हम मोनोलेयर WS2 और ग्राफीन से बने एक एपिटैक्सियल हेटरोस्ट्रक्चर में अति तीव्र आवेश स्थानांतरण की जांच के लिए समय- और कोण-समाधानित फोटोइमिशन स्पेक्ट्रोस्कोपी (tr-ARPES) का उपयोग करते हैं। यह हेटरोस्ट्रक्चर एक प्रत्यक्ष-अंतराल अर्धचालक के लाभों को मजबूत स्पिन-ऑर्बिट युग्मन और मजबूत प्रकाश-पदार्थ अंतःक्रिया के साथ-साथ एक अर्धधातु के लाभों को भी जोड़ता है, जिसमें अत्यधिक उच्च गतिशीलता और लंबे स्पिन जीवनकाल वाले द्रव्यमान रहित वाहक होते हैं। हमने पाया कि WS2 में A-एक्सिटॉन के अनुनाद पर फोटोउत्तेजन के बाद, फोटोउत्तेजित छिद्र तेजी से ग्राफीन परत में स्थानांतरित हो जाते हैं, जबकि फोटोउत्तेजित इलेक्ट्रॉन WS2 परत में ही रहते हैं। परिणामी आवेश-पृथक क्षणिक अवस्था का जीवनकाल लगभग 1 ps पाया गया। हम अपने निष्कर्षों का श्रेय उच्च-रिज़ॉल्यूशन ARPES द्वारा प्रकट किए गए WS2 और ग्राफीन बैंड के सापेक्ष संरेखण के कारण प्रकीर्णन चरण स्थान में अंतर को देते हैं। स्पिन-चयनात्मक ऑप्टिकल उत्तेजना के संयोजन में, जांच की गई WS2/ग्राफीन हेटरोस्ट्रक्चर ग्राफीन में कुशल ऑप्टिकल स्पिन इंजेक्शन के लिए एक मंच प्रदान कर सकती है।
कई अलग-अलग द्वि-आयामी सामग्रियों की उपलब्धता ने अनुकूलित ढांकता हुआ स्क्रीनिंग और विभिन्न निकटता-प्रेरित प्रभावों (1-3) के आधार पर पूरी तरह से नई कार्यक्षमताओं के साथ उपन्यास अत्यंत पतले हेटरोस्ट्रक्चर बनाने की संभावना खोल दी है। इलेक्ट्रॉनिक्स और ऑप्टोइलेक्ट्रॉनिक्स के क्षेत्र में भविष्य के अनुप्रयोगों के लिए सिद्धांत-प्रमाण उपकरण साकार किए गए हैं (4-6)।
यहां, हम हाइड्रोजन-टर्मिनेटेड SiC(0001) पर उगाए गए मोनोलेयर WS2, एक डायरेक्ट-गैप सेमीकंडक्टर जिसमें मजबूत स्पिन-ऑर्बिट कपलिंग और टूटी हुई इनवर्जन समरूपता (7) के कारण बैंड संरचना का पर्याप्त स्पिन विभाजन होता है, और मोनोलेयर ग्राफीन, एक सेमीमेटल जिसमें शंक्वाकार बैंड संरचना और अत्यंत उच्च वाहक गतिशीलता (8) होती है, से युक्त एपिटैक्सियल वैन डेर वाल्स हेटरोस्ट्रक्चर पर ध्यान केंद्रित करते हैं। अल्ट्राफास्ट चार्ज ट्रांसफर (9-15) और निकटता-प्रेरित स्पिन-ऑर्बिट कपलिंग प्रभावों (16-18) के पहले संकेत WS2/ग्राफीन और समान हेटरोस्ट्रक्चर को भविष्य के ऑप्टोइलेक्ट्रॉनिक (19) और ऑप्टोस्पिनट्रॉनिक (20) अनुप्रयोगों के लिए आशाजनक उम्मीदवार बनाते हैं।
हमने समय और कोण-समाधानित फोटोइमिशन स्पेक्ट्रोस्कोपी (tr-ARPES) का उपयोग करके WS2/ग्रेफीन में फोटोजनित इलेक्ट्रॉन-होल युग्मों के विश्राम पथों को उजागर करने का प्रयास किया। इसके लिए, हमने WS2 (21, 12) में A-एक्सिटॉन के अनुनादी 2-eV पंप पल्स के साथ हेट्रोस्ट्रक्चर को उत्तेजित किया और 26-eV फोटॉन ऊर्जा पर दूसरे समय-विलंबित प्रोब पल्स के साथ फोटोइलेक्ट्रॉन उत्सर्जित किए। हमने गति, ऊर्जा और समय-समाधानित वाहक गतिशीलता तक पहुँच प्राप्त करने के लिए पंप-प्रोब विलंब के फलन के रूप में एक अर्धगोलाकार विश्लेषक के साथ फोटोइलेक्ट्रॉन की गतिज ऊर्जा और उत्सर्जन कोण निर्धारित किया। ऊर्जा और समय संकल्प क्रमशः 240 meV और 200 fs है।
हमारे परिणाम एपिटैक्सियल रूप से संरेखित परतों के बीच अति-तीव्र आवेश स्थानांतरण के प्रत्यक्ष प्रमाण प्रदान करते हैं, जो परतों के मनमाने अज़ीमुथल संरेखण के साथ समान मैन्युअल रूप से इकट्ठी की गई हेटरोस्ट्रक्चर में सभी-ऑप्टिकल तकनीकों पर आधारित पहले संकेतों की पुष्टि करते हैं (9-15)। इसके अलावा, हम दिखाते हैं कि यह आवेश स्थानांतरण अत्यधिक असममित है। हमारे मापन से पहले कभी न देखी गई आवेश-पृथक क्षणिक अवस्था का पता चलता है, जिसमें फोटोउत्तेजित इलेक्ट्रॉन और छिद्र क्रमशः WS2 और ग्राफीन परत में स्थित होते हैं, जो लगभग 1 ps तक बनी रहती है। हम अपने निष्कर्षों की व्याख्या उच्च-रिज़ॉल्यूशन ARPES द्वारा प्रकट किए गए WS2 और ग्राफीन बैंड के सापेक्ष संरेखण के कारण इलेक्ट्रॉन और छिद्र स्थानांतरण के लिए प्रकीर्णन चरण स्थान में अंतर के संदर्भ में करते हैं। स्पिन- और घाटी-चयनात्मक ऑप्टिकल उत्तेजना (22-25) के साथ संयुक्त, WS2/ग्राफीन हेटरोस्ट्रक्चर ग्राफीन में कुशल अति-तीव्र ऑप्टिकल स्पिन इंजेक्शन के लिए एक नया मंच प्रदान कर सकते हैं।
चित्र 1A में एपिटैक्सियल WS2/ग्रेफीन हेटरोस्ट्रक्चर की ΓK-दिशा के अनुदिश बैंड संरचना का हीलियम लैंप द्वारा प्राप्त उच्च-रिज़ॉल्यूशन ARPES माप दर्शाया गया है। डायराक कोन छिद्र-मिश्रित पाया गया है, जिसका डायराक बिंदु संतुलन रासायनिक विभव से लगभग 0.3 eV ऊपर स्थित है। स्पिन-विभाजित WS2 वैलेंस बैंड का शीर्ष संतुलन रासायनिक विभव से लगभग 1.2 eV नीचे पाया गया है।
(A) अध्रुवीकृत हीलियम लैंप के साथ ΓK-दिशा में मापा गया संतुलन फोटोकरंट। (B) 26-eV फोटॉन ऊर्जा पर p-ध्रुवीकृत चरम पराबैंगनी पल्स के साथ मापा गया ऋणात्मक पंप-प्रोब विलंब के लिए फोटोकरंट। चित्र 2 में क्षणिक शिखर स्थितियों को निकालने के लिए उपयोग किए गए रेखा प्रोफाइल की स्थिति को धूसर और लाल रंग की धराशायी रेखाओं द्वारा दर्शाया गया है। (C) 2 eV की पंप फोटॉन ऊर्जा और 2 mJ/cm² के पंप फ्लक्स पर फोटोउत्तेजना के 200 fs बाद पंप-प्रेरित फोटोकरंट में परिवर्तन। फोटोइलेक्ट्रॉनों का लाभ और हानि क्रमशः लाल और नीले रंग में दर्शाए गए हैं। बॉक्स चित्र 3 में प्रदर्शित पंप-प्रोब ट्रेस के एकीकरण क्षेत्र को दर्शाते हैं।
चित्र 1B में WS2 और ग्राफीन K-बिंदुओं के निकट बैंड संरचना का tr-ARPES स्नैपशॉट दिखाया गया है, जिसे 26-eV फोटॉन ऊर्जा पर 100-fs के चरम पराबैंगनी पल्स के साथ मापा गया है, जिसमें पंप पल्स के आने से पहले नकारात्मक पंप-प्रोब विलंब होता है। यहाँ, नमूने के क्षरण और 2-eV पंप पल्स की उपस्थिति के कारण स्पिन विभाजन स्पष्ट रूप से दिखाई नहीं देता है, क्योंकि यह स्पेक्ट्रल विशेषताओं के स्पेस चार्ज ब्रॉडनिंग का कारण बनता है। चित्र 1C में 200 fs के पंप-प्रोब विलंब पर पंप-प्रेरित फोटोकरंट में चित्र 1B के सापेक्ष परिवर्तन दिखाया गया है, जहाँ पंप-प्रोब सिग्नल अपने अधिकतम स्तर पर पहुँचता है। लाल और नीले रंग क्रमशः फोटोइलेक्ट्रॉन के लाभ और हानि को दर्शाते हैं।
इस जटिल गतिशीलता का अधिक विस्तार से विश्लेषण करने के लिए, हम सबसे पहले चित्र 1B में दर्शाई गई धराशायी रेखाओं के अनुदिश WS2 वैलेंस बैंड और ग्राफीन π-बैंड की क्षणिक शिखर स्थितियों का निर्धारण करते हैं, जैसा कि पूरक सामग्री में विस्तार से बताया गया है। हम पाते हैं कि WS2 वैलेंस बैंड 90 meV ऊपर की ओर (चित्र 2A) और ग्राफीन π-बैंड 50 meV नीचे की ओर (चित्र 2B) स्थानांतरित होता है। इन स्थानांतरणों का घातीय जीवनकाल WS2 के वैलेंस बैंड के लिए 1.2 ± 0.1 ps और ग्राफीन π-बैंड के लिए 1.7 ± 0.3 ps पाया गया है। ये शिखर स्थानांतरण दो परतों के क्षणिक आवेश का पहला प्रमाण प्रदान करते हैं, जहाँ अतिरिक्त धनात्मक (ऋणात्मक) आवेश इलेक्ट्रॉनिक अवस्थाओं की बंधन ऊर्जा को बढ़ाता (घटाता) है। ध्यान दें कि WS2 वैलेंस बैंड का ऊपर की ओर खिसकना, चित्र 1C में काले बॉक्स द्वारा चिह्नित क्षेत्र में प्रमुख पंप-प्रोब सिग्नल के लिए जिम्मेदार है।
पंप-प्रोब विलंब के फलन के रूप में WS2 वैलेंस बैंड (A) और ग्राफीन π-बैंड (B) की शिखर स्थिति में परिवर्तन, साथ ही घातीय फिट (मोटी रेखाएँ)। (A) में WS2 शिफ्ट का जीवनकाल 1.2 ± 0.1 ps है। (B) में ग्राफीन शिफ्ट का जीवनकाल 1.7 ± 0.3 ps है।
इसके बाद, हम चित्र 1C में रंगीन बॉक्स द्वारा दर्शाए गए क्षेत्रों पर पंप-प्रोब सिग्नल को एकीकृत करते हैं और परिणामी गणनाओं को पंप-प्रोब विलंब के फलन के रूप में चित्र 3 में प्लॉट करते हैं। चित्र 3 में वक्र 1, WS2 परत के चालन बैंड के निचले भाग के निकट फोटोउत्तेजित वाहकों की गतिशीलता को दर्शाता है, जिसका जीवनकाल 1.1 ± 0.1 ps है, जो डेटा के घातीय फिट से प्राप्त किया गया है (पूरक सामग्री देखें)।
चित्र 1C में बॉक्स द्वारा दर्शाए गए क्षेत्र पर फोटोकरंट को एकीकृत करके विलंब के फलन के रूप में पंप-प्रोब ट्रेस प्राप्त किए गए हैं। मोटी रेखाएँ डेटा के लिए घातीय फिट हैं। वक्र (1) WS2 के चालन बैंड में क्षणिक वाहक जनसंख्या। वक्र (2) संतुलन रासायनिक विभव से ऊपर ग्राफीन के π-बैंड का पंप-प्रोब सिग्नल। वक्र (3) संतुलन रासायनिक विभव से नीचे ग्राफीन के π-बैंड का पंप-प्रोब सिग्नल। वक्र (4) WS2 के संयोजकता बैंड में शुद्ध पंप-प्रोब सिग्नल। (1) में जीवनकाल 1.2 ± 0.1 ps, (2) में 180 ± 20 fs (लाभ) और ∼2 ps (हानि), और (3) में 1.8 ± 0.2 ps पाया गया है।
चित्र 3 के वक्र 2 और 3 में, हम ग्राफीन π-बैंड के पंप-प्रोब सिग्नल को दर्शाते हैं। हम पाते हैं कि संतुलन रासायनिक विभव से ऊपर इलेक्ट्रॉनों का लाभ (चित्र 3 में वक्र 2) संतुलन रासायनिक विभव से नीचे इलेक्ट्रॉनों की हानि (चित्र 3 में वक्र 3 में 1.8 ± 0.2 ps) की तुलना में काफी कम जीवनकाल (180 ± 20 fs) का होता है। इसके अलावा, चित्र 3 के वक्र 2 में फोटोकरंट का प्रारंभिक लाभ t = 400 fs पर लगभग 2 ps के जीवनकाल के साथ हानि में परिवर्तित हो जाता है। लाभ और हानि के बीच विषमता बिना आवरण वाले मोनोलेयर ग्राफीन के पंप-प्रोब सिग्नल में अनुपस्थित पाई जाती है (पूरक सामग्री में चित्र S5 देखें), जो इंगित करता है कि विषमता WS2/ग्राफीन हेटरोस्ट्रक्चर में अंतरपरत युग्मन का परिणाम है। साम्य रासायनिक विभव के ऊपर और नीचे क्रमशः अल्पकालिक लाभ और दीर्घकालिक हानि का अवलोकन यह दर्शाता है कि हेट्रोस्ट्रक्चर के फोटोउत्तेजन पर ग्राफीन परत से इलेक्ट्रॉनों को कुशलतापूर्वक हटा दिया जाता है। परिणामस्वरूप, ग्राफीन परत धनात्मक रूप से आवेशित हो जाती है, जो चित्र 2B में पाई गई π-बैंड की बंधन ऊर्जा में वृद्धि के अनुरूप है। π-बैंड का नीचे की ओर खिसकना साम्य रासायनिक विभव के ऊपर से साम्य फर्मी-डिराक वितरण की उच्च-ऊर्जा पूंछ को हटा देता है, जो चित्र 3 के वक्र 2 में पंप-प्रोब सिग्नल के चिह्न में परिवर्तन को आंशिक रूप से स्पष्ट करता है। हम नीचे दिखाएंगे कि π-बैंड में इलेक्ट्रॉनों की क्षणिक हानि से यह प्रभाव और भी बढ़ जाता है।
यह परिदृश्य चित्र 3 के वक्र 4 में WS2 वैलेंस बैंड के नेट पंप-प्रोब सिग्नल द्वारा समर्थित है। ये डेटा चित्र 1B में ब्लैक बॉक्स द्वारा दर्शाए गए क्षेत्र पर गणनाओं को एकीकृत करके प्राप्त किए गए थे, जो सभी पंप-प्रोब विलंबों पर वैलेंस बैंड से उत्सर्जित इलेक्ट्रॉनों को दर्शाता है। प्रायोगिक त्रुटि सीमाओं के भीतर, हमें किसी भी पंप-प्रोब विलंब के लिए WS2 के वैलेंस बैंड में छिद्रों की उपस्थिति का कोई संकेत नहीं मिलता है। यह इंगित करता है कि, प्रकाश उत्तेजना के बाद, ये छिद्र हमारी लौकिक संकल्प की तुलना में कम समय में तेजी से पुनः भर जाते हैं।
WS2/ग्रेफीन हेटरोस्ट्रक्चर में अति तीव्र आवेश पृथक्करण की हमारी परिकल्पना का अंतिम प्रमाण प्रदान करने के लिए, हमने पूरक सामग्री में विस्तृत रूप से वर्णित विधि के अनुसार ग्रेफीन परत में स्थानांतरित छिद्रों की संख्या निर्धारित की। संक्षेप में, π-बैंड के क्षणिक इलेक्ट्रॉनिक वितरण को फर्मी-डिराक वितरण के साथ फिट किया गया। इसके बाद क्षणिक रासायनिक विभव और इलेक्ट्रॉनिक तापमान के परिणामी मानों से छिद्रों की संख्या की गणना की गई। परिणाम चित्र 4 में दर्शाया गया है। हमने पाया कि WS2 से ग्रेफीन में कुल लगभग 5 × 10¹² छिद्र/सेमी² स्थानांतरित होते हैं, जिनका घातीय जीवनकाल 1.5 ± 0.2 ps है।
पंप-प्रोब विलंब के फलन के रूप में π-बैंड में छिद्रों की संख्या में परिवर्तन, साथ ही घातीय फिट, जिससे 1.5 ± 0.2 पीएसएस का जीवनकाल प्राप्त होता है।
चित्र 2 से 4 में दिए गए निष्कर्षों से, WS2/ग्राफीन हेटरोस्ट्रक्चर में अति तीव्र आवेश स्थानांतरण का निम्नलिखित सूक्ष्म चित्र उभरता है (चित्र 5)। 2 eV पर WS2/ग्राफीन हेटरोस्ट्रक्चर के फोटोउत्तेजन से WS2 में A-एक्सिटॉन प्रमुख रूप से भर जाता है (चित्र 5A)। ग्राफीन में डायराक बिंदु के पार और साथ ही WS2 और ग्राफीन बैंड के बीच अतिरिक्त इलेक्ट्रॉनिक उत्तेजनाएं ऊर्जावान रूप से संभव हैं, लेकिन काफी कम कुशल हैं। WS2 के वैलेंस बैंड में फोटोउत्तेजित छिद्रों को ग्राफीन π-बैंड से उत्पन्न इलेक्ट्रॉनों द्वारा हमारे अस्थायी संकल्प की तुलना में कम समय में भर दिया जाता है (चित्र 5A)। WS2 के चालन बैंड में फोटोउत्तेजित इलेक्ट्रॉनों का जीवनकाल लगभग 1 ps होता है (चित्र 5B)। हालांकि, ग्राफीन π-बैंड में छिद्रों को भरने में लगभग 2 ps लगते हैं (चित्र 5B)। यह इंगित करता है कि, WS2 चालन बैंड और ग्राफीन π-बैंड के बीच प्रत्यक्ष इलेक्ट्रॉन स्थानांतरण के अलावा, पूर्ण गतिशीलता को समझने के लिए अतिरिक्त विश्राम मार्गों—संभवतः दोष अवस्थाओं (26) के माध्यम से—पर विचार करने की आवश्यकता है।
(A) 2 eV पर WS2 A-एक्सिटॉन के अनुनाद पर प्रकाश उत्तेजना WS2 के चालन बैंड में इलेक्ट्रॉनों का प्रवेश कराती है। WS2 के संयोजकता बैंड में मौजूद छिद्र तुरंत ग्राफीन के π-बैंड से इलेक्ट्रॉनों द्वारा भर दिए जाते हैं। (B) WS2 के चालन बैंड में प्रकाश उत्तेजित वाहकों का जीवनकाल लगभग 1 ps होता है। ग्राफीन के π-बैंड में छिद्र लगभग 2 ps तक जीवित रहते हैं, जो कि अतिरिक्त प्रकीर्णन चैनलों के महत्व को दर्शाता है, जिन्हें धराशायी तीरों द्वारा इंगित किया गया है। (A) और (B) में काली धराशायी रेखाएँ बैंड शिफ्ट और रासायनिक विभव में परिवर्तन दर्शाती हैं। (C) क्षणिक अवस्था में, WS2 परत ऋणात्मक रूप से आवेशित होती है जबकि ग्राफीन परत धनात्मक रूप से आवेशित होती है। वृत्ताकार ध्रुवीकृत प्रकाश के साथ स्पिन-चयनात्मक उत्तेजना के लिए, WS2 में प्रकाश उत्तेजित इलेक्ट्रॉनों और ग्राफीन में मौजूद छिद्रों से विपरीत स्पिन ध्रुवीकरण दिखाने की अपेक्षा की जाती है।
क्षणिक अवस्था में, प्रकाश-उत्तेजित इलेक्ट्रॉन WS2 के चालन बैंड में रहते हैं, जबकि प्रकाश-उत्तेजित छिद्र ग्राफीन के π-बैंड में स्थित होते हैं (चित्र 5C)। इसका अर्थ है कि WS2 परत ऋणात्मक रूप से आवेशित है और ग्राफीन परत धनात्मक रूप से आवेशित है। यह क्षणिक शिखर विस्थापन (चित्र 2), ग्राफीन पंप-प्रोब सिग्नल की विषमता (चित्र 3 के वक्र 2 और 3), WS2 के संयोजकता बैंड में छिद्रों की अनुपस्थिति (चित्र 3 का वक्र 4), साथ ही ग्राफीन के π-बैंड में अतिरिक्त छिद्रों (चित्र 4) की व्याख्या करता है। इस आवेश-पृथक अवस्था का जीवनकाल लगभग 1 ps है (चित्र 3 का वक्र 1)।
टाइप II बैंड संरेखण और स्टैगर्ड बैंडगैप (27-32) वाले दो डायरेक्ट-गैप सेमीकंडक्टरों से बने संबंधित वैन डेर वाल्स हेटरोस्ट्रक्चर में समान चार्ज-पृथक क्षणिक अवस्थाएँ देखी गई हैं। फोटोउत्तेजना के बाद, इलेक्ट्रॉन और होल तेजी से क्रमशः चालन बैंड के निचले भाग और संयोजकता बैंड के शीर्ष भाग में चले जाते हैं, जो हेटरोस्ट्रक्चर (27-32) की विभिन्न परतों में स्थित होते हैं।
हमारे WS2/ग्रेफीन हेटरोस्ट्रक्चर के मामले में, इलेक्ट्रॉनों और छिद्रों दोनों के लिए ऊर्जा की दृष्टि से सबसे अनुकूल स्थान धात्विक ग्रेफीन परत में फर्मी स्तर पर है। इसलिए, यह उम्मीद की जा सकती है कि इलेक्ट्रॉन और छिद्र दोनों तेजी से ग्रेफीन π-बैंड में स्थानांतरित हो जाएंगे। हालांकि, हमारे मापन स्पष्ट रूप से दर्शाते हैं कि छिद्र स्थानांतरण (<200 fs) इलेक्ट्रॉन स्थानांतरण (∼1 ps) की तुलना में कहीं अधिक कुशल है। हम इसका श्रेय WS2 और ग्रेफीन बैंडों के सापेक्ष ऊर्जा संरेखण को देते हैं, जैसा कि चित्र 1A में दर्शाया गया है, जो इलेक्ट्रॉन स्थानांतरण की तुलना में छिद्र स्थानांतरण के लिए अधिक संख्या में उपलब्ध अंतिम अवस्थाएँ प्रदान करता है, जैसा कि हाल ही में (14, 15) द्वारा अनुमान लगाया गया था। वर्तमान मामले में, लगभग 2 eV WS2 बैंडगैप मानते हुए, ग्रेफीन डिराक बिंदु और संतुलन रासायनिक क्षमता क्रमशः WS2 बैंडगैप के मध्य से लगभग 0.5 और 0.2 eV ऊपर स्थित हैं, जिससे इलेक्ट्रॉन-छिद्र समरूपता टूट जाती है। हमने पाया कि होल ट्रांसफर के लिए उपलब्ध अंतिम अवस्थाओं की संख्या इलेक्ट्रॉन ट्रांसफर की तुलना में लगभग 6 गुना अधिक है (पूरक सामग्री देखें), यही कारण है कि होल ट्रांसफर के इलेक्ट्रॉन ट्रांसफर की तुलना में तेज होने की उम्मीद है।
प्रेक्षित अति तीव्र असममित आवेश स्थानांतरण की एक पूर्ण सूक्ष्म तस्वीर के लिए, WS2 में A-एक्सिटॉन तरंग फ़ंक्शन और ग्राफीन π-बैंड बनाने वाले ऑर्बिटल्स के बीच ओवरलैप, विभिन्न इलेक्ट्रॉन-इलेक्ट्रॉन और इलेक्ट्रॉन-फ़ोनॉन प्रकीर्णन चैनलों, जिनमें संवेग, ऊर्जा, स्पिन और स्यूडोस्पिन संरक्षण द्वारा लगाए गए अवरोध, प्लाज़्मा दोलनों का प्रभाव (33), साथ ही सुसंगत फ़ोनॉन दोलनों के संभावित विस्थापन उत्तेजना की भूमिका, जो आवेश स्थानांतरण में मध्यस्थता कर सकती है (34, 35), पर भी विचार किया जाना चाहिए। इसके अलावा, यह अनुमान लगाया जा सकता है कि प्रेक्षित आवेश स्थानांतरण अवस्था में आवेश स्थानांतरण एक्सिटॉन या मुक्त इलेक्ट्रॉन-होल युग्म शामिल हैं (पूरक सामग्री देखें)। इन मुद्दों को स्पष्ट करने के लिए आगे के सैद्धांतिक अध्ययनों की आवश्यकता है जो इस शोधपत्र के दायरे से परे हैं।
संक्षेप में, हमने एपिटैक्सियल WS2/ग्रेफीन हेटरोस्ट्रक्चर में अति तीव्र अंतरपरत आवेश स्थानांतरण का अध्ययन करने के लिए tr-ARPES का उपयोग किया है। हमने पाया कि, जब WS2 के A-एक्सिटॉन के साथ 2 eV पर अनुनाद पर उत्तेजित किया जाता है, तो फोटोउत्तेजित छिद्र तेजी से ग्रेफीन परत में स्थानांतरित हो जाते हैं जबकि फोटोउत्तेजित इलेक्ट्रॉन WS2 परत में ही रहते हैं। हमने इसका कारण यह बताया कि छिद्र स्थानांतरण के लिए उपलब्ध अंतिम अवस्थाओं की संख्या इलेक्ट्रॉन स्थानांतरण की तुलना में अधिक है। आवेश-पृथक क्षणिक अवस्था का जीवनकाल लगभग 1 ps पाया गया। वृत्ताकार ध्रुवीकृत प्रकाश (22-25) का उपयोग करके स्पिन-चयनात्मक ऑप्टिकल उत्तेजना के साथ संयोजन में, प्रेक्षित अति तीव्र आवेश स्थानांतरण स्पिन स्थानांतरण के साथ हो सकता है। इस मामले में, अध्ययन किए गए WS2/ग्रेफीन हेटरोस्ट्रक्चर का उपयोग ग्रेफीन में कुशल ऑप्टिकल स्पिन इंजेक्शन के लिए किया जा सकता है, जिसके परिणामस्वरूप नए ऑप्टोस्पिनट्रॉनिक उपकरण बन सकते हैं।
ग्राफीन के नमूनों को SiCrystal GmbH के व्यावसायिक अर्धचालक 6H-SiC(0001) वेफर्स पर उगाया गया था। N-डोप्ड वेफर्स अक्षीय थे और उनमें 0.5° से कम का विचलन था। SiC सबस्ट्रेट को हाइड्रोजन-एचिंग द्वारा खुरचों को हटाकर समतल सतहें प्राप्त की गईं। साफ और परमाणु रूप से समतल Si-टर्मिनेटेड सतह को फिर 1300°C पर 8 मिनट के लिए Ar वातावरण में नमूने को गर्म करके ग्रेफाइटीकृत किया गया (36)। इस तरह, हमें एक एकल कार्बन परत प्राप्त हुई जहाँ प्रत्येक तीसरा कार्बन परमाणु SiC सबस्ट्रेट से सहसंयोजक बंध बनाता है (37)। इस परत को फिर हाइड्रोजन अंतर्संयोजन के माध्यम से पूरी तरह से sp2-संकरित अर्ध-मुक्त छिद्र-डोप्ड ग्राफीन में परिवर्तित किया गया (38)। इन नमूनों को ग्राफीन/H-SiC(0001) कहा जाता है। पूरी प्रक्रिया Aixtron के व्यावसायिक ब्लैक मैजिक ग्रोथ चैंबर में की गई। WS2 का निर्माण एक मानक हॉट-वॉल रिएक्टर में कम दबाव वाली रासायनिक वाष्प निक्षेपण विधि (39, 40) द्वारा किया गया, जिसमें WO3 और S पाउडर को 1:100 के द्रव्यमान अनुपात में अग्रदूत के रूप में उपयोग किया गया। WO3 और S पाउडर को क्रमशः 900 और 200°C पर रखा गया। WO3 पाउडर को सब्सट्रेट के निकट रखा गया। आर्गन को 8 sccm के प्रवाह के साथ वाहक गैस के रूप में उपयोग किया गया। रिएक्टर में दबाव 0.5 मिलीबार पर बनाए रखा गया। नमूनों का लक्षण वर्णन द्वितीयक इलेक्ट्रॉन सूक्ष्मदर्शी, परमाणु बल सूक्ष्मदर्शी, रमन और फोटोल्यूमिनेसेंस स्पेक्ट्रोस्कोपी, साथ ही निम्न-ऊर्जा इलेक्ट्रॉन विवर्तन द्वारा किया गया। इन मापों से दो अलग-अलग WS2 एकल-क्रिस्टलीय डोमेन का पता चला, जहाँ या तो ΓK- या ΓK'-दिशा ग्रेफीन परत की ΓK-दिशा के साथ संरेखित होती है। डोमेन की भुजाओं की लंबाई 300 से 700 एनएम के बीच भिन्न थी, और कुल WS2 कवरेज लगभग 40% था, जो ARPES विश्लेषण के लिए उपयुक्त था।
इलेक्ट्रॉन ऊर्जा और संवेग के द्वि-आयामी पता लगाने के लिए आवेश-युग्मित उपकरण-डिटेक्टर प्रणाली का उपयोग करते हुए, अर्धगोलाकार विश्लेषक (SPECS PHOIBOS 150) के साथ स्थैतिक ARPES प्रयोग किए गए। सभी फोटोउत्सर्जन प्रयोगों के लिए उच्च-प्रवाह हीलियम डिस्चार्ज स्रोत (VG Scienta VUV5000) के अध्रुवीकृत, एकरंगी हीलियम Iα विकिरण (21.2 eV) का उपयोग किया गया। हमारे प्रयोगों में ऊर्जा और कोणीय रिज़ॉल्यूशन क्रमशः 30 meV और 0.3° (0.01 Å−1 के अनुरूप) से बेहतर थे। सभी प्रयोग कमरे के तापमान पर किए गए। ARPES एक अत्यंत सतह-संवेदनशील तकनीक है। WS2 और ग्राफीन परत दोनों से फोटोइलेक्ट्रॉन उत्सर्जित करने के लिए, लगभग 40% अपूर्ण WS2 आवरण वाले नमूनों का उपयोग किया गया।
tr-ARPES सेटअप 1-kHz टाइटेनियम:सैफायर एम्पलीफायर (कोहेरेंट लीजेंड एलीट डुओ) पर आधारित था। आर्गन में उच्च हार्मोनिक्स उत्पन्न करने के लिए 2 mJ आउटपुट पावर का उपयोग किया गया था। परिणामी चरम पराबैंगनी प्रकाश एक ग्रेटिंग मोनोक्रोमेटर से गुजरा, जिससे 26-eV फोटॉन ऊर्जा पर 100-fs प्रोब पल्स उत्पन्न हुए। एम्पलीफायर की 8 mJ आउटपुट पावर को एक ऑप्टिकल पैरामीट्रिक एम्पलीफायर (लाइट कन्वर्जन से HE-TOPAS) में भेजा गया। 1-eV फोटॉन ऊर्जा पर सिग्नल बीम को बीटा बेरियम बोरेट क्रिस्टल में आवृत्ति-दोगुना करके 2-eV पंप पल्स प्राप्त किए गए। tr-ARPES माप एक हेमिस्फेरिकल एनालाइजर (SPECS PHOIBOS 100) के साथ किए गए। कुल ऊर्जा और लौकिक रिज़ॉल्यूशन क्रमशः 240 meV और 200 fs था।
इस लेख के लिए पूरक सामग्री http://advances.sciencemag.org/cgi/content/full/6/20/eaay0761/DC1 पर उपलब्ध है।
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स्वेन एश्लीमैन, एंटोनियो रॉसी, मारियाना चावेज़-सर्वेंट्स, रज़वान क्रॉस, बेनिटो अर्नोल्डी, बेंजामिन स्टैडमुलर, मार्टिन एश्लीमैन, स्टीवन फोर्टी, फ़िलिपो फैब्री, कैमिला कोलेटी, इसाबेला गिएर्ज़ द्वारा
हम WS2/ग्रेफीन हेटरोस्ट्रक्चर में अति तीव्र आवेश पृथक्करण का खुलासा करते हैं, जो संभवतः ग्रेफीन में ऑप्टिकल स्पिन इंजेक्शन को सक्षम बनाता है।
स्वेन एश्लीमैन, एंटोनियो रॉसी, मारियाना चावेज़-सर्वेंट्स, रज़वान क्रॉस, बेनिटो अर्नोल्डी, बेंजामिन स्टैडमुलर, मार्टिन एश्लीमैन, स्टीवन फोर्टी, फ़िलिपो फैब्री, कैमिला कोलेटी, इसाबेला गिएर्ज़ द्वारा
हम WS2/ग्रेफीन हेटरोस्ट्रक्चर में अति तीव्र आवेश पृथक्करण का खुलासा करते हैं, जो संभवतः ग्रेफीन में ऑप्टिकल स्पिन इंजेक्शन को सक्षम बनाता है।
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पोस्ट करने का समय: 25 मई 2020