epitaxial WS2/graphene heterostructures များတွင် ထိရောက်သော အလွန်မြန်ဆန်သော အားသွင်းခွဲထုတ်မှုအတွက် တိုက်ရိုက်အထောက်အထား။

monolayer WS2 နှင့် graphene တို့ဖြင့်ပြုလုပ်ထားသော epitaxial heterostructure တွင် အလွန်မြန်ဆန်သော charge transfer ကို စုံစမ်းစစ်ဆေးရန် time-and angle-resolved photoemission spectroscopy (tr-ARPES) ကို အသုံးပြုပါသည်။ ဤ heterostructure သည် direct-gap semiconductor ၏ အကျိုးကျေးဇူးများကို ခိုင်မာသော spin-orbit coupling နှင့် ခိုင်မာသော light-matter interaction တို့ဖြင့် ပေါင်းစပ်ထားပြီး အလွန်မြင့်မားသော mobility နှင့် spin lifespan များရှိသော semimetal hosting massless carriers များ၏ အကျိုးကျေးဇူးများကို ပေါင်းစပ်ထားသည်။ WS2 ရှိ A-exciton သို့ resonance တွင် photoexcitation ပြုလုပ်ပြီးနောက် photoexcited holes များသည် graphene layer ထဲသို့ လျင်မြန်စွာ လွှဲပြောင်းသွားသော်လည်း photoexcited electrons များသည် WS2 layer တွင် ရှိနေသည်ကို ကျွန်ုပ်တို့ တွေ့ရှိရသည်။ ရလဒ် charge-separated transient state သည် ~1 ps သက်တမ်းရှိကြောင်း တွေ့ရှိရသည်။ ကျွန်ုပ်တို့၏ တွေ့ရှိချက်များကို high-resolution ARPES မှ ဖော်ပြထားသည့်အတိုင်း WS2 နှင့် graphene band များ၏ relative alignment ကြောင့် ဖြစ်ပေါ်လာသော scattering phase space တွင် ကွာခြားချက်များကြောင့်ဟု ကျွန်ုပ်တို့ ယူဆပါသည်။ spin-selective optical excitation နှင့် ပေါင်းစပ်ခြင်းဖြင့် စုံစမ်းစစ်ဆေးထားသော WS2/graphene heterostructure သည် graphene ထဲသို့ ထိရောက်သော optical spin injection အတွက် platform တစ်ခု ပေးစွမ်းနိုင်သည်။

ကွဲပြားသော နှစ်ဘက်မြင်ပစ္စည်းများစွာ ရရှိနိုင်မှုကြောင့် စိတ်ကြိုက်ပြုလုပ်ထားသော dielectric screening နှင့် proximity-induced effect အမျိုးမျိုး (1–3) ကိုအခြေခံ၍ လုံးဝအသစ်သော လုပ်ဆောင်ချက်များဖြင့် နောက်ဆုံးတွင် ပါးလွှာသော heterostructure များကို ဖန်တီးရန် ဖြစ်နိုင်ခြေကို ဖွင့်လှစ်ပေးခဲ့သည်။ အီလက်ထရွန်းနစ်နှင့် optoelectronics နယ်ပယ်တွင် အနာဂတ်အသုံးချမှုများအတွက် proof-of-principle devices များကို အကောင်အထည်ဖော်ခဲ့ပြီးဖြစ်သည် (4–6)။

ဤနေရာတွင်၊ ကျွန်ုပ်တို့သည် epitaxial van der Waals heterostructures များတွင် spin-orbit coupling အားကောင်းပြီး inversion symmetry ပျက်စီးသွားသောကြောင့် band structure ၏ ကြီးမားသော spin splitting (7) ရှိသော monolayer WS2 နှင့် hydrogen-terminated SiC(0001) ပေါ်တွင်ကြီးထွားသော conical band structure နှင့် အလွန်မြင့်မားသော carrier mobility (8) ရှိသော semimetal တစ်ခုဖြစ်သည့် monolayer graphene တို့ပါဝင်သည်။ ultrafast charge transfer (9–15) နှင့် proximity-induced spin-orbit coupling effects (16–18) အတွက် ပထမဆုံးညွှန်ပြချက်များက WS2/graphene နှင့် အလားတူ heterostructures များသည် အနာဂတ် optoelectronic (19) နှင့် optospintronic (20) အသုံးချမှုများအတွက် မျှော်လင့်ချက်ကောင်းသော ကိုယ်စားလှယ်လောင်းများဖြစ်စေသည်။

ကျွန်ုပ်တို့သည် WS2/graphene ရှိ photogenerated electron-hole အတွဲများ၏ relaxation pathways များကို time-and angle-resolved photoemission spectroscopy (tr-ARPES) ဖြင့် ဖော်ထုတ်ရန် စတင်လုပ်ဆောင်ခဲ့ပါသည်။ ထိုရည်ရွယ်ချက်အတွက်၊ ကျွန်ုပ်တို့သည် WS2 (21, 12) ရှိ A-exciton နှင့် ပဲ့တင်ထပ်နေသော 2-eV pump pulses များဖြင့် heterostructure ကို excite လုပ်ပြီး 26-eV photon energy တွင် ဒုတိယ time-delayed probe pulse ဖြင့် photoelectrons များကို eject လုပ်ပါသည်။ momentum-၊ energy- နှင့် time-resolved carrier dynamics များကို ရယူရန်အတွက် pump-probe delay ၏ function အဖြစ် hemispherical analyzer ဖြင့် photoelectrons များ၏ kinetic energy နှင့် emission angle ကို ဆုံးဖြတ်ပါသည်။ energy နှင့် time resolution မှာ အသီးသီး 240 meV နှင့် 200 fs ဖြစ်ပါသည်။

ကျွန်ုပ်တို့၏ရလဒ်များသည် epitaxially aligned layers များအကြား အလွန်မြန်ဆန်သော အားသွင်းလွှဲပြောင်းမှုအတွက် တိုက်ရိုက်အထောက်အထားများကို ပေးစွမ်းပြီး၊ layers များ၏ arbitrary azimuthal alignment (9–15) ဖြင့် အလားတူလက်ဖြင့်စုစည်းထားသော heterostructures များတွင် all-optical နည်းပညာများအပေါ် အခြေခံ၍ ပထမဆုံးညွှန်ပြချက်များကို အတည်ပြုပါသည်။ ထို့အပြင်၊ ဤအားသွင်းလွှဲပြောင်းမှုသည် အလွန် asymmetric ဖြစ်ကြောင်း ကျွန်ုပ်တို့ပြသပါသည်။ ကျွန်ုပ်တို့၏တိုင်းတာမှုများသည် ယခင်ကမမြင်တွေ့ခဲ့ရသော အားသွင်းခွဲထားသော transient state ကို WS2 နှင့် graphene layer တွင်တည်ရှိပြီး photoexcited electrons များနှင့် holes များပါရှိပြီး အသီးသီး 1 ps ခန့်နေထိုင်ပါသည်။ high-resolution ARPES မှဖော်ထုတ်ထားသည့်အတိုင်း WS2 နှင့် graphene bands များ၏ relative alignment ကြောင့်ဖြစ်ပေါ်လာသော electron နှင့် hole transfer အတွက် scattering phase space တွင်ကွာခြားချက်များအဖြစ် ကျွန်ုပ်တို့၏တွေ့ရှိချက်များကို အဓိပ္ပာယ်ဖွင့်ဆိုပါသည်။ spin- နှင့် valley-selective optical excitation (22–25) နှင့်ပေါင်းစပ်ထားသော WS2/graphene heterostructures များသည် graphene ထဲသို့ ထိရောက်သော ultrafast optical spin injection အတွက် platform အသစ်တစ်ခုကို ပေးစွမ်းနိုင်ပါသည်။

ပုံ ၁က သည် epitaxial WS2/graphene heterostructure ၏ ΓK-ဦးတည်ချက်တလျှောက် band structure ၏ helium lamp ဖြင့်ရရှိသော high-resolution ARPES တိုင်းတာမှုကို ပြသထားသည်။ Dirac cone သည် equilibrium chemical potential အထက် ~0.3 eV အကွာတွင်တည်ရှိပြီး Dirac point ဖြင့် hole-doped ပြုလုပ်ထားသည်ကို တွေ့ရှိရသည်။ spin-split WS2 valence band ၏ထိပ်သည် equilibrium chemical potential အောက် ~1.2 eV တွင်ရှိကြောင်းတွေ့ရှိရသည်။

(က) unpolarized helium lamp ဖြင့် ΓK-ဦးတည်ချက်တလျှောက် တိုင်းတာထားသော Equilibrium photocurrent။ (ခ) 26-eV photon စွမ်းအင်တွင် p-polarized extreme ultraviolet pulses များဖြင့် တိုင်းတာထားသော negative pump-probe delay အတွက် Photocurrent။ အစက်ချ မီးခိုးရောင်နှင့် အနီရောင်မျဉ်းများသည် ပုံ ၂ ရှိ transient peak အနေအထားများကို ထုတ်ယူရန်အသုံးပြုသည့် မျဉ်းပရိုဖိုင်များ၏ အနေအထားကို အမှတ်အသားပြုသည်။ (ဂ) 2 mJ/cm2 pump fluence ဖြင့် 2 eV pump photon စွမ်းအင်တွင် photoexcitation ပြီးနောက် 200 fs photocurrent ၏ Pump ကြောင့်ဖြစ်ပေါ်လာသော ပြောင်းလဲမှုများ။ photoelectron များ၏ gain နှင့် loss ကို အနီရောင်နှင့် အပြာရောင်ဖြင့် အသီးသီးပြသထားသည်။ လေးထောင့်ကွက်များသည် ပုံ ၃ တွင်ပြသထားသော pump-probe traces များအတွက် area of ​​integration ကို ညွှန်ပြသည်။

ပုံ ၁ခ တွင် WS2 နှင့်နီးစပ်သော band structure ၏ tr-ARPES snapshot နှင့် pump pulse မရောက်မီ negative pump-probe delay တွင် 26-eV photon energy တွင် 100-fs extreme ultraviolet pulses များဖြင့်တိုင်းတာထားသော graphene K-points များ၏ tr-ARPES snapshot ကိုပြသထားသည်။ ဤနေရာတွင် spin splitting ကို sample degradation နှင့် spectral features များ၏ space charge broadening ကိုဖြစ်စေသော 2-eV pump pulse ရှိနေခြင်းကြောင့် မဖြေရှင်းနိုင်ပါ။ ပုံ ၁ဂ တွင် pump-probe signal အမြင့်ဆုံးရောက်ရှိသည့် 200 fs တွင် ပုံ ၁ခ နှင့် ပတ်သက်၍ pump ကြောင့်ဖြစ်ပေါ်လာသော photocurrent ၏ pump ကြောင့်ဖြစ်ပေါ်လာသော ပြောင်းလဲမှုများကို ပြသထားသည်။ အနီရောင်နှင့် အပြာရောင်များသည် photoelectrons များ၏ gain နှင့် loss အသီးသီးကို ညွှန်ပြသည်။

ဤကြွယ်ဝသော ဒိုင်းနမစ်ကို ပိုမိုအသေးစိတ်ခွဲခြမ်းစိတ်ဖြာရန်အတွက်၊ ဖြည့်စွက်ပစ္စည်းများတွင် အသေးစိတ်ရှင်းပြထားသည့်အတိုင်း ပုံ ၁ခ ရှိ အစက်ချမျဉ်းများတစ်လျှောက် WS2 valence band နှင့် graphene π-band ၏ transient peak positions များကို ဦးစွာဆုံးဖြတ်ပါသည်။ WS2 valence band သည် 90 meV (ပုံ ၂က) အပေါ်သို့ရွေ့လျားပြီး graphene π-band သည် 50 meV (ပုံ ၂ခ) အောက်သို့ရွေ့လျားကြောင်း ကျွန်ုပ်တို့တွေ့ရှိရပါသည်။ ဤပြောင်းလဲမှုများ၏ exponential lifetime သည် WS2 ၏ valence band အတွက် 1.2 ± 0.1 ps နှင့် graphene π-band အတွက် 1.7 ± 0.3 ps ဖြစ်ကြောင်းတွေ့ရှိရပါသည်။ ဤ peak shifts များသည် အလွှာနှစ်ခု၏ transient charging ၏ ပထမဆုံးအထောက်အထားကို ပေးစွမ်းပြီး ၎င်းတွင် အပို positive (negative) charge သည် electronic state များ၏ binding energy ကို တိုးစေသည် (လျော့နည်းစေသည်)။ WS2 valence band ၏ upshift သည် ပုံ ၁ဂ ရှိ black box ဖြင့်မှတ်သားထားသော ဧရိယာရှိ ထင်ရှားသော pump-probe signal အတွက် တာဝန်ရှိကြောင်း သတိပြုပါ။

pump-probe delay နှင့်အတူ exponential fits (အထူမျဉ်းကြောင်းများ) ၏ function အနေဖြင့် WS2 valence band (A) နှင့် graphene π-band (B) ၏ peak position ပြောင်းလဲမှု။ (A) တွင် WS2 shift ၏ lifetime မှာ 1.2 ± 0.1 ps ဖြစ်သည်။ (B) တွင် graphene shift ၏ lifetime မှာ 1.7 ± 0.3 ps ဖြစ်သည်။

ထို့နောက်၊ ကျွန်ုပ်တို့သည် ပုံ 1C ရှိ အရောင်ရှိသော သေတ္တာများဖြင့် ဖော်ပြထားသော ဧရိယာများပေါ်တွင် pump-probe signal ကို ပေါင်းစပ်ပြီး ပုံ 3 ရှိ pump-probe delay ၏ function အဖြစ် ရလဒ်ရေတွက်မှုများကို plot လုပ်ပါသည်။ ပုံ 3 ရှိ Curve 1 သည် WS2 layer ၏ conduction band ၏ အောက်ခြေအနီးရှိ photoexcited carriers များ၏ dynamics ကို exponential fit မှ ရရှိသော 1.1 ± 0.1 ps lifetime ဖြင့် ပြသထားသည် (Supplementary Materials ကိုကြည့်ပါ)။

ပုံ 1C ရှိ လေးထောင့်ကွက်များဖြင့် ဖော်ပြထားသော ဧရိယာပေါ်တွင် photocurrent ကို ပေါင်းစပ်ခြင်းဖြင့် ရရှိသော delay ၏ function အဖြစ် Pump-probe traces လုပ်သည်။ ထူသောမျဉ်းကြောင်းများသည် data နှင့် exponential fits များဖြစ်သည်။ Curve (1) WS2 ၏ conduction band ရှိ Transient carrier population။ Curve (2) equilibrium chemical potential အထက်ရှိ graphene ၏ π-band ၏ Pump-probe signal။ Curve (3) equilibrium chemical potential အောက်ရှိ graphene ၏ π-band ၏ Pump-probe signal။ Curve (4) WS2 ၏ valence band ရှိ Net pump-probe signal။ သက်တမ်းများကို (1) တွင် 1.2 ± 0.1 ps၊ (2) တွင် 180 ± 20 fs (gain) နှင့် ~2 ps (loss) နှင့် (3) တွင် 1.8 ± 0.2 ps ဖြစ်ကြောင်း တွေ့ရှိရသည်။

ပုံ ၃ ရဲ့ curves ၂ နဲ့ ၃ မှာ graphene π-band ရဲ့ pump-probe signal ကို ပြသထားပါတယ်။ equilibrium chemical potential အထက်က electron တွေရဲ့ gain (ပုံ ၃ ရဲ့ curve ၂) ဟာ equilibrium chemical potential အောက်က electron တွေရဲ့ loss နဲ့ နှိုင်းယှဉ်ရင် သက်တမ်းတိုတို (180 ± 20 fs) ရှိကြောင်း တွေ့ရှိရပါတယ် (curve ၃ ရဲ့ curve ၃ ပုံ ၃ မှာ 1.8 ± 0.2 ps)။ ထို့အပြင် ပုံ ၃ ရဲ့ curve ၂ ရဲ့ photocurrent ရဲ့ initial gain ဟာ t = 400 fs မှာ သက်တမ်း ~2 ps နဲ့ loss အဖြစ် ပြောင်းလဲသွားတာ တွေ့ရပါတယ်။ uncovered monolayer graphene ရဲ့ pump-probe signal မှာ gain နဲ့ loss အကြား asymmetry မရှိတာကို တွေ့ရှိရပါတယ် (Supplementary Materials မှာ ပုံ S5 ကိုကြည့်ပါ)၊ asymmetry ဟာ WS2/graphene heterostructure မှာ interlayer coupling ရဲ့ အကျိုးဆက်ဖြစ်တယ်လို့ ညွှန်ပြနေပါတယ်။ မျှခြေဓာတုအလားအလာ၏ အထက်နှင့်အောက်ရှိ ကာလတိုအမြတ်နှင့် ကာလရှည်ဆုံးရှုံးမှုများကို လေ့လာတွေ့ရှိချက်အရ heterostructure ၏ photoexcitation တွင် graphene layer မှ အီလက်ထရွန်များကို ထိရောက်စွာဖယ်ရှားလိုက်ကြောင်း ညွှန်ပြသည်။ ရလဒ်အနေဖြင့် graphene layer သည် အပေါင်းလက္ခဏာဆောင်သော အားသွင်းမှုဖြစ်လာပြီး ၎င်းသည် ပုံ ၂ခ တွင်တွေ့ရှိရသော π-band ၏ binding energy တိုးလာမှုနှင့် ကိုက်ညီသည်။ π-band ၏ downshift သည် မျှခြေဓာတုအလားအလာ၏ အထက်မှ မျှခြေ Fermi-Dirac distribution ၏ မြင့်မားသောစွမ်းအင်အမြီးကို ဖယ်ရှားပေးပြီး ပုံ ၃ ၏ curve ၂ ရှိ pump-probe signal ၏ sign ပြောင်းလဲမှု၏ တစ်စိတ်တစ်ပိုင်းကို ရှင်းပြသည်။ ဤအကျိုးသက်ရောက်မှုသည် π-band တွင် အီလက်ထရွန်များ၏ ယာယီဆုံးရှုံးမှုကြောင့် ပိုမိုအားကောင်းလာကြောင်း အောက်တွင်ပြသပါမည်။

ဤအခြေအနေကို ပုံ ၃ ၏ curve 4 ရှိ WS2 valence band ၏ net pump-probe signal ဖြင့် ထောက်ခံထားသည်။ ဤဒေတာများကို ပုံ ၁B ရှိ black box မှပေးထားသော ဧရိယာပေါ်ရှိ count များကို ပေါင်းစပ်ခြင်းဖြင့် ရရှိခဲ့ပြီး pump-probe delay အားလုံးတွင် valence band မှ photoemitted electrons များကို ဖမ်းယူသည်။ experimental error bar များအတွင်း၊ pump-probe delay အတွက် WS2 ၏ valence band တွင် holes များရှိနေခြင်းကို ညွှန်ပြချက်မတွေ့ရပါ။ ၎င်းသည် photoexcitation ပြီးနောက်၊ ဤ holes များကို ကျွန်ုပ်တို့၏ temporal resolution နှင့် နှိုင်းယှဉ်ပါက အချိန်တိုအတွင်း လျင်မြန်စွာ ပြန်လည်ဖြည့်တင်းကြောင်း ညွှန်ပြသည်။

WS2/graphene heterostructure တွင် ကျွန်ုပ်တို့၏ ultrafast charge separation ယူဆချက်အတွက် နောက်ဆုံးသက်သေပြရန်အတွက်၊ Supplementary Materials တွင် အသေးစိတ်ဖော်ပြထားသည့်အတိုင်း graphene layer သို့ လွှဲပြောင်းပေးသော အပေါက်အရေအတွက်ကို ဆုံးဖြတ်ပါသည်။ အတိုချုပ်ပြောရလျှင် π-band ၏ transient electronic distribution ကို Fermi-Dirac distribution ဖြင့် တပ်ဆင်ထားသည်။ ထို့နောက် အပေါက်အရေအတွက်ကို transient chemical potential နှင့် electronic temperature အတွက် ရလဒ်တန်ဖိုးများမှ တွက်ချက်ခဲ့သည်။ ရလဒ်ကို ပုံ ၄ တွင် ပြသထားသည်။ WS2 မှ graphene သို့ 1.5 ± 0.2 ps ၏ exponential lifetime ဖြင့် ~5 × 1012 holes/cm2 စုစုပေါင်းအရေအတွက်ကို graphene သို့ လွှဲပြောင်းပေးသည်ကို တွေ့ရှိရသည်။

pump-probe delay နှင့် exponential fit တို့၏ function အနေဖြင့် π-band ရှိ အပေါက်အရေအတွက် ပြောင်းလဲမှုသည် 1.5 ± 0.2 ps ၏ lifetime ကို ရရှိစေပါသည်။

ပုံ ၂ မှ ၄ အထိရှိ တွေ့ရှိချက်များအရ WS2/graphene heterostructure ရှိ ultrafast charge transfer အတွက် အောက်ပါ အဏုကြည့်မှန်ပြောင်းဖြင့် မြင်နိုင်သော ရုပ်ပုံ ပေါ်ထွက်လာသည် (ပုံ ၅)။ 2 eV တွင် WS2/graphene heterostructure ၏ photoexcitation သည် WS2 ရှိ A-exciton ကို အဓိကဖြည့်သွင်းထားသည် (ပုံ ၅A)။ graphene ရှိ Dirac point တစ်လျှောက်နှင့် WS2 နှင့် graphene band များကြားရှိ နောက်ထပ် electronic excitation များသည် စွမ်းအင်အရ ဖြစ်နိုင်သော်လည်း ထိရောက်မှု သိသိသာသာ နည်းပါးသည်။ WS2 ၏ valence band ရှိ photoexcited holes များကို ကျွန်ုပ်တို့၏ temporal resolution နှင့် နှိုင်းယှဉ်ပါက အချိန်အတိုင်းအတာတိုတောင်းသော အချိန်အတိုင်းအတာဖြင့် graphene π-band မှ ဆင်းသက်လာသော အီလက်ထရွန်များဖြင့် ပြန်လည်ဖြည့်သွင်းသည် (ပုံ ၅A)။ WS2 ၏ conduction band ရှိ photoexcited electrons များသည် သက်တမ်း ∼1 ps (ပုံ ၅B) ရှိသည်။ သို့သော် graphene π-band ရှိ holes များကို ပြန်လည်ဖြည့်သွင်းရန် ∼2 ps လိုအပ်သည် (ပုံ ၅B)။ ၎င်းက WS2 conduction band နှင့် graphene π-band အကြား တိုက်ရိုက် အီလက်ထရွန် လွှဲပြောင်းမှုအပြင်၊ defect states (26) မှတစ်ဆင့် ဖြစ်နိုင်သည့် အပို relaxation pathways များကို အပြည့်အဝ ဒိုင်းနမစ်ကို နားလည်ရန် ထည့်သွင်းစဉ်းစားရန် လိုအပ်ကြောင်း ညွှန်ပြနေသည်။

(က) WS2 A-exciton သို့ 2 eV ရှိ ပဲ့တင်ထပ်မှုတွင် photoexcitation သည် WS2 ၏ conduction band ထဲသို့ အီလက်ထရွန်များကို ထိုးသွင်းသည်။ WS2 ၏ valence band ရှိ သက်ဆိုင်ရာ အပေါက်များကို graphene π-band မှ အီလက်ထရွန်များဖြင့် ချက်ချင်းပြန်လည်ဖြည့်တင်းသည်။ (ခ) WS2 ၏ conduction band ရှိ photoexcited carriers များသည် သက်တမ်း ∼1 ps ရှိသည်။ graphene π-band ရှိ အပေါက်များသည် သက်တမ်း ∼2 ps ရှိပြီး အစက်ချမြှားများဖြင့် ညွှန်ပြထားသော အပို scattering channel များ၏ အရေးပါမှုကို ညွှန်ပြသည်။ (က) နှင့် (ခ) ရှိ အနက်ရောင် အစက်ချမျဉ်းများသည် band shifts နှင့် chemical potential တွင် ပြောင်းလဲမှုများကို ညွှန်ပြသည်။ (ဂ) transient state တွင် WS2 အလွှာသည် negative charge ရှိပြီး graphene အလွှာသည် positive charge ရှိသည်။ circularly polarized light ဖြင့် spin-selective excitation အတွက် WS2 ရှိ photoexcited အီလက်ထရွန်များနှင့် graphene ရှိ သက်ဆိုင်ရာ အပေါက်များသည် ဆန့်ကျင်ဘက် spin polarization ကို ပြသရန် မျှော်လင့်ရသည်။

transient state မှာ photoexcited electrons တွေဟာ WS2 ရဲ့ conduction band မှာ ရှိနေပြီး photoexcited holes တွေကတော့ graphene ရဲ့ π-band မှာ ရှိနေပါတယ် (ပုံ 5C)။ ဆိုလိုတာက WS2 layer ဟာ negative charge ဖြစ်ပြီး graphene layer ကတော့ positive charge ဖြစ်တယ်လို့ ဆိုလိုပါတယ်။ ဒါက transient peak shifts (ပုံ 2)၊ graphene pump-probe signal ရဲ့ asymmetry (ပုံ 3 ရဲ့ curves 2 နဲ့ 3)၊ WS2 ရဲ့ valence band မှာ holes မရှိခြင်း (ပုံ 3 ရဲ့ curve 4) နဲ့ graphene π-band မှာ ထပ်ဆောင်း holes တွေ (ပုံ 4) တို့ကို ထည့်သွင်းစဉ်းစားပါတယ်။ ဒီ charge-separated state ရဲ့ သက်တမ်းက ~1 ps (curve 1 ပုံ 3) ဖြစ်ပါတယ်။

အလားတူ အားသွင်းခွဲထားသော transient state များကို type II band alignment နှင့် staggered bandgap (27–32) ရှိသော direct-gap semiconductors နှစ်ခုဖြင့် ပြုလုပ်ထားသော ဆက်စပ် van der Waals heterostructures များတွင် တွေ့ရှိခဲ့ရသည်။ photoexcitation ပြီးနောက်၊ အီလက်ထရွန်များနှင့် holes များသည် conduction band ၏အောက်ခြေနှင့် heterostructure ၏ မတူညီသောအလွှာများတွင်တည်ရှိသော valence band ၏ထိပ်သို့ အသီးသီးလျင်မြန်စွာရွေ့လျားနေသည်ကိုတွေ့ရှိခဲ့သည် (27–32)။

ကျွန်ုပ်တို့၏ WS2/graphene heterostructure တွင်၊ အီလက်ထရွန်နှင့် အပေါက် နှစ်မျိုးလုံးအတွက် စွမ်းအင်အရ အမြင့်ဆုံးနေရာသည် သတ္တု graphene အလွှာရှိ Fermi level တွင်ရှိသည်။ ထို့ကြောင့်၊ အီလက်ထရွန်နှင့် အပေါက် နှစ်မျိုးလုံးသည် graphene π-band သို့ လျင်မြန်စွာ လွှဲပြောင်းပေးလိမ့်မည်ဟု မျှော်လင့်နိုင်သည်။ သို့သော်၊ ကျွန်ုပ်တို့၏ တိုင်းတာမှုများက hole transfer (<200 fs) သည် electron transfer (∼1 ps) ထက် များစွာပိုမိုထိရောက်ကြောင်း ရှင်းရှင်းလင်းလင်းပြသသည်။ ၎င်းကို ပုံ 1A တွင်ပြသထားသည့်အတိုင်း WS2 နှင့် graphene band များ၏ relative energetic alignment ကြောင့်ဟု ကျွန်ုပ်တို့ ယူဆပြီး (14၊ 15) မှ မကြာသေးမီက ခန့်မှန်းထားသည့် electron transfer နှင့် နှိုင်းယှဉ်ပါက hole transfer အတွက် ရရှိနိုင်သော final state ပိုများသည်။ လက်ရှိကိစ္စတွင်၊ WS2 bandgap ∼2 eV ဟုယူဆပါက graphene Dirac point နှင့် equilibrium chemical potential တို့သည် WS2 bandgap ၏ အလယ်ဗဟိုအထက် ∼0.5 နှင့် ∼0.2 eV အသီးသီးတွင် တည်ရှိပြီး electron-hole symmetry ကို ချိုးဖျက်သည်။ အီလက်ထရွန်လွှဲပြောင်းမှုထက် hole transfer အတွက် ရရှိနိုင်သော နောက်ဆုံးအခြေအနေအရေအတွက်သည် ၆ ဆခန့်ပိုများကြောင်း ကျွန်ုပ်တို့တွေ့ရှိရသည် (Supplementary Materials ကိုကြည့်ပါ)၊ ထို့ကြောင့် hole transfer သည် အီလက်ထရွန်လွှဲပြောင်းမှုထက် ပိုမိုမြန်ဆန်မည်ဟု မျှော်လင့်ရသည်။

သို့သော် တွေ့ရှိရသည့် အလွန်မြန်ဆန်သော asymmetric charge transfer ၏ ပြီးပြည့်စုံသော အဏုကြည့်မှန်ပြောင်းဖြင့်ကြည့်လျှင် WS2 ရှိ A-exciton wave function နှင့် graphene π-band ကို ဖွဲ့စည်းထားသော orbitals များအကြား ထပ်တူကျမှု၊ momentum၊ energy၊ spin နှင့် pseudospin conservation တို့ကြောင့် ဖြစ်ပေါ်လာသော ကန့်သတ်ချက်များ (33) အပါအဝင် မတူညီသော electron-electron နှင့် electron-phonon scattering channel များ၊ plasma oscillations (33) ၏ သြဇာလွှမ်းမိုးမှုအပြင် charge transfer ကို ကြားဝင်ဆောင်ရွက်ပေးနိုင်သည့် coherent phonon oscillations များ၏ ဖြစ်နိုင်ချေရှိသော displacecive excitation ၏ အခန်းကဏ္ဍကိုလည်း ထည့်သွင်းစဉ်းစားသင့်သည် (34၊ 35)။ ထို့အပြင်၊ တွေ့ရှိရသည့် charge transfer state တွင် charge transfer excitons သို့မဟုတ် free electron-hole pairs များ ပါဝင်သည်လားဟု လူတစ်ဦးက ခန့်မှန်းနိုင်သည် (Supplementary Materials ကိုကြည့်ပါ)။ ဤပြဿနာများကို ရှင်းလင်းစေရန် လက်ရှိစာတမ်း၏ အတိုင်းအတာထက် ကျော်လွန်သော နောက်ထပ်သီအိုရီဆိုင်ရာ စုံစမ်းစစ်ဆေးမှုများ လိုအပ်ပါသည်။

အကျဉ်းချုပ်အားဖြင့်၊ epitaxial WS2/graphene heterostructure တွင် ultrafast interlayer charge transfer ကိုလေ့လာရန် tr-ARPES ကိုအသုံးပြုခဲ့ပါသည်။ 2 eV တွင် WS2 ၏ A-exciton သို့ resonance တွင် excited လုပ်သောအခါ၊ photoexcited electrons များသည် WS2 layer တွင်ရှိနေချိန်တွင် photoexcited holes များသည် graphene layer ထဲသို့ လျင်မြန်စွာလွှဲပြောင်းသွားသည်ကို ကျွန်ုပ်တို့တွေ့ရှိခဲ့ပါသည်။ electron transfer ထက် hole transfer အတွက်ရရှိနိုင်သော final state အရေအတွက်ပိုများသောကြောင့် ၎င်းကို ကျွန်ုပ်တို့ယူဆခဲ့ပါသည်။ charge-separated transient state ၏သက်တမ်းသည် ~1 ps ရှိကြောင်းတွေ့ရှိခဲ့သည်။ circularly polarized light (22–25) ကိုအသုံးပြု၍ spin-selective optical excitation နှင့်ပေါင်းစပ်ခြင်းဖြင့်၊ တွေ့ရှိရသည့် ultrafast charge transfer သည် spin transfer နှင့်အတူပါလာနိုင်သည်။ ဤကိစ္စတွင်၊ စုံစမ်းစစ်ဆေးထားသော WS2/graphene heterostructure ကို graphene ထဲသို့ ထိရောက်သော optical spin injection အတွက်အသုံးပြုနိုင်ပြီး optospintronic devices အသစ်များဖြစ်ပေါ်စေသည်။

ဂရပ်ဖင်းနမူနာများကို SiCrystal GmbH မှ စီးပွားဖြစ် semiconducting 6H-SiC(0001) wafers များတွင် စိုက်ပျိုးခဲ့သည်။ N-doped wafers များကို 0.5° အောက် miscut ဖြင့် on-axis တွင် ပြုလုပ်ခဲ့သည်။ SiC substrate ကို ခြစ်ရာများကို ဖယ်ရှားပြီး ပုံမှန် flat terraces များရရှိရန် hydrogen-etch လုပ်ခဲ့သည်။ သန့်ရှင်းပြီး atomically flat Si-terminated မျက်နှာပြင်ကို Ar atmosphere တွင် 1300°C တွင် 8 မိနစ်ကြာ annealing လုပ်ခြင်းဖြင့် graphitized လုပ်ခဲ့သည် (36)။ ဤနည်းအားဖြင့်၊ ကာဗွန်အက်တမ်သုံးပုံတစ်ပုံတိုင်းသည် SiC substrate နှင့် covalent bond ဖွဲ့စည်းသည့် single carbon layer ကို ကျွန်ုပ်တို့ ရရှိခဲ့သည် (37)။ ထို့နောက် ဤအလွှာကို hydrogen intercalation (38) မှတစ်ဆင့် လုံးဝ sp2-hybridized quasi free-standing hole-doped graphene အဖြစ်သို့ ပြောင်းလဲခဲ့သည်။ ဤနမူနာများကို graphene/H-SiC(0001) ဟုရည်ညွှန်းသည်။ လုပ်ငန်းစဉ်တစ်ခုလုံးကို Aixtron မှ စီးပွားဖြစ် Black Magic growth chamber တွင် ပြုလုပ်ခဲ့သည်။ WS2 ကြီးထွားမှုကို စံ hot-wall reactor တွင် WO3 နှင့် S အမှုန့်များကို mass ratio 1:100 ဖြင့် low-pressure chemical vapor deposition (39, 40) ဖြင့် ပြုလုပ်ခဲ့သည်။ WO3 နှင့် S အမှုန့်များကို အသီးသီး 900 နှင့် 200°C တွင် ထားရှိခဲ့သည်။ WO3 အမှုန့်ကို substrate နှင့် နီးကပ်စွာ ထားရှိခဲ့သည်။ အာဂွန်ကို 8 sccm2 flow ဖြင့် carrier gas အဖြစ် အသုံးပြုခဲ့သည်။ reactor ရှိ pressure ကို 0.5 mbar တွင် ထားရှိခဲ့သည်။ နမူနာများကို secondary electron microscopy၊ atomic force microscopy၊ Raman နှင့် photoluminescence spectroscopy အပြင် low-energy electron diffraction တို့ဖြင့် သွင်ပြင်လက္ခဏာရပ်များ ဖော်ပြခဲ့သည်။ ဤတိုင်းတာမှုများက ΓK- သို့မဟုတ် ΓK'-direction သည် graphene layer ၏ ΓK-direction နှင့် ချိန်ညှိထားသော WS2 single-crystalline domains နှစ်ခုကို ဖော်ထုတ်ခဲ့သည်။ ဒိုမိန်းဘေးတစ်ဖက်စီ၏ အရှည်များသည် 300 မှ 700 nm အကြား ကွဲပြားပြီး WS2 လွှမ်းခြုံမှု စုစုပေါင်းမှာ ~40% ခန့်ရှိပြီး ARPES ခွဲခြမ်းစိတ်ဖြာမှုအတွက် သင့်လျော်ပါသည်။

အီလက်ထရွန်စွမ်းအင်နှင့် အရှိန်အဟုန်ကို နှစ်ဘက်မြင် ထောက်လှမ်းရန်အတွက် charge-coupled device–detector စနစ်ကို အသုံးပြု၍ hemispherical analyzer (SPECS PHOIBOS 150) ဖြင့် static ARPES စမ်းသပ်ချက်များကို ပြုလုပ်ခဲ့သည်။ high-flux He discharge source (VG Scienta VUV5000) ၏ unpolarized, monochromatic He Iα ရောင်ခြည် (21.2 eV) ကို photoemission စမ်းသပ်ချက်အားလုံးအတွက် အသုံးပြုခဲ့သည်။ ကျွန်ုပ်တို့၏ စမ်းသပ်ချက်များတွင် စွမ်းအင်နှင့် angular resolution သည် အသီးသီး 30 meV နှင့် 0.3° (0.01 Å−1 နှင့် ကိုက်ညီသည်) ထက် ပိုကောင်းသည်။ စမ်းသပ်ချက်အားလုံးကို အခန်းအပူချိန်တွင် ပြုလုပ်ခဲ့သည်။ ARPES သည် မျက်နှာပြင်အလွန်ထိခိုက်လွယ်သော နည်းပညာတစ်ခုဖြစ်သည်။ WS2 နှင့် graphene layer နှစ်ခုလုံးမှ photoelectron များကို ထုတ်လွှတ်ရန်အတွက် WS2 လွှမ်းခြုံမှု ~40% ရှိသော နမူနာများကို အသုံးပြုခဲ့သည်။

tr-ARPES စနစ်ထည့်သွင်းမှုသည် 1-kHz Titanium:Sapphire amplifier (Coherent Legend Elite Duo) ကို အခြေခံထားသည်။ အာဂွန်တွင် မြင့်မားသော harmonics ထုတ်လုပ်ရန်အတွက် output power 2 mJ အသုံးပြုခဲ့သည်။ ရလဒ်အနေဖြင့် အလွန်အမင်း ultraviolet light သည် grating monochromator မှတစ်ဆင့် 26-eV photon စွမ်းအင်ဖြင့် 100-fs probe pulses များကို ထုတ်လုပ်ပေးသည်။ amplifier output power 8mJ ကို optical parametric amplifier (HE-TOPAS from Light Conversion) သို့ ပေးပို့သည်။ 1-eV photon စွမ်းအင်ရှိ signal beam ကို beta barium borate crystal တွင် frequency-double လုပ်ကာ 2-eV pump pulses များရရှိရန် ပြုလုပ်ခဲ့သည်။ tr-ARPES တိုင်းတာမှုများကို hemispherical analyzer (SPECS PHOIBOS 100) ဖြင့် ပြုလုပ်ခဲ့သည်။ ಒಟ್ಟಾರೆ energy နှင့် temporal resolution မှာ အသီးသီး 240 meV နှင့် 200 fs ဖြစ်သည်။

ဤဆောင်းပါးအတွက် နောက်ဆက်တွဲအချက်အလက်များကို http://advances.sciencemag.org/cgi/content/full/6/20/eaay0761/DC1 တွင် ရရှိနိုင်ပါသည်။

ဤသည်မှာ Creative Commons Attribution-NonCommercial လိုင်စင်၏ စည်းကမ်းချက်များအောက်တွင် ဖြန့်ဝေထားသော အခမဲ့ဝင်ရောက်ကြည့်ရှုနိုင်သော ဆောင်းပါးတစ်ပုဒ်ဖြစ်ပြီး၊ ရလဒ်အနေဖြင့် စီးပွားဖြစ် အကျိုးကျေးဇူးအတွက် မဟုတ်ဘဲ မူရင်းလက်ရာကို သင့်လျော်စွာ ကိုးကားထားသရွေ့ မည်သည့်မီဒီယာဖြင့်မဆို အသုံးပြုခြင်း၊ ဖြန့်ဖြူးခြင်းနှင့် ပြန်လည်ထုတ်လုပ်ခြင်းကို ခွင့်ပြုထားသည်။

မှတ်ချက်- သင်အကြံပြုလိုသူသည် ၎င်းကို သင်မြင်စေလိုကြောင်းနှင့် ၎င်းသည် အမှိုက်မေးလ်မဟုတ်ကြောင်း သိရှိစေရန်အတွက်သာ သင့်အီးမေးလ်လိပ်စာကို ကျွန်ုပ်တို့ တောင်းဆိုပါသည်။ ကျွန်ုပ်တို့သည် မည်သည့်အီးမေးလ်လိပ်စာကိုမျှ မရယူပါ။

ဒီမေးခွန်းက သင်ဟာ လူသားလာရောက်လည်ပတ်သူ ဟုတ်မဟုတ် စမ်းသပ်ဖို့နဲ့ အလိုအလျောက် spam တင်သွင်းမှုတွေကို ကာကွယ်ဖို့အတွက်ပါ။

Sven Aeschlimann၊ Antonio Rossi၊ Mariana Chávez-Cervantes၊ Razvan Krause၊ Benito Arnoldi၊ Benjamin Stadtmüller၊ Martin Aeschlimann၊ Stiven Forti၊ Filippo Fabbri၊ Camilla Coletti၊ Isabella Gierz

WS2/graphene heterostructure တွင် အလွန်မြန်ဆန်သော အားသွင်းခွဲထုတ်မှုကို ကျွန်ုပ်တို့ ဖော်ထုတ်ပြသခဲ့ပြီး ၎င်းသည် graphene ထဲသို့ optical spin injection ကို ဖြစ်စေနိုင်သည်။

Sven Aeschlimann၊ Antonio Rossi၊ Mariana Chávez-Cervantes၊ Razvan Krause၊ Benito Arnoldi၊ Benjamin Stadtmüller၊ Martin Aeschlimann၊ Stiven Forti၊ Filippo Fabbri၊ Camilla Coletti၊ Isabella Gierz

WS2/graphene heterostructure တွင် အလွန်မြန်ဆန်သော အားသွင်းခွဲထုတ်မှုကို ကျွန်ုပ်တို့ ဖော်ထုတ်ပြသခဲ့ပြီး ၎င်းသည် graphene ထဲသို့ optical spin injection ကို ဖြစ်စေနိုင်သည်။

© 2020 သိပ္ပံတိုးတက်မှုအတွက် အမေရိကန်အသင်း။ မူပိုင်ခွင့်ကိုလက်ဝယ်ထားသည်။ AAAS သည် HINARI၊ AGORA၊ OARE၊ CHORUS၊ CLOCKSS၊ CrossRef နှင့် CountER ဖြစ်သည်။ သိပ္ပံတိုးတက်မှု ISSN 2375-2548 ၏ ပါတနာဖြစ်သည်။