Мо спектроскопияи фотоэмиссионии бо вақт ва кунҷ ҳалшавандаро (tr-ARPES) барои таҳқиқи интиқоли заряди ултрафасъат дар гетероструктураи эпитаксиалӣ, ки аз қабати якқабата WS2 ва графен сохта шудааст, истифода мебарем. Ин гетероструктура бартариҳои нимноқилҳои фосилаи мустақимро бо пайвастшавии қавии спин-мадори ва таъсири мутақобилаи қавии моддаи рӯшноӣ бо бартариҳои нимметалл, ки интиқолдиҳандаҳои бемассаро бо ҳаракати хеле баланд ва мӯҳлати тӯлонии спин дорад, муттаҳид мекунад. Мо муайян кардем, ки пас аз фотоангезиш дар резонанс бо экситони A дар WS2, сӯрохиҳои фотоангезишёфта зуд ба қабати графен интиқол меёбанд, дар ҳоле ки электронҳои фотоангезишёфта дар қабати WS2 боқӣ мемонанд. Ҳолати гузариши ҷудошудаи заряди ҳосилшуда мӯҳлати умри тақрибан 1 ps дорад. Мо бозёфтҳои худро ба фарқиятҳо дар фазои фазаи парокандагӣ, ки аз сабаби ҳамоҳангии нисбии бандҳои WS2 ва графен, ки аз ҷониби ARPES-и баландсифат ошкор карда шудаанд, ба вуҷуд омадааст, нисбат медиҳем. Дар якҷоягӣ бо ангезиши оптикии интихобӣ бо спин, гетероструктураи WS2/графени таҳқиқшуда метавонад платформаеро барои воридкунии самараноки спинҳои оптикӣ ба графен фароҳам оварад.
Дастрасии бисёр маводҳои гуногуни дученака имконияти эҷоди гетероструктураҳои нави ниҳоят тунукро бо функсияҳои комилан нав дар асоси скрининги диэлектрикии фардӣ ва эффектҳои гуногуни наздикшавӣ фароҳам овард (1-3). Дастгоҳҳои исботи принсип барои татбиқи оянда дар соҳаи электроника ва оптоэлектроника амалӣ карда шуданд (4-6).
Дар ин ҷо, мо ба гетероструктураҳои эпитаксиалии ван дер Ваалс, ки аз WS2 якқабата, нимноқил бо фосилаи мустақим бо пайвастшавии қавии спин-мадори ва тақсимшавии назарраси спинии сохтори банд аз сабаби вайрон шудани симметрияи инверсия (7), ва графени якқабата, нимметалл бо сохтори банд конусӣ ва ҳаракатнокии хеле баланди интиқолдиҳанда (8), ки дар SiC(0001)-и бо гидроген анҷомёфта парвариш карда мешавад, иборатанд, тамаркуз мекунем. Нишондодҳои аввалин барои интиқоли заряди ултратез (9-15) ва таъсири пайвастшавии спин-мадори аз наздикӣ ба вуҷуд омада (16-18) WS2/графен ва гетероструктураҳои монандро номзадҳои умедбахш барои татбиқи оптоэлектронӣ (19) ва оптоспинтроникӣ (20) мегардонанд.
Мо тасмим гирифтем, ки роҳҳои релаксатсияи ҷуфтҳои электрон-сӯрохиҳои фотогенератсияшударо дар WS2/графен бо истифода аз спектроскопияи фотоэмиссионии бо вақт ва кунҷ ҳалшаванда (tr-ARPES) ошкор кунем. Барои ин мақсад, мо гетеросохторро бо импулсҳои насосии 2-эВ, ки ба экситони А дар WS2 резонанс доранд, ба ҳаяҷон меорем (21, 12) ва фотоэлектронҳоро бо импулси дуюми зонд бо таъхири вақт дар энергияи фотонии 26-эВ хориҷ мекунем. Мо энергияи кинетикӣ ва кунҷи партоби фотоэлектронҳоро бо истифода аз анализатори нимсферӣ ҳамчун функсияи таъхири зонд-зонд муайян мекунем, то ба динамикаи интиқолдиҳандаи импулс, энергия ва бо вақт ҳалшаванда дастрасӣ пайдо кунем. Ҳалли энергия ва вақт мутаносибан 240 мэВ ва 200 фс аст.
Натиҷаҳои мо далелҳои мустақимро барои интиқоли заряди ултратез байни қабатҳои эпитаксиалӣ ҳамоҳангшуда пешниҳод мекунанд, ки нишонаҳои аввалро дар асоси усулҳои пурра оптикӣ дар гетероструктураҳои дастӣ ҷамъшуда бо ҳамоҳангсозии азимуталии худсаронаи қабатҳо (9-15) тасдиқ мекунанд. Илова бар ин, мо нишон медиҳем, ки ин интиқоли заряд хеле асимметрӣ аст. Андозагириҳои мо ҳолати муваққатии ҷудошудаи заряди қаблан мушоҳиданашударо бо электронҳо ва сӯрохиҳои фотоангезишёфта, ки мутаносибан дар қабати WS2 ва графен ҷойгиранд, нишон медиҳанд, ки тақрибан 1 ps зиндагӣ мекунад. Мо бозёфтҳои худро аз нигоҳи фарқиятҳо дар фазои фазаи пароканда барои интиқоли электрон ва сӯрохиҳо, ки аз ҳамоҳангсозии нисбии бандҳои WS2 ва графен ба вуҷуд омадаанд, ки тавассути ARPES-и баландсифат ошкор шудаанд, шарҳ медиҳем. Гетероструктураҳои WS2/графен дар якҷоягӣ бо ангезиши оптикии спин-ва-далӣ (22-25) метавонанд платформаи навро барои воридкунии самараноки спин-оптикии ултратез ба графен фароҳам оваранд.
Дар расми 1A андозагирии ARPES бо қарори баланд нишон дода шудааст, ки бо истифода аз чароғи гелий сохтори банд дар самти ΓK-и гетеросохтори эпитаксиалии WS2/графен ба даст оварда шудааст. Конуси Дирак бо сӯрохиҳо легир карда шудааст, ки нуқтаи Дирак тақрибан 0.3 эВ болотар аз потенсиали химиявии мувозинат ҷойгир аст. Қисми болоии банди валентии WS2 бо спин-тақсимшуда тақрибан 1.2 эВ поёнтар аз потенсиали химиявии мувозинат ҷойгир аст.
(A) Фотоҷараёни мувозинат, ки дар самти ΓK бо чароғи гелии ғайриқутбӣ чен карда шудааст. (B) Фотоҷараён барои таъхири манфии насос-зонд, ки бо импулсҳои ултрабунафши шадиди p-қутбӣ дар энергияи фотони 26-эВ чен карда шудаанд. Хатҳои хокистарӣ ва сурхи нуқтадор мавқеи профилҳои хатро, ки барои истихроҷи мавқеъҳои қуллаи муваққатӣ истифода мешаванд, нишон медиҳанд, ки дар расми 2. (C) Тағйироти фотоҷараёни 200 фс пас аз фотоангезиш дар энергияи фотони насос 2 эВ бо флюенси насос 2 мҶ/см2, ки аз ҷониби насос ба вуҷуд оварда шудаанд. Фоида ва талафоти фотоэлектронҳо мутаносибан бо рангҳои сурх ва кабуд нишон дода шудаанд. Қуттиҳо минтақаи интегратсияро барои пайҳои насос-зонд, ки дар расми 3 нишон дода шудаанд, нишон медиҳанд.
Расми 1B акси сохтори бандро дар наздикии нуқтаҳои WS2 ва графении K нишон медиҳад, ки бо импулсҳои ултрабунафши экстремалии 100-fs дар энергияи фотони 26-эВ дар таъхири манфии насос-зонд пеш аз расидани импулси насос чен карда шудаанд. Дар ин ҷо, тақсимшавии спин аз сабаби вайроншавии намуна ва мавҷудияти импулси насоси 2-эВ, ки боиси васеъшавии заряди фазоӣ дар хусусиятҳои спектрӣ мегардад, ҳал намешавад. Расми 1C тағйироти фотоҷараёни аз ҷониби насос ба вуҷуд омадаро нисбат ба расми 1B дар таъхири насос-зонд 200 fs нишон медиҳад, ки дар он сигнали насос-зонд ба ҳадди аксар мерасад. Рангҳои сурх ва кабуд мутаносибан афзоиш ва талафоти фотоэлектронҳоро нишон медиҳанд.
Барои таҳлили муфассалтари ин динамикаи бой, мо аввал мавқеъҳои қуллаҳои муваққатии банди валентии WS2 ва банди π-и графенро дар хатҳои пунктир дар расми 1B, чунон ки дар Маводҳои иловагӣ муфассал шарҳ дода шудааст, муайян мекунем. Мо мебинем, ки банди валентии WS2 ба боло 90 мэВ (Расми 2A) ва банди π-и графен ба поён 50 мэВ (Расми 2B) ҳаракат мекунад. Мӯҳлати экспоненсиалии ин ҳаракатҳо барои банди валентии WS2 1,2 ± 0,1 ps ва барои банди π-и графен 1,7 ± 0,3 ps муайян карда шудааст. Ин ҳаракатҳои қулла далели аввалини заряди муваққатии ду қабатро пешниҳод мекунанд, ки дар он заряди иловагии мусбат (манфӣ) энергияи пайвандии ҳолатҳои электрониро зиёд (кам) мекунад. Дар хотир доред, ки ҳаракати болоравии банди валентии WS2 барои сигнали намоёни насос-зонд дар минтақае, ки қуттии сиёҳ дар расми 1C нишон дода шудааст, масъул аст.
Тағйирёбии мавқеи қуллаи банди валентии WS2 (A) ва банди π-графен (B) ҳамчун функсияи таъхири насос-зонд дар якҷоягӣ бо мувофиқатҳои экспоненсиалӣ (хатҳои ғафс). Давомнокии тағйирёбии WS2 дар (A) 1.2 ± 0.1 ps аст. Давомнокии тағйирёбии графен дар (B) 1.7 ± 0.3 ps аст.
Сипас, мо сигнали насос-зондро дар минтақаҳое, ки бо қуттиҳои ранга дар расми 1C нишон дода шудаанд, муттаҳид мекунем ва ҳисобҳои натиҷавиро ҳамчун функсияи таъхири насос-зонд дар расми 3 месозем. Хатти 1 дар расми 3 динамикаи интиқолдиҳандаҳои фотоангезишёфтаро, ки ба поёни банди гузаронандагии қабати WS2 наздиканд, бо мӯҳлати 1,1 ± 0,1 ps нишон медиҳад, ки аз мувофиқати экспоненсиалӣ ба маълумот ба даст оварда шудааст (нигаред ба Маводҳои иловагӣ).
Пайгирии насос-зонд ҳамчун функсияи таъхир, ки бо роҳи муттаҳид кардани фотоҷараён дар масоҳате, ки дар қуттиҳо дар расми 1C нишон дода шудааст, ба даст оварда шудааст. Хатҳои ғафс мувофиқии экспоненсиалӣ ба маълумот мебошанд. Каҷхатта (1) Популятсияи интиқолдиҳандаҳои муваққатӣ дар банди гузаронандагии WS2. Каҷхатта (2) Сигнали насос-зонди банди π-и графен дар болои потенсиали химиявии мувозинат. Каҷхатта (3) Сигнали насос-зонди банди π-и графен дар зери потенсиали химиявии мувозинат. Каҷхатта (4) Сигнали холиси насос-зонд дар банди валентии WS2. Давомнокии умр 1,2 ± 0,1 ps дар (1), 180 ± 20 fs (афзоиш) ва ~2 ps (талафот) дар (2) ва 1,8 ± 0,2 ps дар (3) муайян карда шудааст.
Дар каҷхатҳои 2 ва 3-и расми 3, мо сигнали насос-зонди графени π-бандиро нишон медиҳем. Мо муайян кардем, ки афзоиши электронҳо дар болои потенсиали кимиёвии мувозинат (каҷхати 2 дар расми 3) дар муқоиса бо талафоти электронҳо дар зери потенсиали кимиёвии мувозинат (1.8 ± 0.2 ps дар каҷхати 3 расми 3) мӯҳлати хеле кӯтоҳтар (180 ± 20 fs) дорад. Ғайр аз ин, афзоиши ибтидоии фотоҷараён дар каҷхати 2 расми 3 дар t = 400 fs бо мӯҳлати умри ~2 ps ба талафот табдил меёбад. Муайян карда шуд, ки носимметрияи байни афзоиш ва талафот дар сигнали насос-зонди графени якқабата кушода вуҷуд надорад (нигаред ба расми S5 дар Маводҳои иловагӣ), ки нишон медиҳад, ки носимметрия натиҷаи пайвастшавии байниқабата дар гетеросохтори WS2/графен аст. Мушоҳидаи афзоиши кӯтоҳмуддат ва талафоти дарозмуддат мутаносибан дар боло ва поён аз потенсиали химиявии мувозинат нишон медиҳад, ки ҳангоми фотобарангехтани гетероструктура электронҳо аз қабати графен самаранок хориҷ карда мешаванд. Дар натиҷа, қабати графен мусбат заряднок мешавад, ки бо афзоиши энергияи пайвастшавии банди π, ки дар расми 2B ёфт шудааст, мувофиқ аст. Ҷойивазкунии поёнии банди π думи энергияи баланди тақсимоти мувозинати Ферми-Диракро аз болои потенсиали химиявии мувозинат хориҷ мекунад, ки қисман тағирёбии аломати сигнали насос-зондро дар каҷи 2-и расми 3 шарҳ медиҳад. Дар зер мо нишон медиҳем, ки ин таъсир бо талафоти муваққатии электронҳо дар банди π боз ҳам бештар афзоиш меёбад.
Ин сенария аз ҷониби сигнали холиси насос-зонди банди валентии WS2 дар каҷи 4-и расми 3 дастгирӣ карда мешавад. Ин маълумот бо роҳи муттаҳид кардани ҳисобҳо дар масоҳате, ки аз ҷониби қуттии сиёҳ дар расми 1B дода шудааст, ки электронҳои аз банди валентии фотоэмиссияшуда дар ҳама таъхирҳои насос-зондро сабт мекунад, ба даст оварда шудааст. Дар дохили сатрҳои хатогии таҷрибавӣ, мо ягон нишонаеро барои мавҷудияти сӯрохиҳо дар банди валентии WS2 барои ҳама гуна таъхири насос-зонд намеёбем. Ин нишон медиҳад, ки пас аз фотоангезиш, ин сӯрохиҳо дар миқёси вақтӣ нисбат ба ҳалли вақтии мо зуд пур карда мешаванд.
Барои пешниҳоди далели ниҳоии фарзияи мо дар бораи ҷудошавии заряди ултратез дар гетеросохтори WS2/графен, мо шумораи сӯрохиҳоеро, ки ба қабати графен интиқол дода шудаанд, тавре ки дар Маводҳои иловагӣ муфассал тавсиф шудааст, муайян мекунем. Хулоса, тақсимоти электронии муваққатии π-диапазон бо тақсимоти Ферми-Дирак муҷаҳҳаз карда шуд. Сипас шумораи сӯрохиҳо аз арзишҳои ҳосилшуда барои потенсиали химиявии муваққатӣ ва ҳарорати электронӣ ҳисоб карда шуд. Натиҷа дар расми 4 нишон дода шудааст. Мо мебинем, ки шумораи умумии ~5 × 1012 сӯрохи/см2 аз WS2 ба графен бо умри экспоненсиалии 1,5 ± 0,2 ps интиқол дода мешавад.
Тағйирёбии шумораи сӯрохиҳо дар банди π ҳамчун функсияи таъхири насос-зонд дар якҷоягӣ бо мувофиқати экспоненсиалӣ, ки мӯҳлати хизмати 1,5 ± 0,2 ps-ро медиҳад.
Аз бозёфтҳои расмҳои 2 то 4, тасвири микроскопии зерин барои интиқоли заряди ултрафаст дар гетеросохтори WS2/графен ба миён меояд (Расми 5). Фотоангезиши гетеросохтори WS2/графен дар 2 эВ асосан экситони A-ро дар WS2 пур мекунад (Расми 5А). Ангезишҳои иловагии электронӣ дар саросари нуқтаи Дирак дар графен, инчунин байни бандҳои WS2 ва графен аз ҷиҳати энергетикӣ имконпазиранд, аммо хеле камтар самаранок мебошанд. Сӯрохиҳои фотоангезишёфта дар банди валентии WS2 аз ҷониби электронҳое, ки аз банди π-и графен сарчашма мегиранд, дар миқёси вақт кӯтоҳтар аз ҳалли вақтии мо пур карда мешаванд (Расми 5А). Электронҳои фотоангезишёфта дар банди гузаронандагии WS2 умри ~1 ps доранд (Расми 5B). Аммо, барои пур кардани сӯрохиҳо дар банди π-и графен ~2 ps лозим аст (Расми 5B). Ин нишон медиҳад, ки ғайр аз интиқоли мустақими электрон байни банди гузаронандагии WS2 ва банди π-и графен, роҳҳои иловагии истироҳат - эҳтимолан тавассути ҳолатҳои нуқсон (26) - барои фаҳмидани пурраи динамикаро бояд ба назар гирифт.
(A) Фотоангезиш дар резонанс бо ангезиши A-и WS2 дар 2 эВ электронҳоро ба банди ноқилияти WS2 ворид мекунад. Сӯрохиҳои мувофиқ дар банди валентии WS2 фавран аз ҷониби электронҳо аз банди π-и графен пур карда мешаванд. (B) Интиқолдиҳандагони фотоангезишёфта дар банди ноқилияти WS2 мӯҳлати кори тақрибан 1 ps доранд. Сӯрохиҳо дар банди π-и графен тақрибан 2 ps кор мекунанд, ки аҳамияти каналҳои иловагии парокандагиро, ки бо тирҳои пунктир нишон дода шудаанд, нишон медиҳад. Хатҳои сиёҳи пунктир дар (A) ва (B) тағйироти банд ва тағирёбии потенсиали химиявиро нишон медиҳанд. (C) Дар ҳолати гузариш, қабати WS2 манфӣ заряднок аст, дар ҳоле ки қабати графен мусбат заряднок аст. Барои ангезиши спин-интихобӣ бо нури даврашакл поляризатсияшуда, интизор меравад, ки электронҳои фотоангезишёфта дар WS2 ва сӯрохиҳои мувофиқ дар графен поляризатсияи баръакси спинро нишон диҳанд.
Дар ҳолати гузариш, электронҳои фотоангезишёфта дар минтақаи гузариши WS2 ҷойгиранд, дар ҳоле ки сӯрохиҳои фотоангезишёфта дар минтақаи π-и графен ҷойгиранд (Расми 5C). Ин маънои онро дорад, ки қабати WS2 манфӣ ва қабати графен мусбат заряднок аст. Ин тағйироти қуллаҳои муваққатиро (Расми 2), носимметрияи сигнали насос-зонди графенро (хатҳои 2 ва 3-и расми 3), набудани сӯрохиҳо дар минтақаи валентии WS2 (хатти 4 Расми 3), инчунин сӯрохиҳои иловагӣ дар минтақаи π-и графенро (Расми 4) дар бар мегирад. Давомнокии умри ин ҳолати ҷудошудаи заряд тақрибан 1 ps аст (хатти 1 Расми 3).
Ҳолатҳои гузариши шабеҳи аз заряд ҷудошуда дар гетероструктураҳои марбути ван дер Ваалс, ки аз ду нимноқилҳои фосилаи мустақим бо ҳамоҳангсозии банди навъи II ва фосилаи банди зинадор сохта шудаанд, мушоҳида шудаанд (27-32). Пас аз фотоангезиш, муайян карда шуд, ки электронҳо ва сӯрохиҳо мутаносибан ба поёни банди ноқилӣ ва ба болои банди валентӣ, ки дар қабатҳои гуногуни гетероструктура ҷойгиранд, зуд ҳаракат мекунанд (27-32).
Дар мавриди гетеросохтори WS2/графени мо, макони аз ҷиҳати энергетикӣ мусоидтарин барои ҳам электронҳо ва ҳам сӯрохиҳо дар сатҳи Ферми дар қабати металлии графен аст. Аз ин рӯ, интизор меравад, ки ҳам электронҳо ва ҳам сӯрохиҳо зуд ба банди π-графен интиқол дода шаванд. Аммо, андозагириҳои мо ба таври возеҳ нишон медиҳанд, ки интиқоли сӯрохиҳо (<200 fs) нисбат ба интиқоли электронҳо (∼1 ps) хеле самараноктар аст. Мо инро ба ҳамоҳангии нисбии энергетикии WS2 ва бандҳои графен, ки дар расми 1A нишон дода шудааст, нисбат медиҳем, ки дар муқоиса бо интиқоли электронҳо, ки ба наздикӣ аз ҷониби (14, 15) пешбинӣ шуда буд, шумораи бештари ҳолатҳои ниҳоии дастрасро барои интиқоли сӯрохиҳо пешниҳод мекунад. Дар ҳолати ҳозира, бо назардошти фосилаи банди WS2, нуқтаи Дирак ва потенсиали химиявии мувозинат мутаносибан ~0.5 ва ~0.2 эВ болотар аз мобайни фосилаи банди WS2 ҷойгиранд ва симметрияи электрон-сӯрохиро вайрон мекунанд. Мо муайян кардем, ки шумораи ҳолатҳои ниҳоии дастрас барои интиқоли сӯрохиҳо тақрибан 6 маротиба зиёдтар аз интиқоли электрон аст (нигаред ба Маводҳои иловагӣ), аз ин рӯ интизор меравад, ки интиқоли сӯрохиҳо нисбат ба интиқоли электрон тезтар бошад.
Аммо, тасвири пурраи микроскопии интиқоли заряди асимметрии мушоҳидашуда бояд инчунин ҳампӯшии байни орбиталҳоеро, ки функсияи мавҷи A-экситонро дар WS2 ташкил медиҳанд ва графени π-банд, мутаносибан, каналҳои гуногуни парокандагии электрон-электрон ва электрон-фононро, аз ҷумла маҳдудиятҳои аз ҷониби импулс, энергия, спин ва нигоҳдории псевдоспин муқарраршуда, таъсири лаппишҳои плазма (33), инчунин нақши ангезиши эҳтимолии ҷойивазкунии лаппишҳои когерентии фононро, ки метавонанд интиқоли зарядро миёнаравӣ кунанд, ба назар гирад (34, 35). Ғайр аз ин, метавон тахмин кард, ки оё ҳолати интиқоли заряди мушоҳидашуда аз экситонҳои интиқоли заряд ё ҷуфтҳои электронии озод иборат аст (нигаред ба Маводҳои иловагӣ). Барои равшан кардани ин масъалаҳо таҳқиқоти назариявии минбаъда, ки аз доираи мақолаи мазкур берун мераванд, заруранд.
Хулоса, мо аз tr-ARPES барои омӯзиши интиқоли заряди байниқабатҳои ултратез дар гетеросохтори эпитаксиалии WS2/графен истифода кардем. Мо муайян кардем, ки ҳангоми ангехта шудан дар резонанс бо экситони А-и WS2 дар 2 эВ, сӯрохиҳои фотоангехта зуд ба қабати графен интиқол меёбанд, дар ҳоле ки электронҳои фотоангехта дар қабати WS2 боқӣ мемонанд. Мо инро ба он вобаста кардем, ки шумораи ҳолатҳои ниҳоии дастрас барои интиқоли сӯрохиҳо нисбат ба интиқоли электрон зиёдтар аст. Давомнокии ҳолати гузариши ҷудошудаи заряд тақрибан 1 ps муайян карда шуд. Дар якҷоягӣ бо ангехтани оптикии спин-интихобӣ бо истифода аз нури даврашакл поляризатсияшуда (22-25), интиқоли заряди ултратези мушоҳидашуда метавонад бо интиқоли спин ҳамроҳ бошад. Дар ин ҳолат, гетеросохтори таҳқиқшудаи WS2/графен метавонад барои тазриқи самараноки спин-оптикӣ ба графен истифода шавад, ки дар натиҷа дастгоҳҳои нави оптоспинтроникӣ ба вуҷуд меоянд.
Намунаҳои графен дар вафлҳои нимноқилии тиҷоратии 6H-SiC(0001) аз SiCrystal GmbH парвариш карда шуданд. Вафлҳои бо N легиршуда дар меҳвар бо буриши нодуруст дар зери 0,5° буданд. Субстрати SiC бо гидроген кандакорӣ карда шуд, то харошидаҳоро тоза кунад ва террасаҳои ҳамвори муқаррариро ба даст орад. Сипас сатҳи тоза ва ҳамвори Si-терминалӣ бо атом бо роҳи гарм кардани намуна дар атмосфераи Ar дар ҳарорати 1300°C барои 8 дақиқа графитизатсия карда шуд (36). Бо ин роҳ, мо як қабати карбонро ба даст овардем, ки дар он ҳар як атоми сеюми карбон бо субстрати SiC пайванди ковалентӣ ташкил мекард (37). Сипас ин қабат тавассути интеркалятсияи гидроген ба графени квази-озоди сӯрохидор пурра гибридизатсияшудаи sp2 табдил дода шуд (38). Ин намунаҳо графен/H-SiC(0001) номида мешаванд. Тамоми раванд дар як камераи парвариши тиҷоратии Black Magic аз Aixtron анҷом дода шуд. Афзоиши WS2 дар реактори стандартии девори гарм бо роҳи ҷойгиркунии буғи кимиёвии фишори паст (39, 40) бо истифода аз хокаҳои WO3 ва S бо таносуби массавии 1:100 ҳамчун пешгузаштагон анҷом дода шуд. Хокаҳои WO3 ва S мутаносибан дар ҳарорати 900 ва 200°C нигоҳ дошта шуданд. Хокаи WO3 дар наздикии субстрат ҷойгир карда шуд. Аргон ҳамчун гази интиқолдиҳанда бо ҷараёни 8 sccm истифода шуд. Фишор дар реактор дар 0,5 мбар нигоҳ дошта шуд. Намунаҳо бо микроскопияи электронии дуюмдараҷа, микроскопияи қувваи атомӣ, спектроскопияи Раман ва фотолюминесцентӣ, инчунин дифраксияи электронии камэнергетикӣ тавсиф карда шуданд. Ин андозагириҳо ду домени гуногуни монокристаллии WS2-ро ошкор карданд, ки дар онҳо самти ΓK- ё ΓK' бо самти ΓK-и қабати графен ҳамоҳанг карда шудааст. Дарозии паҳлӯҳои домен аз 300 то 700 нм фарқ мекард ва фарогирии умумии WS2 тақрибан ба тақрибан 40% расид, ки барои таҳлили ARPES мувофиқ буд.
Таҷрибаҳои статикии ARPES бо истифода аз анализатори нимсферӣ (SPECS PHOIBOS 150) бо истифода аз системаи дастгоҳ-детектори пайвастшудаи заряд барои муайян кардани энергия ва импулси электрон анҷом дода шуданд. Барои ҳама таҷрибаҳои фотоэмиссия, радиатсияи ғайриполяризатсияшудаи монохроматии He Iα (21.2 эВ)-и манбаи разряди He бо ҷараёни баланд (VG Scienta VUV5000) истифода шуд. Энергия ва қарори кунҷӣ дар таҷрибаҳои мо мутаносибан аз 30 мэВ ва 0.3° (мувофиқ ба 0.01 Å−1) беҳтар буданд. Ҳамаи таҷрибаҳо дар ҳарорати хонагӣ гузаронида шуданд. ARPES як техникаи хеле ҳассос ба сатҳ аст. Барои хориҷ кардани фотоэлектронҳо аз ҳам WS2 ва ҳам аз қабати графен, намунаҳое истифода шуданд, ки фарогирии нопурраи WS2 тақрибан 40% -ро ташкил медоданд.
Танзимоти tr-ARPES ба як пурқувваткунандаи Titanium:Sapphire бо басомади 1 кГц (Coherent Legend Elite Duo) асос ёфта буд. Барои тавлиди гармоникаҳои баланд дар аргон 2 мҶ қувваи баромад истифода шуд. Нури ултрабунафши шадиди ҳосилшуда аз монохроматори панҷарадор гузашта, импулсҳои зондҳои 100-fs-ро бо энергияи фотони 26-эВ ба вуҷуд овард. 8 мҶ қувваи баромади пурқувваткунанда ба пурқувваткунандаи параметрии оптикӣ (HE-TOPAS аз Light Conversion) фиристода шуд. Шуои сигнал дар энергияи фотони 1-эВ дар кристалли бета-барити борат барои ба даст овардани импулсҳои насоси 2-эВ басомад дучанд карда шуд. Андозагириҳои tr-ARPES бо истифода аз анализатори нимсферӣ (SPECS PHOIBOS 100) анҷом дода шуданд. Энергияи умумӣ ва қарори вақтӣ мутаносибан 240 мэВ ва 200 фс буд.
Маводи иловагӣ барои ин мақола дар http://advances.sciencemag.org/cgi/content/full/6/20/eaay0761/DC1 дастрас аст.
Ин мақола дастрасии озод аст, ки тибқи шартҳои иҷозатномаи Creative Commons Attribution-NonCommercial паҳн карда мешавад, ки истифода, паҳн ва нусхабардориро дар ҳама гуна васоити ахбори омма иҷозат медиҳад, ба шарте ки истифодаи натиҷавӣ барои манфиати тиҷоратӣ набошад ва ба шарте ки кори аслӣ дуруст иқтибос оварда шуда бошад.
ЭЗОҲ: Мо танҳо суроғаи почтаи электронии шуморо дархост мекунем, то шахсе, ки шумо саҳифаро тавсия медиҳед, бидонад, ки шумо мехостед онро бубинад ва он почтаи электронии номатлуб нест. Мо ягон суроғаи почтаи электрониро сабт намекунем.
Ин савол барои санҷидани он аст, ки оё шумо меҳмони инсон ҳастед ё не ва пешгирӣ аз фиристодани автоматии спам.
Свен Эслиман, Антонио Росси, Мариана Чавес-Сервантес, Разван Краузе, Бенито Арнолди, Бенҷамин Стадмюллер, Мартин Эслиман, Стивен Форти, Филиппо Фаббри, Камилла Колетти, Изабелла Гиерс
Мо ҷудошавии зарядҳои ултратезро дар гетеросохтори WS2/графен ошкор кардем, ки эҳтимолан имкони воридкунии спинҳои оптикиро ба графен фароҳам меорад.
Свен Эслиман, Антонио Росси, Мариана Чавес-Сервантес, Разван Краузе, Бенито Арнолди, Бенҷамин Стадмюллер, Мартин Эслиман, Стивен Форти, Филиппо Фаббри, Камилла Колетти, Изабелла Гиерс
Мо ҷудошавии зарядҳои ултратезро дар гетеросохтори WS2/графен ошкор кардем, ки эҳтимолан имкони воридкунии спинҳои оптикиро ба графен фароҳам меорад.
© 2020 Ассотсиатсияи Амрико оид ба пешрафти илм. Ҳамаи ҳуқуқ маҳфуз аст. AAAS шарики HINARI, AGORA, OARE, CHORUS, CLOCKSS, CrossRef ва COUNTER.Science Advances ISSN 2375-2548 мебошад.
Вақти нашр: 25 майи соли 2020