شواهد مستقیم برای جداسازی بار فوق سریع کارآمد در ساختارهای ناهمگن اپیتاکسیال WS2/گرافن

ما از طیف‌سنجی گسیل نوری تفکیک‌پذیر بر اساس زمان و زاویه (tr-ARPES) برای بررسی انتقال بار فوق سریع در یک ساختار ناهمگن اپیتاکسیال ساخته شده از تک لایه WS2 و گرافن استفاده می‌کنیم. این ساختار ناهمگن، مزایای یک نیمه‌رسانای شکاف مستقیم با جفت‌شدگی قوی اسپین-مدار و برهمکنش قوی نور-ماده را با مزایای یک نیمه‌فلز میزبان حامل‌های بدون جرم با تحرک بسیار بالا و طول عمر اسپین طولانی ترکیب می‌کند. ما دریافتیم که پس از برانگیختگی نوری در رزونانس با A-اکسیتون در WS2، حفره‌های برانگیخته شده با نور به سرعت به لایه گرافن منتقل می‌شوند در حالی که الکترون‌های برانگیخته شده با نور در لایه WS2 باقی می‌مانند. حالت گذرای جدا شده از بار حاصل، طول عمری در حدود 1 پیکوثانیه دارد. ما یافته‌های خود را به تفاوت در فضای فاز پراکندگی ناشی از تراز نسبی نوارهای WS2 و گرافن نسبت می‌دهیم، همانطور که توسط ARPES با وضوح بالا نشان داده شده است. در ترکیب با برانگیختگی نوری انتخابی اسپین، ساختار ناهمگن WS2/گرافن مورد بررسی ممکن است بستری برای تزریق اسپین نوری کارآمد به گرافن فراهم کند.

در دسترس بودن مواد دوبعدی مختلف، امکان ایجاد ساختارهای ناهمگن جدید و در نهایت نازک با قابلیت‌های کاملاً جدید را بر اساس غربالگری دی‌الکتریک سفارشی و اثرات مختلف ناشی از مجاورت فراهم کرده است (1-3). دستگاه‌های اثبات اصل برای کاربردهای آینده در زمینه الکترونیک و اپتوالکترونیک محقق شده‌اند (4-6).

در اینجا، ما بر روی هتروساختارهای اپیتاکسیال واندروالس متشکل از تک لایه WS2، یک نیمه هادی با شکاف مستقیم با کوپلینگ اسپین-مدار قوی و شکافتگی اسپینی قابل توجه ساختار نواری به دلیل شکست تقارن وارونگی (7)، و گرافن تک لایه، یک نیمه فلز با ساختار نواری مخروطی و تحرک پذیری حامل بسیار بالا (8)، که بر روی SiC با انتهای هیدروژنی (0001) رشد داده شده است، تمرکز می‌کنیم. اولین نشانه‌ها برای انتقال بار فوق سریع (9-15) و اثرات کوپلینگ اسپین-مدار ناشی از مجاورت (16-18)، WS2/گرافن و هتروساختارهای مشابه را به کاندیداهای نویدبخشی برای کاربردهای آینده اپتوالکترونیک (19) و اپتوسپینترونیک (20) تبدیل می‌کند.

ما بر آن شدیم تا مسیرهای آرامش جفت‌های الکترون-حفره تولید شده توسط نور در WS2/گرافن را با طیف‌سنجی نشر نوری تفکیک‌شده بر اساس زمان و زاویه (tr-ARPES) آشکار کنیم. برای این منظور، ما ساختار ناهمگن را با پالس‌های پمپ 2-eV تشدید شده با اکسیتون A در WS2 (21، 12) تحریک می‌کنیم و فوتوالکترون‌ها را با یک پالس پروب با تأخیر زمانی دوم در انرژی فوتون 26-eV خارج می‌کنیم. ما انرژی جنبشی و زاویه انتشار فوتوالکترون‌ها را با یک آنالیزور نیم‌کره به عنوان تابعی از تأخیر پمپ-پروب تعیین می‌کنیم تا به دینامیک حامل‌های تفکیک‌شده بر اساس تکانه، انرژی و زمان دسترسی پیدا کنیم. تفکیک‌پذیری انرژی و زمان به ترتیب 240 meV و 200 فمتوثانیه است.

نتایج ما شواهد مستقیمی برای انتقال بار فوق سریع بین لایه‌های هم‌تراز شده اپیتاکسی ارائه می‌دهد و نشانه‌های اولیه مبتنی بر تکنیک‌های تمام نوری را در هتروساختارهای مونتاژ شده دستی مشابه با هم‌ترازی آزیموتال دلخواه لایه‌ها (9-15) تأیید می‌کند. علاوه بر این، ما نشان می‌دهیم که این انتقال بار بسیار نامتقارن است. اندازه‌گیری‌های ما یک حالت گذرای جدایش بار مشاهده نشده قبلی را با الکترون‌ها و حفره‌های برانگیخته شده نوری واقع در لایه WS2 و گرافن، به ترتیب، نشان می‌دهد که به مدت ~1 پیکوثانیه دوام می‌آورد. ما یافته‌های خود را از نظر تفاوت در فضای فاز پراکندگی برای انتقال الکترون و حفره ناشی از هم‌ترازی نسبی نوارهای WS2 و گرافن، همانطور که توسط ARPES با وضوح بالا نشان داده شده است، تفسیر می‌کنیم. هتروساختارهای WS2/گرافن در ترکیب با تحریک نوری انتخابی اسپین و دره (22-25) ممکن است بستر جدیدی برای تزریق اسپین نوری فوق سریع کارآمد به گرافن فراهم کنند.

شکل 1A یک اندازه‌گیری ARPES با وضوح بالا را نشان می‌دهد که با استفاده از یک لامپ هلیوم از ساختار نواری در امتداد جهت ΓK هتروساختار اپیتاکسیال WS2/گرافن به دست آمده است. مشخص شده است که مخروط دیراک با حفره آلایش شده است و نقطه دیراک در حدود 0.3 eV بالاتر از پتانسیل شیمیایی تعادلی قرار دارد. بالای نوار ظرفیت WS2 که به اسپین تقسیم شده است، در حدود 1.2 eV پایین‌تر از پتانسیل شیمیایی تعادلی قرار دارد.

(الف) جریان نوری تعادلی اندازه‌گیری شده در امتداد جهت ΓK با یک لامپ هلیوم غیرقطبی. (ب) جریان نوری برای تأخیر منفی پمپ-پروب اندازه‌گیری شده با پالس‌های فرابنفش شدید با قطبش p در انرژی فوتون 26 eV. خطوط خاکستری و قرمز نقطه‌چین، موقعیت پروفیل‌های خط مورد استفاده برای استخراج موقعیت‌های پیک گذرا در شکل 2 را نشان می‌دهند. (ج) تغییرات ناشی از پمپ در جریان نوری 200 فمتوثانیه پس از برانگیختگی نوری در انرژی فوتون پمپ 2 eV با شار پمپ 2 mJ/cm2. افزایش و کاهش فوتوالکترون‌ها به ترتیب با رنگ قرمز و آبی نشان داده شده است. کادرها نشان‌دهنده ناحیه ادغام برای ردپاهای پمپ-پروب نمایش داده شده در شکل 3 هستند.

شکل 1B یک تصویر لحظه‌ای tr-ARPES از ساختار نواری نزدیک به نقاط K WS2 و گرافن را نشان می‌دهد که با پالس‌های فرابنفش شدید 100 فمتوثانیه‌ای در انرژی فوتون 26 eV در تأخیر منفی پمپ-پروب قبل از رسیدن پالس پمپ اندازه‌گیری شده است. در اینجا، شکافت اسپین به دلیل تخریب نمونه و وجود پالس پمپ 2 eV که باعث پهن شدن بار فضایی ویژگی‌های طیفی می‌شود، برطرف نمی‌شود. شکل 1C تغییرات جریان نوری ناشی از پمپ را نسبت به شکل 1B در تأخیر پمپ-پروب 200 فمتوثانیه‌ای که در آن سیگنال پمپ-پروب به حداکثر خود می‌رسد، نشان می‌دهد. رنگ‌های قرمز و آبی به ترتیب نشان‌دهنده افزایش و از دست دادن فوتوالکترون‌ها هستند.

برای تجزیه و تحلیل دقیق‌تر این دینامیک غنی، ابتدا موقعیت‌های پیک گذرای نوار ظرفیت WS2 و نوار π گرافن را در امتداد خطوط چین‌دار در شکل 1B، همانطور که به تفصیل در مطالب تکمیلی توضیح داده شده است، تعیین می‌کنیم. متوجه می‌شویم که نوار ظرفیت WS2 به میزان 90 meV به سمت بالا (شکل 2A) و نوار π گرافن به میزان 50 meV به سمت پایین (شکل 2B) جابجا می‌شود. طول عمر نمایی این جابجایی‌ها برای نوار ظرفیت WS2، 1.2 ± 0.1 پیکوثانیه و برای نوار π گرافن، 1.7 ± 0.3 پیکوثانیه محاسبه شده است. این جابجایی‌های پیک، اولین شواهد از شارژ گذرای دو لایه را ارائه می‌دهند، که در آن بار مثبت (منفی) اضافی، انرژی اتصال حالت‌های الکترونیکی را افزایش (کاهش) می‌دهد. توجه داشته باشید که جابجایی صعودی نوار ظرفیت WS2 مسئول سیگنال برجسته پمپ-پروب در ناحیه مشخص شده با جعبه سیاه در شکل 1C است.

تغییر در موقعیت پیک نوار ظرفیت WS2 (A) و نوار π گرافن (B) به عنوان تابعی از تأخیر پمپ-پروب همراه با برازش‌های نمایی (خطوط ضخیم). طول عمر جابجایی WS2 در (A) برابر با 1.2 ± 0.1 پیکوثانیه است. طول عمر جابجایی گرافن در (B) برابر با 1.7 ± 0.3 پیکوثانیه است.

در مرحله بعد، سیگنال پمپ-پروب را روی نواحی نشان داده شده با کادرهای رنگی در شکل 1C انتگرال می‌گیریم و شمارش‌های حاصل را به عنوان تابعی از تأخیر پمپ-پروب در شکل 3 رسم می‌کنیم. منحنی 1 در شکل 3 دینامیک حامل‌های برانگیخته شده نوری نزدیک به پایین باند رسانش لایه WS2 را با طول عمر 1.1 ± 0.1 پیکوثانیه که از برازش نمایی با داده‌ها به دست آمده است، نشان می‌دهد (به مطالب تکمیلی مراجعه کنید).

نمودارهای پمپ-پروب به عنوان تابعی از تأخیر که با انتگرال‌گیری از جریان نوری روی ناحیه نشان داده شده توسط کادرها در شکل 1C به دست آمده است. خطوط ضخیم برازش نمایی با داده‌ها دارند. منحنی (1) جمعیت حامل گذرا در باند رسانش WS2. منحنی (2) سیگنال پمپ-پروب از باند π گرافن بالاتر از پتانسیل شیمیایی تعادلی. منحنی (3) سیگنال پمپ-پروب از باند π گرافن پایین‌تر از پتانسیل شیمیایی تعادلی. منحنی (4) سیگنال خالص پمپ-پروب در باند ظرفیت WS2. طول عمرها در (1) 1.2 ± 0.1 پیکوثانیه، در (2) 180 ± 20 فمتوثانیه (بهره) و ~2 پیکوثانیه (اتلاف) و در (3) 1.8 ± 0.2 پیکوثانیه به دست آمده است.

در منحنی‌های ۲ و ۳ شکل ۳، سیگنال پمپ-پروب باند π گرافن را نشان می‌دهیم. متوجه می‌شویم که بهره الکترون‌ها بالاتر از پتانسیل شیمیایی تعادلی (منحنی ۲ در شکل ۳) در مقایسه با از دست دادن الکترون‌ها پایین‌تر از پتانسیل شیمیایی تعادلی (۱.۸ ± ۰.۲ پیکوثانیه در منحنی ۳، شکل ۳) طول عمر بسیار کوتاه‌تری (۱۸۰ ± ۲۰ فمتوثانیه) دارد. علاوه بر این، مشخص شده است که بهره اولیه جریان نوری در منحنی ۲ شکل ۳ در t = ۴۰۰ فمتوثانیه با طول عمر حدود ۲ پیکوثانیه به تلفات تبدیل می‌شود. عدم تقارن بین بهره و تلفات در سیگنال پمپ-پروب گرافن تک لایه بدون پوشش وجود ندارد (به شکل S5 در مطالب تکمیلی مراجعه کنید)، که نشان می‌دهد عدم تقارن نتیجه جفت شدن بین لایه‌ای در ساختار ناهمگن WS2/گرافن است. مشاهده‌ی افزایش کوتاه‌مدت و کاهش بلندمدت به ترتیب در بالا و پایین پتانسیل شیمیایی تعادل، نشان می‌دهد که الکترون‌ها پس از برانگیختگی نوری ساختار ناهمگن، به طور مؤثر از لایه گرافن حذف می‌شوند. در نتیجه، لایه گرافن بار مثبت پیدا می‌کند که با افزایش انرژی پیوند باند π که در شکل 2B یافت می‌شود، سازگار است. جابجایی رو به پایین باند π، دنباله پرانرژی توزیع فرمی-دیراک تعادلی را از بالای پتانسیل شیمیایی تعادل حذف می‌کند، که تا حدودی تغییر علامت سیگنال پمپ-کاوشگر در منحنی 2 شکل 3 را توضیح می‌دهد. در ادامه نشان خواهیم داد که این اثر با از دست دادن گذرای الکترون‌ها در باند π بیشتر تقویت می‌شود.

این سناریو توسط سیگنال خالص پمپ-پروب باند ظرفیت WS2 در منحنی 4 شکل 3 پشتیبانی می‌شود. این داده‌ها با ادغام شمارش‌ها در ناحیه داده شده توسط جعبه سیاه در شکل 1B که الکترون‌های ساطع شده از باند ظرفیت را در تمام تأخیرهای پمپ-پروب ثبت می‌کند، بدست آمده‌اند. در محدوده‌های خطای آزمایش، هیچ نشانه‌ای از وجود حفره‌ها در باند ظرفیت WS2 برای هرگونه تأخیر پمپ-پروب پیدا نمی‌کنیم. این نشان می‌دهد که پس از تحریک نوری، این حفره‌ها به سرعت در مقیاس زمانی کوتاه در مقایسه با وضوح زمانی ما دوباره پر می‌شوند.

برای ارائه اثبات نهایی برای فرضیه ما مبنی بر جداسازی فوق سریع بار در ساختار ناهمگن WS2/گرافن، تعداد حفره‌های منتقل شده به لایه گرافن را همانطور که به تفصیل در مطالب تکمیلی توضیح داده شده است، تعیین می‌کنیم. به طور خلاصه، توزیع الکترونیکی گذرای باند π با توزیع فرمی-دیراک برازش داده شد. سپس تعداد حفره‌ها از مقادیر حاصل برای پتانسیل شیمیایی گذرا و دمای الکترونیکی محاسبه شد. نتیجه در شکل 4 نشان داده شده است. ما دریافتیم که تعداد کل ~5 × 1012 حفره بر سانتی‌متر مربع از WS2 به گرافن با طول عمر نمایی 1.5 ± 0.2 پیکوثانیه منتقل می‌شوند.

تغییر تعداد سوراخ‌ها در باند π به عنوان تابعی از تأخیر پمپ-پروب همراه با برازش نمایی که طول عمر ۱.۵ ± ۰.۲ پیکوثانیه را به همراه دارد.

از یافته‌های شکل‌های 2 تا 4، تصویر میکروسکوپی زیر برای انتقال بار فوق سریع در ساختار ناهمگن WS2/گرافن به دست می‌آید (شکل 5). برانگیختگی نوری ساختار ناهمگن WS2/گرافن در 2 eV، عمدتاً اکسیتون A را در WS2 پر می‌کند (شکل 5A). برانگیختگی‌های الکترونیکی اضافی در نقطه دیراک در گرافن و همچنین بین نوارهای WS2 و گرافن از نظر انرژی امکان‌پذیر است اما به طور قابل توجهی کارایی کمتری دارد. حفره‌های برانگیخته شده نوری در نوار ظرفیت WS2 توسط الکترون‌های ناشی از نوار π گرافن در مقیاس زمانی کوتاه در مقایسه با وضوح زمانی ما دوباره پر می‌شوند (شکل 5A). الکترون‌های برانگیخته شده نوری در نوار رسانش WS2 طول عمری در حدود 1 پیکوثانیه دارند (شکل 5B). با این حال، پر شدن مجدد حفره‌ها در نوار π گرافن حدود 2 پیکوثانیه طول می‌کشد (شکل 5B). این نشان می‌دهد که گذشته از انتقال مستقیم الکترون بین نوار رسانش WS2 و نوار π گرافن، مسیرهای آرامش اضافی - احتمالاً از طریق حالت‌های نقص (26) - برای درک کامل دینامیک باید در نظر گرفته شوند.

(الف) برانگیختگی نوری در حالت تشدید به اکسیتون WS2 A در 2 eV، الکترون‌ها را به نوار رسانش WS2 تزریق می‌کند. حفره‌های متناظر در نوار ظرفیت WS2 فوراً توسط الکترون‌های نوار π گرافن دوباره پر می‌شوند. (ب) حامل‌های برانگیخته نوری در نوار رسانش WS2 طول عمری در حدود 1 پیکوثانیه دارند. حفره‌های نوار π گرافن به مدت 2 پیکوثانیه عمر می‌کنند که نشان‌دهنده اهمیت کانال‌های پراکندگی اضافی است که با فلش‌های خط‌چین نشان داده شده‌اند. خطوط خط‌چین سیاه در (الف) و (ب) نشان‌دهنده جابجایی‌های نوار و تغییرات در پتانسیل شیمیایی هستند. (ج) در حالت گذرا، لایه WS2 دارای بار منفی است در حالی که لایه گرافن دارای بار مثبت است. برای برانگیختگی اسپین‌گزین با نور قطبیده دایره‌ای، انتظار می‌رود الکترون‌های برانگیخته نوری در WS2 و حفره‌های متناظر در گرافن، قطبش اسپینی مخالفی را نشان دهند.

در حالت گذرا، الکترون‌های برانگیخته شده توسط نور در نوار رسانش WS2 قرار دارند در حالی که حفره‌های برانگیخته شده توسط نور در نوار π گرافن قرار دارند (شکل 5C). این بدان معناست که لایه WS2 دارای بار منفی و لایه گرافن دارای بار مثبت است. این امر جابجایی‌های پیک گذرا (شکل 2)، عدم تقارن سیگنال پمپ-پروب گرافن (منحنی‌های 2 و 3 شکل 3)، عدم وجود حفره‌ها در نوار ظرفیت WS2 (منحنی 4 شکل 3) و همچنین حفره‌های اضافی در نوار π گرافن (شکل 4) را توضیح می‌دهد. طول عمر این حالت جدا شده از بار تقریباً 1 پیکوثانیه است (منحنی 1 شکل 3).

حالت‌های گذرای جدایش بار مشابه در ساختارهای ناهمگن وان در والس مرتبط که از دو نیمه‌رسانا با شکاف مستقیم با ترازبندی نوار نوع II و شکاف نواری متناوب ساخته شده‌اند، مشاهده شده است (27-32). پس از برانگیختگی نوری، مشاهده شد که الکترون‌ها و حفره‌ها به سرعت به ترتیب به پایین نوار رسانش و بالای نوار ظرفیت که در لایه‌های مختلف ساختار ناهمگن قرار دارند، حرکت می‌کنند (27-32).

در مورد ساختار ناهمگن WS2/گرافن ما، مطلوب‌ترین مکان از نظر انرژی برای الکترون‌ها و حفره‌ها در سطح فرمی در لایه گرافن فلزی است. بنابراین، می‌توان انتظار داشت که هم الکترون‌ها و هم حفره‌ها به سرعت به باند π گرافن منتقل شوند. با این حال، اندازه‌گیری‌های ما به وضوح نشان می‌دهد که انتقال حفره (<200 فمتوثانیه) بسیار کارآمدتر از انتقال الکترون (~1 پیکوثانیه) است. ما این را به تراز انرژی نسبی باندهای WS2 و گرافن نسبت می‌دهیم، همانطور که در شکل 1A نشان داده شده است که تعداد بیشتری از حالت‌های نهایی موجود را برای انتقال حفره در مقایسه با انتقال الکترون ارائه می‌دهد، همانطور که اخیراً توسط (14، 15) پیش‌بینی شده است. در مورد حاضر، با فرض شکاف نواری WS2 حدود 2 eV، نقطه دیراک گرافن و پتانسیل شیمیایی تعادل به ترتیب حدود 0.5 و 0.2 eV بالاتر از وسط شکاف نواری WS2 قرار دارند و تقارن الکترون-حفره را می‌شکنند. ما دریافتیم که تعداد حالت‌های نهایی موجود برای انتقال حفره تقریباً ۶ برابر بیشتر از انتقال الکترون است (به مطالب تکمیلی مراجعه کنید)، به همین دلیل انتظار می‌رود انتقال حفره سریع‌تر از انتقال الکترون باشد.

با این حال، یک تصویر میکروسکوپی کامل از انتقال بار نامتقارن فوق سریع مشاهده شده، باید همپوشانی بین اوربیتال‌هایی که به ترتیب تابع موج A-اکسیتون را در WS2 و باند π گرافن تشکیل می‌دهند، کانال‌های پراکندگی الکترون-الکترون و الکترون-فونون مختلف از جمله محدودیت‌های اعمال شده توسط پایستگی تکانه، انرژی، اسپین و شبه اسپین، تأثیر نوسانات پلاسما (33) و همچنین نقش یک برانگیختگی جابجایی احتمالی نوسانات فونون همدوس که ممکن است واسطه انتقال بار باشند (34، 35) را نیز در نظر بگیرد. همچنین، می‌توان حدس زد که آیا حالت انتقال بار مشاهده شده شامل اکسیتون‌های انتقال بار یا جفت‌های الکترون-حفره آزاد است (به مطالب تکمیلی مراجعه کنید). برای روشن شدن این مسائل، تحقیقات نظری بیشتری که فراتر از محدوده مقاله حاضر هستند، مورد نیاز است.

به طور خلاصه، ما از tr-ARPES برای مطالعه انتقال بار بین لایه‌ای فوق سریع در یک ساختار ناهمگن اپیتاکسیال WS2/گرافن استفاده کرده‌ایم. ما دریافتیم که وقتی در حالت رزونانس با اکسیتون A از WS2 در 2 eV برانگیخته می‌شود، حفره‌های برانگیخته شده نوری به سرعت به لایه گرافن منتقل می‌شوند در حالی که الکترون‌های برانگیخته شده نوری در لایه WS2 باقی می‌مانند. ما این را به این واقعیت نسبت دادیم که تعداد حالت‌های نهایی موجود برای انتقال حفره بیشتر از انتقال الکترون است. طول عمر حالت گذرای جدا شده از بار حدود 1 پیکوثانیه محاسبه شد. در ترکیب با تحریک نوری اسپین-گزین با استفاده از نور قطبی شده دایره‌ای (22-25)، انتقال بار فوق سریع مشاهده شده ممکن است با انتقال اسپین همراه باشد. در این حالت، ساختار ناهمگن بررسی شده WS2/گرافن ممکن است برای تزریق اسپین نوری کارآمد به گرافن استفاده شود که منجر به ساخت دستگاه‌های اپتوسپینترونیک جدید می‌شود.

نمونه‌های گرافن بر روی ویفرهای نیمه‌رسانای تجاری 6H-SiC(0001) از شرکت SiCrystal GmbH رشد داده شدند. ویفرهای آلاییده شده با N، روی محور و با برش ناصاف زیر 0.5 درجه بودند. زیرلایه SiC با هیدروژن اچ شد تا خراش‌ها از بین بروند و تراس‌های مسطح منظمی به دست آید. سپس سطح تمیز و مسطح اتمی با انتهای Si، با بازپخت نمونه در اتمسفر Ar در دمای 1300 درجه سانتیگراد به مدت 8 دقیقه گرافیتی شد (36). به این ترتیب، ما یک لایه کربنی واحد به دست آوردیم که در آن هر اتم کربن سوم یک پیوند کووالانسی با زیرلایه SiC تشکیل می‌دهد (37). سپس این لایه از طریق لایه گذاری هیدروژنی به گرافن آلاییده شده با حفره شبه آزاد کاملاً هیبرید شده با sp2 تبدیل شد (38). این نمونه‌ها به عنوان گرافن/H-SiC(0001) شناخته می‌شوند. کل فرآیند در یک محفظه رشد تجاری Black Magic از شرکت Aixtron انجام شد. رشد WS2 در یک راکتور استاندارد با دیواره داغ با روش رسوب بخار شیمیایی کم‌فشار (39، 40) با استفاده از پودرهای WO3 و S با نسبت جرمی 1:100 به عنوان پیش‌ساز انجام شد. پودرهای WO3 و S به ترتیب در دمای 900 و 200 درجه سانتیگراد نگهداری شدند. پودر WO3 نزدیک به زیرلایه قرار داده شد. آرگون به عنوان گاز حامل با جریان 8 sccm استفاده شد. فشار در راکتور در 0.5 میلی‌بار نگه داشته شد. نمونه‌ها با میکروسکوپ الکترونی ثانویه، میکروسکوپ نیروی اتمی، رامان و طیف‌سنجی فوتولومینسانس و همچنین پراش الکترون کم‌انرژی مشخص شدند. این اندازه‌گیری‌ها دو دامنه تک کریستالی مختلف WS2 را نشان داد که در آن یا جهت ΓK- یا ΓK' با جهت ΓK لایه گرافن همسو است. طول ضلع دامنه بین ۳۰۰ تا ۷۰۰ نانومتر متغیر بود و پوشش کل WS2 تقریباً ۴۰٪ بود که برای تجزیه و تحلیل ARPES مناسب بود.

آزمایش‌های ARPES استاتیک با یک آنالیزور نیم‌کره (SPECS PHOIBOS 150) با استفاده از یک سیستم آشکارساز-دستگاه جفت‌شده با بار برای تشخیص دوبعدی انرژی و تکانه الکترون انجام شد. تابش تک‌رنگ و غیرقطبی He Iα (21.2 eV) از یک منبع تخلیه He با شار بالا (VG Scienta VUV5000) برای همه آزمایش‌های گسیل نوری استفاده شد. انرژی و وضوح زاویه‌ای در آزمایش‌های ما به ترتیب بهتر از 30 meV و 0.3° (مطابق با 0.01 Å−1) بود. همه آزمایش‌ها در دمای اتاق انجام شدند. ARPES یک تکنیک بسیار حساس به سطح است. برای خارج کردن فوتوالکترون‌ها از WS2 و لایه گرافن، از نمونه‌هایی با پوشش ناقص WS2 حدود 40٪ استفاده شد.

دستگاه tr-ARPES بر اساس یک تقویت‌کننده تیتانیوم: یاقوت کبود ۱ کیلوهرتزی (Coherent Legend Elite Duo) ساخته شده بود. ۲ میلی‌ژول توان خروجی برای تولید هارمونیک‌های بالا در آرگون استفاده شد. نور فرابنفش شدید حاصل از طریق یک مونوکروماتور توری عبور کرد و پالس‌های کاوشگر ۱۰۰ فمتوثانیه‌ای با انرژی فوتون ۲۶ الکترون‌ولت تولید کرد. ۸ میلی‌ژول توان خروجی تقویت‌کننده به یک تقویت‌کننده پارامتری نوری (HE-TOPAS از Light Conversion) ارسال شد. پرتو سیگنال با انرژی فوتون ۱ الکترون‌ولت در یک کریستال بتا باریم بورات دو برابر فرکانس داده شد تا پالس‌های پمپ ۲ الکترون‌ولتی به دست آید. اندازه‌گیری‌های tr-ARPES با یک آنالیزور نیم‌کره (SPECS PHOIBOS 100) انجام شد. انرژی کلی و وضوح زمانی به ترتیب ۲۴۰ میلی‌ولت و ۲۰۰ فمتوثانیه بود.

مطالب تکمیلی برای این مقاله در آدرس http://advances.sciencemag.org/cgi/content/full/6/20/eaay0761/DC1 موجود است.

این یک مقاله با دسترسی آزاد است که تحت شرایط مجوز Creative Commons Attribution-NonCommercial توزیع شده است، که استفاده، توزیع و تکثیر در هر رسانه‌ای را مجاز می‌داند، تا زمانی که استفاده حاصل برای منافع تجاری نباشد و به اثر اصلی به درستی استناد شود.

توجه: ما فقط آدرس ایمیل شما را درخواست می‌کنیم تا شخصی که صفحه را به او توصیه می‌کنید بداند که شما می‌خواستید او آن را ببیند و اینکه این یک ایمیل ناخواسته نیست. ما هیچ آدرس ایمیلی را ثبت نمی‌کنیم.

این سوال برای بررسی این است که آیا شما یک بازدیدکننده انسانی هستید یا خیر و برای جلوگیری از ارسال‌های خودکار اسپم.

نویسنده: سون اشلیمان، آنتونیو روسی، ماریانا چاوز-سروانتس، رضوان کراوز، بنیتو آرنولدی، بنجامین اشتادمولر، مارتین اشلیمان، استیون فورتی، فیلیپو فابری، کامیلا کولتی، ایزابلا گیرز

ما جداسازی بار فوق سریع را در یک ساختار ناهمگن WS2/گرافن آشکار می‌کنیم که احتمالاً تزریق اسپین نوری به گرافن را ممکن می‌سازد.

نویسنده: سون اشلیمان، آنتونیو روسی، ماریانا چاوز-سروانتس، رضوان کراوز، بنیتو آرنولدی، بنجامین اشتادمولر، مارتین اشلیمان، استیون فورتی، فیلیپو فابری، کامیلا کولتی، ایزابلا گیرز

ما جداسازی بار فوق سریع را در یک ساختار ناهمگن WS2/گرافن آشکار می‌کنیم که احتمالاً تزریق اسپین نوری به گرافن را ممکن می‌سازد.

© 2020 انجمن آمریکایی برای پیشرفت علم. تمامی حقوق محفوظ است. AAAS شریک HINARI، AGORA، OARE، CHORUS، CLOCKSS، CrossRef و COUNTER.Science Advances ISSN 2375-2548 است.


زمان ارسال: ۲۵ مه ۲۰۲۰
چت آنلاین واتس‌اپ!