دليل مباشر على فصل الشحنات فائق السرعة بكفاءة في الهياكل غير المتجانسة WS2/غرافين المترسبة بالطبقة الرقيقة

نستخدم مطيافية الانبعاث الضوئي المُحَلَّلة زمنيًا وزاويًا (tr-ARPES) لدراسة انتقال الشحنة فائق السرعة في بنية غير متجانسة مُرَسَّبة فوقيًا، مُكوَّنة من طبقة أحادية من ثنائي كبريتيد التنغستن (WS2) والجرافين. تجمع هذه البنية غير المتجانسة بين مزايا أشباه الموصلات ذات فجوة الطاقة المباشرة، والتي تتميز باقتران قوي بين الدوران المداري وتفاعل قوي بين الضوء والمادة، ومزايا أشباه المعادن التي تستضيف حاملات شحنة عديمة الكتلة ذات حركية عالية للغاية وعمر دوران طويل. وجدنا أنه بعد الإثارة الضوئية عند الرنين مع الإكسيتون A في WS2، تنتقل الثقوب المُثارة ضوئيًا بسرعة إلى طبقة الجرافين، بينما تبقى الإلكترونات المُثارة ضوئيًا في طبقة WS2. وُجِد أن حالة الفصل العابر للشحنة الناتجة لها عمر يبلغ حوالي 1 بيكو ثانية. نعزو نتائجنا إلى الاختلافات في فضاء طور التشتت الناتجة عن المحاذاة النسبية لنطاقات WS2 والجرافين، كما كشفت عنها مطيافية الانبعاث الضوئي المُحَلَّلة زمنيًا وزاويًا عالية الدقة. بالإضافة إلى الإثارة البصرية الانتقائية للدوران، قد توفر البنية غير المتجانسة WS2/الجرافين التي تم فحصها منصة لحقن الدوران البصري الفعال في الجرافين.

أتاح توفر العديد من المواد ثنائية الأبعاد إمكانية ابتكار هياكل غير متجانسة رقيقة للغاية ذات وظائف جديدة كلياً، وذلك بالاعتماد على حجب عازل مُصمم خصيصاً وتأثيرات التقارب المختلفة (1-3). وقد تم بالفعل تصنيع أجهزة تجريبية لتطبيقات مستقبلية في مجال الإلكترونيات والإلكترونيات الضوئية (4-6).

نركز هنا على البنى غير المتجانسة من نوع فان دير فالس، والمُنمّاة على طبقة أحادية من ثنائي كبريتيد التنجستن (WS2)، وهو شبه موصل ذو فجوة طاقة مباشرة يتميز باقتران قوي بين الدوران والمدار وانفصال كبير في بنية النطاق نتيجة لكسر تناظر الانعكاس (7)، وطبقة أحادية من الجرافين، وهو شبه فلز ذو بنية نطاق مخروطية وحركية حاملات عالية للغاية (8)، مُنمّاة على كربيد السيليكون SiC(0001) المُنهى بالهيدروجين. تشير المؤشرات الأولية لانتقال الشحنة فائق السرعة (9-15) وتأثيرات اقتران الدوران والمدار الناتجة عن التقارب (16-18) إلى أن بنى WS2/الجرافين والبنى غير المتجانسة المماثلة تُعدّ مرشحة واعدة لتطبيقات الإلكترونيات الضوئية (19) والإلكترونيات الضوئية الدورانية (20) المستقبلية.

شرعنا في الكشف عن مسارات استرخاء أزواج الإلكترون-فجوة الضوئية المتولدة في WS2/غرافين باستخدام مطيافية الانبعاث الضوئي المُحَلَّلة زمنيًا وزاويًا (tr-ARPES). ولتحقيق هذا الهدف، قمنا بإثارة البنية غير المتجانسة بنبضات ضخ طاقة 2 إلكترون فولت، متوافقة مع إكسيتون A في WS2 (21, 12)، ثم أطلقنا الإلكترونات الضوئية بنبضة استشعار ثانية متأخرة زمنيًا عند طاقة فوتون 26 إلكترون فولت. حددنا الطاقة الحركية وزاوية انبعاث الإلكترونات الضوئية باستخدام محلل نصف كروي كدالة لتأخير الضخ-الاستشعار، وذلك للوصول إلى ديناميكيات حاملات الشحنة المُحَلَّلة من حيث الزخم والطاقة والزمن. تبلغ دقة الطاقة 240 ملي إلكترون فولت، ودقة الزمن 200 فيمتوثانية.

تُقدّم نتائجنا دليلاً مباشراً على انتقال الشحنات فائق السرعة بين الطبقات المُحاذية فوقياً، مؤكدةً المؤشرات الأولية المستندة إلى تقنيات بصرية بالكامل في هياكل غير متجانسة مُجمّعة يدوياً ذات محاذاة سمتية عشوائية للطبقات (9-15). إضافةً إلى ذلك، نُبيّن أن انتقال الشحنات هذا غير متماثل إلى حد كبير. تكشف قياساتنا عن حالة عابرة لفصل الشحنات لم تُلاحظ سابقاً، حيث تقع الإلكترونات والفجوات المُثارة ضوئياً في طبقة WS2 وطبقة الجرافين على التوالي، وتستمر لمدة 1 بيكو ثانية تقريباً. نُفسّر نتائجنا من خلال الاختلافات في فضاء طور التشتت لانتقال الإلكترونات والفجوات الناتجة عن المحاذاة النسبية لأشرطة WS2 والجرافين كما كشفت عنها تقنية ARPES عالية الدقة. بالاقتران مع الإثارة البصرية الانتقائية للدوران والوادي (22-25)، قد تُوفّر الهياكل غير المتجانسة WS2/الجرافين منصة جديدة لحقن الدوران البصري فائق السرعة بكفاءة في الجرافين.

يوضح الشكل 1أ قياسًا عالي الدقة بتقنية ARPES باستخدام مصباح هيليوم لبنية النطاقات على طول اتجاه ΓK للبنية غير المتجانسة WS2/غرافين المترسبة فوقيًا. وُجد أن مخروط ديراك مُطعّم بالثقوب، حيث تقع نقطة ديراك على بُعد 0.3 إلكترون فولت تقريبًا فوق جهد التوازن الكيميائي. كما وُجد أن قمة نطاق التكافؤ WS2 المنقسم دورانيًا تقع على بُعد 1.2 إلكترون فولت تقريبًا أسفل جهد التوازن الكيميائي.

(أ) التيار الضوئي عند الاتزان، مُقاسًا على طول اتجاه ΓK باستخدام مصباح هيليوم غير مستقطب. (ب) التيار الضوئي عند تأخير ضخ-استشعار سالب، مُقاسًا بنبضات فوق بنفسجية شديدة الاستقطاب p عند طاقة فوتون 26 إلكترون فولت. تُشير الخطوط الرمادية والحمراء المتقطعة إلى موضع الخطوط المستخدمة لاستخراج مواضع الذروة العابرة في الشكل 2. (ج) التغيرات التي يُحدثها الضخ في التيار الضوئي بعد 200 فيمتوثانية من الإثارة الضوئية عند طاقة فوتون ضخ 2 إلكترون فولت وكثافة طاقة ضخ 2 ملي جول/سم². يُظهر اللونان الأحمر والأزرق كسب وفقدان الإلكترونات الضوئية، على التوالي. تُشير المربعات إلى منطقة التكامل لآثار الضخ-الاستشعار المعروضة في الشكل 3.

يُظهر الشكل 1ب لقطةً من طيف امتصاص الإلكترونات الضوئية المُقاس بتقنية tr-ARPES لبنية النطاق بالقرب من نقاط K لثاني كبريتيد التنغستن (WS2) والجرافين، تم قياسها باستخدام نبضات فوق بنفسجية شديدة مدتها 100 فمتوثانية عند طاقة فوتون 26 إلكترون فولت، مع تأخير سلبي بين نبضتي الضخ والاستشعار قبل وصول نبضة الضخ. هنا، لم يتم رصد انقسام اللف المغزلي بسبب تدهور العينة ووجود نبضة الضخ ذات طاقة 2 إلكترون فولت، مما يُسبب اتساعًا في خصائص الطيف نتيجةً لتأثير الشحنة الفضائية. يُظهر الشكل 1ج التغيرات التي يُحدثها الضخ في التيار الضوئي مقارنةً بالشكل 1ب عند تأخير بين نبضتي الضخ والاستشعار مقداره 200 فمتوثانية، حيث تصل إشارة الضخ والاستشعار إلى أقصى قيمة لها. يشير اللون الأحمر إلى زيادة الإلكترونات الضوئية، بينما يشير اللون الأزرق إلى فقدانها.

لتحليل هذه الديناميكيات المعقدة بمزيد من التفصيل، قمنا أولاً بتحديد مواقع الذروة العابرة لحزمة التكافؤ لـ WS2 وحزمة π للجرافين على طول الخطوط المتقطعة في الشكل 1ب، كما هو موضح بالتفصيل في المواد التكميلية. وجدنا أن حزمة التكافؤ لـ WS2 تنزاح للأعلى بمقدار 90 ملي إلكترون فولت (الشكل 2أ)، بينما تنزاح حزمة π للجرافين للأسفل بمقدار 50 ملي إلكترون فولت (الشكل 2ب). وُجد أن العمر الأسي لهذه الانزياحات هو 1.2 ± 0.1 بيكو ثانية لحزمة التكافؤ لـ WS2 و1.7 ± 0.3 بيكو ثانية لحزمة π للجرافين. تُقدم هذه الانزياحات في الذروة أول دليل على شحن عابر للطبقتين، حيث تؤدي الشحنة الموجبة (السالبة) الإضافية إلى زيادة (تقليل) طاقة الربط للحالات الإلكترونية. لاحظ أن التحول التصاعدي لنطاق التكافؤ WS2 هو المسؤول عن إشارة الضخ-التحقيق البارزة في المنطقة المحددة بالمربع الأسود في الشكل 1C.

تغير موضع ذروة نطاق التكافؤ لثاني كبريتيد التنجستن (WS2) (أ) ونطاق باي للجرافين (ب) كدالة لتأخير الضخ-الاستشعار، بالإضافة إلى مطابقة أسية (خطوط سميكة). يبلغ عمر إزاحة WS2 في (أ) 1.2 ± 0.1 بيكو ثانية. ويبلغ عمر إزاحة الجرافين في (ب) 1.7 ± 0.3 بيكو ثانية.

بعد ذلك، نقوم بتكامل إشارة الضخ والاستشعار على المناطق المشار إليها بالمربعات الملونة في الشكل 1C ونرسم عدد النتائج كدالة لتأخير الضخ والاستشعار في الشكل 3. يوضح المنحنى 1 في الشكل 3 ديناميكيات حاملات الشحنة المثارة ضوئيًا بالقرب من أسفل نطاق التوصيل لطبقة WS2 بعمر افتراضي يبلغ 1.1 ± 0.1 بيكو ثانية تم الحصول عليه من مطابقة أسية للبيانات (انظر المواد التكميلية).

آثار الضخ والاستشعار كدالة للتأخير، تم الحصول عليها بتكامل التيار الضوئي على المساحة المحددة بالمربعات في الشكل 1C. الخطوط السميكة هي مطابقة أسية للبيانات. المنحنى (1): كثافة حاملات الشحنة العابرة في نطاق التوصيل لـ WS2. المنحنى (2): إشارة الضخ والاستشعار لنطاق π للجرافين فوق جهد التوازن الكيميائي. المنحنى (3): إشارة الضخ والاستشعار لنطاق π للجرافين تحت جهد التوازن الكيميائي. المنحنى (4): صافي إشارة الضخ والاستشعار في نطاق التكافؤ لـ WS2. وُجد أن أعمار حاملات الشحنة هي 1.2 ± 0.1 بيكو ثانية في (1)، و180 ± 20 فيمتو ثانية (كسب) و∼2 بيكو ثانية (فقد) في (2)، و1.8 ± 0.2 بيكو ثانية في (3).

في المنحنيين 2 و3 من الشكل 3، نعرض إشارة الضخ والاستشعار لحزمة π للجرافين. نلاحظ أن اكتساب الإلكترونات فوق جهد التوازن الكيميائي (المنحنى 2 في الشكل 3) له عمر أقصر بكثير (180 ± 20 فمتوثانية) مقارنةً بفقدان الإلكترونات تحت جهد التوازن الكيميائي (1.8 ± 0.2 بيكوثانية في المنحنى 3 في الشكل 3). علاوة على ذلك، يتحول الاكتساب الأولي للتيار الضوئي في المنحنى 2 من الشكل 3 إلى فقد عند t = 400 فمتوثانية بعمر يبلغ حوالي 2 بيكوثانية. وقد تبين غياب عدم التناظر بين الاكتساب والفقدان في إشارة الضخ والاستشعار للجرافين أحادي الطبقة غير المغطى (انظر الشكل S5 في المواد التكميلية)، مما يشير إلى أن عدم التناظر ناتج عن اقتران الطبقات في البنية غير المتجانسة WS2/الجرافين. تشير ملاحظة مكسب قصير الأمد وخسارة طويلة الأمد أعلى وأسفل جهد التوازن الكيميائي، على التوالي، إلى إزالة الإلكترونات بكفاءة من طبقة الجرافين عند الإثارة الضوئية للبنية غير المتجانسة. ونتيجة لذلك، تصبح طبقة الجرافين مشحونة بشحنة موجبة، وهو ما يتوافق مع زيادة طاقة ربط نطاق π الموضحة في الشكل 2ب. ويؤدي انخفاض طاقة نطاق π إلى إزالة ذيل الطاقة العالية لتوزيع فيرمي-ديراك المتوازن من أعلى جهد التوازن الكيميائي، مما يفسر جزئيًا تغير إشارة الضخ-الاستشعار في المنحنى 2 من الشكل 3. وسنوضح لاحقًا أن هذا التأثير يتعزز أكثر بفعل الفقد العابر للإلكترونات في نطاق π.

يدعم هذا السيناريو إشارة الضخ-الاستشعار الصافية لنطاق التكافؤ لـ WS2 في المنحنى 4 من الشكل 3. وقد تم الحصول على هذه البيانات بتكامل عدد النبضات على المساحة المحددة بالمربع الأسود في الشكل 1ب، والتي تمثل الإلكترونات المنبعثة ضوئيًا من نطاق التكافؤ عند جميع فترات تأخير الضخ-الاستشعار. ضمن هامش الخطأ التجريبي، لم نجد أي مؤشر على وجود ثقوب في نطاق التكافؤ لـ WS2 لأي فترة تأخير بين الضخ والاستشعار. يشير هذا إلى أنه بعد الإثارة الضوئية، تُعاد ملء هذه الثقوب بسرعة خلال فترة زمنية قصيرة مقارنةً بدقة القياس لدينا.

لتقديم دليل قاطع على فرضيتنا حول الفصل فائق السرعة للشحنات في البنية غير المتجانسة WS2/غرافين، قمنا بتحديد عدد الثقوب المنتقلة إلى طبقة الغرافين كما هو موضح بالتفصيل في المواد التكميلية. باختصار، تمّت مطابقة التوزيع الإلكتروني العابر لحزمة π مع توزيع فيرمي-ديراك. ثم حُسب عدد الثقوب من القيم الناتجة للجهد الكيميائي العابر ودرجة الحرارة الإلكترونية. تظهر النتيجة في الشكل 4. وجدنا أن إجمالي عدد الثقوب المنتقلة من WS2 إلى الغرافين يبلغ حوالي 5 × 10¹² ثقب/سم²، بعمر أسي قدره 1.5 ± 0.2 بيكو ثانية.

تغيير عدد الثقوب في نطاق π كدالة لتأخير المضخة والمسبار جنبًا إلى جنب مع التوافق الأسي مما ينتج عنه عمر افتراضي قدره 1.5 ± 0.2 بيكو ثانية.

انطلاقًا من النتائج الموضحة في الأشكال من 2 إلى 4، تتبلور الصورة المجهرية التالية لانتقال الشحنة فائق السرعة في البنية غير المتجانسة WS2/غرافين (الشكل 5). يؤدي التحفيز الضوئي للبنية غير المتجانسة WS2/غرافين عند طاقة 2 إلكترون فولت إلى زيادة عدد الإلكترونات في الإكسيتون A في WS2 (الشكل 5أ). تُعدّ الإثارات الإلكترونية الإضافية عبر نقطة ديراك في الغرافين، وكذلك بين نطاقات WS2 والغرافين، ممكنة من الناحية الطاقية، ولكنها أقل كفاءة بشكل ملحوظ. تُعاد ملء الثقوب المُثارة ضوئيًا في نطاق التكافؤ لـ WS2 بواسطة إلكترونات منبثقة من نطاق π للغرافين خلال فترة زمنية قصيرة مقارنةً بدقة قياسنا الزمني (الشكل 5أ). يبلغ عمر الإلكترونات المُثارة ضوئيًا في نطاق التوصيل لـ WS2 حوالي 1 بيكو ثانية (الشكل 5ب). مع ذلك، يستغرق الأمر حوالي 2 بيكو ثانية لإعادة ملء الثقوب في نطاق π للغرافين (الشكل 5ب). يشير هذا إلى أنه بصرف النظر عن نقل الإلكترون المباشر بين نطاق التوصيل WS2 ونطاق π للجرافين، يجب مراعاة مسارات استرخاء إضافية - ربما عبر حالات العيوب (26) - لفهم الديناميكيات الكاملة.

(أ) يؤدي التحفيز الضوئي عند الرنين إلى إكسيتون A في WS2 عند طاقة 2 إلكترون فولت إلى حقن الإلكترونات في نطاق التوصيل لـ WS2. وتُملأ الفجوات المقابلة في نطاق التكافؤ لـ WS2 فورًا بالإلكترونات من نطاق π للجرافين. (ب) يبلغ عمر حاملات الشحنة المحفزة ضوئيًا في نطاق التوصيل لـ WS2 حوالي 1 بيكو ثانية. بينما يبلغ عمر الفجوات في نطاق π للجرافين حوالي 2 بيكو ثانية، مما يدل على أهمية قنوات التشتت الإضافية المشار إليها بالأسهم المتقطعة. تشير الخطوط المتقطعة السوداء في (أ) و(ب) إلى انزياحات النطاقات والتغيرات في الكمون الكيميائي. (ج) في الحالة الانتقالية، تكون طبقة WS2 مشحونة بشحنة سالبة بينما تكون طبقة الجرافين مشحونة بشحنة موجبة. بالنسبة للتحفيز الانتقائي للدوران باستخدام ضوء مستقطب دائريًا، من المتوقع أن تُظهر الإلكترونات المحفزة ضوئيًا في WS2 والفجوات المقابلة لها في الجرافين استقطابًا دورانيًا متعاكسًا.

في الحالة الانتقالية، تتواجد الإلكترونات المُثارة ضوئيًا في نطاق التوصيل لـ WS2، بينما تتواجد الفجوات المُثارة ضوئيًا في نطاق π للجرافين (الشكل 5C). هذا يعني أن طبقة WS2 مشحونة بشحنة سالبة، وطبقة الجرافين مشحونة بشحنة موجبة. يُفسر هذا انزياحات الذروة الانتقالية (الشكل 2)، وعدم تناظر إشارة الضخ-الاستشعار للجرافين (المنحنيان 2 و3 من الشكل 3)، وغياب الفجوات في نطاق التكافؤ لـ WS2 (المنحنى 4 من الشكل 3)، بالإضافة إلى وجود فجوات إضافية في نطاق π للجرافين (الشكل 4). يبلغ عمر هذه الحالة ذات الشحنة المنفصلة حوالي 1 بيكو ثانية (المنحنى 1 من الشكل 3).

لوحظت حالات انتقالية مماثلة ذات فصل شحني في هياكل فان دير فالس غير المتجانسة ذات الصلة، والمكونة من مادتين شبه موصلتين ذواتي فجوة طاقة مباشرة، مع محاذاة نطاق من النوع الثاني وفجوة نطاق متداخلة (27-32). بعد الإثارة الضوئية، وُجد أن الإلكترونات والفجوات تتحرك بسرعة إلى أسفل نطاق التوصيل وإلى أعلى نطاق التكافؤ، على التوالي، واللذان يقعان في طبقات مختلفة من الهيكل غير المتجانس (27-32).

في حالة بنيتنا غير المتجانسة WS2/غرافين، يُعد مستوى فيرمي في طبقة الغرافين المعدنية الموقع الأمثل طاقيًا لكل من الإلكترونات والفجوات. لذا، يُتوقع أن تنتقل الإلكترونات والفجوات بسرعة إلى نطاق π في الغرافين. مع ذلك، تُظهر قياساتنا بوضوح أن انتقال الفجوات (أقل من 200 فمتوثانية) أكثر كفاءة بكثير من انتقال الإلكترونات (حوالي 1 بيكوثانية). نعزو ذلك إلى التوافق الطاقي النسبي بين نطاقي WS2 والغرافين، كما هو موضح في الشكل 1أ، والذي يوفر عددًا أكبر من الحالات النهائية المتاحة لانتقال الفجوات مقارنةً بانتقال الإلكترونات، كما تنبأت بذلك الدراسات الحديثة (14، 15). في هذه الحالة، وبافتراض فجوة نطاق WS2 تبلغ حوالي 2 إلكترون فولت، تقع نقطة ديراك للغرافين والجهد الكيميائي المتوازن على بُعد حوالي 0.5 و0.2 إلكترون فولت فوق منتصف فجوة نطاق WS2، على التوالي، مما يُخل بتناظر الإلكترون-الفجوة. وجدنا أن عدد الحالات النهائية المتاحة لنقل الثقوب أكبر بحوالي 6 مرات من نقل الإلكترون (انظر المواد التكميلية)، ولهذا السبب من المتوقع أن يكون نقل الثقوب أسرع من نقل الإلكترون.

مع ذلك، ينبغي أن تتضمن الصورة المجهرية الكاملة لانتقال الشحنة غير المتماثل فائق السرعة المرصود، التداخل بين المدارات التي تُشكل دالة موجة الإكسيتون A في WS2 ونطاق π للجرافين، على التوالي، وقنوات تشتت الإلكترون-إلكترون والإلكترون-فونون المختلفة، بما في ذلك القيود التي تفرضها قوانين حفظ الزخم والطاقة والدوران والدوران الزائف، وتأثير تذبذبات البلازما (33)، بالإضافة إلى دور الإثارة الإزاحية المحتملة لتذبذبات الفونون المتماسكة التي قد تتوسط انتقال الشحنة (34، 35). كما يمكن التكهن بما إذا كانت حالة انتقال الشحنة المرصودة تتكون من إكسيتونات انتقال الشحنة أو أزواج إلكترون-فجوة حرة (انظر المواد التكميلية). ويتطلب توضيح هذه المسائل إجراء المزيد من الدراسات النظرية التي تتجاوز نطاق هذه الورقة.

باختصار، استخدمنا تقنية tr-ARPES لدراسة انتقال الشحنة فائق السرعة بين الطبقات في بنية WS2/غرافين غير متجانسة. وجدنا أنه عند إثارة الثقوب الضوئية عند رنين الإكسيتون A في WS2 عند طاقة 2 إلكترون فولت، تنتقل هذه الثقوب بسرعة إلى طبقة الغرافين، بينما تبقى الإلكترونات في طبقة WS2. وقد عزينا ذلك إلى أن عدد الحالات النهائية المتاحة لانتقال الثقوب أكبر من عددها لانتقال الإلكترونات. وبلغ عمر حالة الفصل العابر للشحنة حوالي 1 بيكو ثانية. وبالاقتران مع الإثارة الضوئية الانتقائية للدوران باستخدام ضوء مستقطب دائريًا (22-25)، قد يكون انتقال الشحنة فائق السرعة الملاحظ مصحوبًا بانتقال الدوران. في هذه الحالة، يمكن استخدام بنية WS2/غرافين غير المتجانسة المدروسة لحقن الدوران الضوئي بكفاءة في الغرافين، مما يؤدي إلى ابتكار أجهزة إلكترونية ضوئية دورانية جديدة.

تمت زراعة عينات الجرافين على رقائق سيليكون كربيد شبه موصلة تجارية من نوع 6H-SiC(0001) من شركة SiCrystal GmbH. وُضعت الرقائق المُطعّمة بالنيتروجين على المحور مع انحراف أقل من 0.5 درجة. خضعت ركيزة السيليكون كربيد لعملية حفر بالهيدروجين لإزالة الخدوش والحصول على أسطح مستوية منتظمة. بعد ذلك، تم تحويل السطح النظيف والمستوي ذريًا والمُغطى بالسيليكون إلى جرافيت عن طريق تلدين العينة في جو من الأرجون عند درجة حرارة 1300 درجة مئوية لمدة 8 دقائق (36). وبهذه الطريقة، حصلنا على طبقة كربون أحادية حيث شكلت كل ذرة كربون ثالثة رابطة تساهمية مع ركيزة السيليكون كربيد (37). ثم تم تحويل هذه الطبقة إلى جرافين مُطعّم بالثقوب شبه حرّ ومُهجّن بالكامل من نوع sp2 عبر إدخال الهيدروجين (38). يُشار إلى هذه العينات باسم جرافين/H-SiC(0001). أُجريت العملية برمتها في غرفة نمو تجارية من نوع Black Magic من شركة Aixtron. تمت عملية نمو WS2 في مفاعل جدار ساخن قياسي باستخدام الترسيب الكيميائي للبخار تحت ضغط منخفض (39، 40) باستخدام مسحوقي WO3 وS بنسبة كتلية 1:100 كمواد أولية. حُفظ مسحوقا WO3 وS عند 900 و200 درجة مئوية على التوالي. وُضع مسحوق WO3 بالقرب من الركيزة. استُخدم غاز الأرجون كغاز حامل بمعدل تدفق 8 سم مكعب/دقيقة. حُفظ الضغط داخل المفاعل عند 0.5 ملي بار. تم توصيف العينات باستخدام المجهر الإلكتروني الماسح، ومجهر القوة الذرية، ومطيافية رامان، ومطيافية التألق الضوئي، بالإضافة إلى حيود الإلكترونات منخفضة الطاقة. كشفت هذه القياسات عن وجود نطاقين بلوريين أحاديين مختلفين من WS2، حيث يتوافق اتجاه ΓK أو ΓK' مع اتجاه ΓK لطبقة الجرافين. تراوحت أطوال جوانب المجال بين 300 و 700 نانومتر، وتم تقدير إجمالي تغطية WS2 بنحو 40٪، وهو ما يناسب تحليل ARPES.

أُجريت تجارب ARPES الثابتة باستخدام محلل نصف كروي (SPECS PHOIBOS 150) ونظام كاشف-جهاز اقتران الشحنة للكشف ثنائي الأبعاد عن طاقة وزخم الإلكترون. استُخدم إشعاع هيليوم Iα أحادي اللون غير مستقطب (21.2 إلكترون فولت) من مصدر تفريغ هيليوم عالي التدفق (VG Scienta VUV5000) في جميع تجارب الانبعاث الضوئي. بلغت دقة الطاقة والزاوية في تجاربنا أفضل من 30 ملي إلكترون فولت و0.3 درجة (ما يعادل 0.01 أنغستروم⁻¹) على التوالي. أُجريت جميع التجارب في درجة حرارة الغرفة. تُعد تقنية ARPES حساسة للغاية للسطح. ولإخراج الإلكترونات الضوئية من كلٍّ من طبقة WS₂ وطبقة الجرافين، استُخدمت عينات ذات تغطية غير كاملة من WS₂ بنسبة 40% تقريبًا.

اعتمد جهاز قياس طيف الانبعاث الضوئي الزاوي الزمني (tr-ARPES) على مضخم تيتانيوم:ياقوت بتردد 1 كيلوهرتز (Coherent Legend Elite Duo). استُخدمت طاقة خرج مقدارها 2 ملي جول لتوليد التوافقيات العالية في غاز الأرجون. مرّ ضوء الأشعة فوق البنفسجية الشديدة الناتج عبر مُوحِّد لون شبكي، مُنتجًا نبضات استشعارية مدتها 100 فيمتوثانية عند طاقة فوتونية قدرها 26 إلكترون فولت. أُرسلت طاقة خرج مقدارها 8 ملي جول من المضخم إلى مضخم بصري بارامتري (HE-TOPAS من شركة Light Conversion). خُفِّض تردد شعاع الإشارة عند طاقة فوتونية قدرها 1 إلكترون فولت في بلورة بورات الباريوم بيتا للحصول على نبضات ضخّ مقدارها 2 إلكترون فولت. أُجريت قياسات tr-ARPES باستخدام محلل نصف كروي (SPECS PHOIBOS 100). بلغت دقة الطاقة الإجمالية 240 ملي إلكترون فولت، ودقة الزمن 200 فيمتوثانية.

تتوفر المواد التكميلية لهذه المقالة على الرابط التالي: http://advances.sciencemag.org/cgi/content/full/6/20/eaay0761/DC1

هذه مقالة متاحة للجميع بموجب شروط ترخيص Creative Commons Attribution-NonCommercial، والذي يسمح بالاستخدام والتوزيع وإعادة الإنتاج في أي وسيط، طالما أن الاستخدام الناتج ليس لتحقيق ميزة تجارية وبشرط الإشارة إلى العمل الأصلي بشكل صحيح.

ملاحظة: نطلب عنوان بريدك الإلكتروني فقط لكي يعرف الشخص الذي توصيه بالصفحة أنك ترغب في أن يراها، وأن هذه الرسالة ليست بريدًا عشوائيًا. لا نقوم بتسجيل أي عناوين بريد إلكتروني.

هذا السؤال مخصص لاختبار ما إذا كنت زائرًا بشريًا أم لا، ولمنع إرسال الرسائل المزعجة الآلية.

بقلم سفين أيشليمان، أنطونيو روسي، ماريانا شافيز سرفانتس، رازفان كراوس، بينيتو أرنولدي، بنيامين ستادمولر، مارتن أيشليمان، ستيفن فورتي، فيليبو فابري، كاميلا كوليتي، إيزابيلا جيرز

نكشف عن فصل الشحنات فائق السرعة في بنية غير متجانسة من WS2/غرافين، مما قد يتيح حقن الدوران البصري في الغرافين.

بقلم سفين أيشليمان، أنطونيو روسي، ماريانا شافيز سرفانتس، رازفان كراوس، بينيتو أرنولدي، بنيامين ستادمولر، مارتن أيشليمان، ستيفن فورتي، فيليبو فابري، كاميلا كوليتي، إيزابيلا جيرز

نكشف عن فصل الشحنات فائق السرعة في بنية غير متجانسة من WS2/غرافين، مما قد يتيح حقن الدوران البصري في الغرافين.

© 2020 الجمعية الأمريكية لتقدم العلوم. جميع الحقوق محفوظة. AAAS هي شريك لـ HINARI، وAGORA، وOARE، وCHORUS، وCLOCKSS، وCrossRef، وCOUNTER.Science Advances ISSN 2375-2548.