्वारा अनुमान गरिएको इलेक्ट्रोन स्थानान्तरणको तुलनामा प्वाल स्थानान्तरणको लागि उपलब्ध अन्तिम अवस्थाहरूको ठूलो संख्या प्रदान गर्दछ। वर्तमान अवस्थामा, ∼2 eV WS2 ब्यान्डग्याप मान्दा, ग्राफिन डिराक बिन्दु र सन्तुलन रासायनिक क्षमता क्रमशः WS2 ब्यान्डग्यापको बीचबाट ∼0.5 र ∼0.2 eV माथि अवस्थित छ, जसले इलेक्ट्रोन-प्वाल सममिति तोड्छ। हामीले पत्ता लगायौं कि प्वाल स्थानान्तरणको लागि उपलब्ध अन्तिम अवस्थाहरूको संख्या इलेक्ट्रोन स्थानान्तरणको तुलनामा ~६ गुणा बढी छ (पूरक सामग्रीहरू हेर्नुहोस्), त्यसैले प्वाल स्थानान्तरण इलेक्ट्रोन स्थानान्तरण भन्दा छिटो हुने अपेक्षा गरिएको छ।
तथापि, अवलोकन गरिएको अल्ट्राफास्ट असममित चार्ज ट्रान्सफरको पूर्ण सूक्ष्म तस्वीरले क्रमशः WS2 मा A-एक्साइटन तरंग प्रकार्य गठन गर्ने कक्षहरू र ग्राफिन π-ब्यान्ड बीचको ओभरल्यापलाई पनि विचार गर्नुपर्छ, विभिन्न इलेक्ट्रोन-इलेक्ट्रोन र इलेक्ट्रोन-फोनोन स्क्याटरिङ च्यानलहरू जसमा गति, ऊर्जा, स्पिन, र स्यूडोस्पिन संरक्षण द्वारा लगाइएका अवरोधहरू, प्लाज्मा दोलनहरूको प्रभाव (33), साथै चार्ज ट्रान्सफरको मध्यस्थता गर्न सक्ने सुसंगत फोनोन दोलनहरूको सम्भावित विस्थापन उत्तेजनाको भूमिका समावेश छ (34, 35)। साथै, कसैले अनुमान लगाउन सक्छ कि अवलोकन गरिएको चार्ज ट्रान्सफर अवस्थामा चार्ज ट्रान्सफर एक्सिटनहरू वा फ्री इलेक्ट्रोन-होल जोडीहरू छन् (पूरक सामग्रीहरू हेर्नुहोस्)। यी मुद्दाहरूलाई स्पष्ट पार्न वर्तमान पत्रको दायराभन्दा बाहिर जाने थप सैद्धान्तिक अनुसन्धानहरू आवश्यक छन्।
संक्षेपमा, हामीले एपिटेक्सियल WS2/ग्राफिन हेटेरोस्ट्रक्चरमा अल्ट्राफास्ट इन्टरलेयर चार्ज ट्रान्सफर अध्ययन गर्न tr-ARPES प्रयोग गरेका छौं। हामीले पत्ता लगायौं कि, 2 eV मा WS2 को A-एक्सिटनमा अनुनादमा उत्साहित हुँदा, फोटोएक्सिटेड प्वालहरू द्रुत रूपमा ग्राफिन तहमा स्थानान्तरण हुन्छन् जबकि फोटोएक्सिटेड इलेक्ट्रोनहरू WS2 तहमा रहन्छन्। हामीले यसको श्रेय यस तथ्यलाई दिएका छौं कि प्वाल स्थानान्तरणको लागि उपलब्ध अन्तिम अवस्थाहरूको संख्या इलेक्ट्रोन स्थानान्तरणको भन्दा ठूलो छ। चार्ज-विभाजित क्षणिक अवस्थाको जीवनकाल ∼1 ps पाइएको थियो। गोलाकार ध्रुवीकृत प्रकाश (22-25) प्रयोग गरेर स्पिन-चयनात्मक अप्टिकल उत्तेजनाको संयोजनमा, अवलोकन गरिएको अल्ट्राफास्ट चार्ज ट्रान्सफर स्पिन स्थानान्तरणको साथ हुन सक्छ। यस अवस्थामा, अनुसन्धान गरिएको WS2/ग्राफिन हेटेरोस्ट्रक्चरलाई ग्राफिनमा कुशल अप्टिकल स्पिन इंजेक्शनको लागि प्रयोग गर्न सकिन्छ जसको परिणामस्वरूप नयाँ अप्टोस्पिन्ट्रोनिक उपकरणहरू हुन्छन्।
ग्राफिन नमूनाहरू SiCrystal GmbH बाट व्यावसायिक अर्धचालक 6H-SiC(0001) वेफरहरूमा उब्जाइएको थियो। N-डोपेड वेफरहरू ०.५° भन्दा कम मिसकटको साथ अक्षमा थिए। खरोंचहरू हटाउन र नियमित समतल टेरेसहरू प्राप्त गर्न SiC सब्सट्रेट हाइड्रोजन-एच गरिएको थियो। त्यसपछि सफा र आणविक रूपमा समतल Si-टर्मिनेटेड सतहलाई 8 मिनेट (36) को लागि Ar वायुमण्डलमा नमूनालाई एनिल गरेर ग्राफिटाइज गरिएको थियो। यस तरिकाले, हामीले एकल कार्बन तह प्राप्त गर्यौं जहाँ प्रत्येक तेस्रो कार्बन परमाणुले SiC सब्सट्रेट (37) मा सहसंयोजक बन्धन बनायो। त्यसपछि यो तहलाई हाइड्रोजन इन्टरक्यालेसन (38) मार्फत पूर्ण रूपमा sp2-हाइब्रिडाइज्ड अर्ध-मुक्त-स्थायी प्वाल-डोपेड ग्राफिनमा परिणत गरियो। यी नमूनाहरूलाई ग्राफिन/H-SiC(0001) भनिन्छ। सम्पूर्ण प्रक्रिया Aixtron बाट व्यावसायिक ब्ल्याक म्याजिक ग्रोथ चेम्बरमा गरिएको थियो। WS2 वृद्धि मानक तातो-भित्ता रिएक्टरमा कम-दबाव रासायनिक वाष्प निक्षेपण (39, 40) द्वारा १:१०० को द्रव्यमान अनुपात भएको WO3 र S पाउडरहरू पूर्ववर्तीको रूपमा प्रयोग गरेर गरिएको थियो। WO3 र S पाउडरहरू क्रमशः ९०० र २००°C मा राखिएको थियो। WO3 पाउडर सब्सट्रेटको नजिक राखिएको थियो। ८ sccm को प्रवाहको साथ आर्गनलाई वाहक ग्यासको रूपमा प्रयोग गरिएको थियो। रिएक्टरमा दबाब ०.५ mbar मा राखिएको थियो। नमूनाहरूलाई माध्यमिक इलेक्ट्रोन माइक्रोस्कोपी, आणविक बल माइक्रोस्कोपी, रमन, र फोटोल्युमिनेसेन्स स्पेक्ट्रोस्कोपी, साथै कम-ऊर्जा इलेक्ट्रोन विवर्तनद्वारा विशेषता गरिएको थियो। यी मापनहरूले दुई फरक WS2 एकल-क्रिस्टलाइन डोमेनहरू प्रकट गरे जहाँ ΓK- वा ΓK'-दिशा ग्राफिन तहको ΓK-दिशासँग पङ्क्तिबद्ध छ। डोमेन साइड लम्बाइ ३०० र ७०० एनएम बीच फरक थियो, र कुल WS2 कभरेज लगभग ~४०% थियो, जुन ARPES विश्लेषणको लागि उपयुक्त थियो।
इलेक्ट्रोन ऊर्जा र गतिको दुई-आयामी पत्ता लगाउनको लागि चार्ज-कपल्ड उपकरण-डिटेक्टर प्रणाली प्रयोग गरेर हेमिस्फेरिकल विश्लेषक (SPECS PHOIBOS 150) मार्फत स्थिर ARPES प्रयोगहरू गरिएको थियो। सबै फोटो उत्सर्जन प्रयोगहरूको लागि उच्च-फ्लक्स He डिस्चार्ज स्रोत (VG Scienta VUV5000) को अध्रुवीकृत, मोनोक्रोमेटिक He Iα विकिरण (21.2 eV) प्रयोग गरिएको थियो। हाम्रा प्रयोगहरूमा ऊर्जा र कोणीय रिजोल्युसन क्रमशः 30 meV र 0.3° (0.01 Å−1 सँग मिल्दोजुल्दो) भन्दा राम्रो थियो। सबै प्रयोगहरू कोठाको तापक्रममा गरिएको थियो। ARPES एक अत्यन्तै सतह-संवेदनशील प्रविधि हो। WS2 र ग्राफिन तह दुवैबाट फोटोइलेक्ट्रोनहरू निकाल्न, ~40% को अपूर्ण WS2 कभरेज भएका नमूनाहरू प्रयोग गरिएको थियो।
tr-ARPES सेटअप १-kHz टाइटेनियम:नीलम एम्पलीफायर (कोहेरेन्ट लेजेन्ड एलिट डुओ) मा आधारित थियो। आर्गनमा उच्च हार्मोनिक्स उत्पादनको लागि २ mJ आउटपुट पावर प्रयोग गरिएको थियो। परिणामस्वरूप चरम पराबैंगनी प्रकाश २६-eV फोटोन ऊर्जामा १००-fs प्रोब पल्स उत्पादन गर्ने ग्रेटिंग मोनोक्रोमेटरबाट गुज्रियो। ८ mJ एम्पलीफायर आउटपुट पावर अप्टिकल प्यारामेट्रिक एम्पलीफायरमा पठाइएको थियो (प्रकाश रूपान्तरणबाट HE-TOPAS)। २-eV पम्प पल्स प्राप्त गर्न १-eV फोटोन ऊर्जामा सिग्नल बीमलाई बिटा बेरियम बोरेट क्रिस्टलमा फ्रिक्वेन्सी-डबल गरिएको थियो। tr-ARPES मापनहरू हेमिस्फेरिकल विश्लेषक (SPECS PHOIBOS १००) मार्फत गरिएको थियो। समग्र ऊर्जा र टेम्पोरल रिजोल्युसन क्रमशः २४० meV र २०० fs थियो।
यस लेखको लागि पूरक सामग्री http://advances.sciencemag.org/cgi/content/full/6/20/eaay0761/DC1 मा उपलब्ध छ।
यो क्रिएटिभ कमन्स एट्रिब्युसन-गैर-वाणिज्यिक इजाजतपत्रको सर्तहरू अन्तर्गत वितरण गरिएको खुला-पहुँच लेख हो, जसले कुनै पनि माध्यममा प्रयोग, वितरण र पुनरुत्पादनलाई अनुमति दिन्छ, जबसम्म परिणामस्वरूप प्रयोग व्यावसायिक लाभको लागि होइन र मूल कामलाई उचित रूपमा उद्धृत गरिएको छ।
नोट: हामी तपाईंको इमेल ठेगाना केवल यसकारण मात्र अनुरोध गर्छौं ताकि तपाईंले पृष्ठ सिफारिस गरिरहनुभएको व्यक्तिलाई थाहा होस् कि तपाईंले पृष्ठ हेर्न चाहनुभएको थियो, र यो जंक मेल होइन। हामी कुनै पनि इमेल ठेगाना कैद गर्दैनौं।
यो प्रश्न तपाईं मानव आगन्तुक हुनुहुन्छ कि हुनुहुन्न भनेर परीक्षण गर्न र स्वचालित स्पाम सबमिशनहरू रोक्नको लागि हो।
Sven Aeschlimann, Antonio Rossi, Mariana Chavez-Cervantes, Razvan Krause, Benito Arnoldi, Benjamin Stadtmüller, Martin Aeschlimann, Stiven Forti, Filippo Fabbri, Camilla Coletti, Isabella Gierz द्वारा
हामीले WS2/ग्राफीन हेटेरोस्ट्रक्चरमा अल्ट्राफास्ट चार्ज सेपरेसन पत्ता लगायौं जसले सम्भवतः ग्राफिनमा अप्टिकल स्पिन इन्जेक्सन सक्षम पार्छ।
Sven Aeschlimann, Antonio Rossi, Mariana Chavez-Cervantes, Razvan Krause, Benito Arnoldi, Benjamin Stadtmüller, Martin Aeschlimann, Stiven Forti, Filippo Fabbri, Camilla Coletti, Isabella Gierz द्वारा
हामीले WS2/ग्राफीन हेटेरोस्ट्रक्चरमा अल्ट्राफास्ट चार्ज सेपरेसन पत्ता लगायौं जसले सम्भवतः ग्राफिनमा अप्टिकल स्पिन इन्जेक्सन सक्षम पार्छ।
© २०२० अमेरिकन एसोसिएशन फर द एडभान्समेन्ट अफ साइन्स। सबै अधिकार सुरक्षित। AAAS HINARI, AGORA, OARE, CHORUS, CLOCKSS, CrossRef र COUNTER.Science Advances ISSN 2375-2548 को साझेदार हो।
पोस्ट समय: मे-२५-२०२०