በሞኖሌየር WS2 እና ግራፊን በተሰራ ኤፒታክሲያል ሄትሮስትሩክቸር ውስጥ እጅግ በጣም ፈጣን የሆነ የኃይል ዝውውርን ለመመርመር የጊዜ እና የማዕዘን-የተፈታ የፎቶኢምፕሬሽን ስፔክትሮስኮፒ (tr-ARPES) እንጠቀማለን። ይህ ሄትሮስትሩክቸር ቀጥተኛ ክፍተት ሴሚኮንዳክተርን ከጠንካራ የስፒን-ኦርቢት ትስስር እና ከሴሚሜትል ማስተናገጃ ግዙፍ ያልሆኑ ተሸካሚዎችን እጅግ በጣም ከፍተኛ ተንቀሳቃሽነት እና ረጅም የማሽከርከር ዕድሜ ካላቸው ጋር ጠንካራ የብርሃን-ቁስ መስተጋብር ጥቅሞችን ያጣምራል። በWS2 ውስጥ ካለው A-ኤክሲቶን ጋር በሚመሳሰል መልኩ ፎቶኤክሲቴሽን ከተደረገ በኋላ የፎቶኤክሲቴሽን ቀዳዳዎች በፍጥነት ወደ ግራፊን ንብርብር ሲሸጋገሩ የፎቶኤክሲቴሽን ኤሌክትሮኖች በWS2 ንብርብር ውስጥ እንደሚቀሩ እናገኛለን። የተገኘው በቻርጅ የተለዩ ጊዜያዊ ሁኔታዎች ~1 ps የዕድሜ ልክ እንዳላቸው ተገኝቷል። ግኝቶቻችንን በከፍተኛ ጥራት ARPES እንደተገለጸው በWS2 እና በግራፊን ባንዶች አንጻራዊ አሰላለፍ ምክንያት በሚፈጠረው የተበታተነ የደረጃ ክፍተት ልዩነቶች ላይ እናያይዛለን። ከስፒን-መራጭ የኦፕቲካል ማነቃቂያ ጋር በማጣመር፣ የተመረመረው WS2/graphene ሄትሮስትሩክቸር ወደ ግራፊን ውጤታማ የኦፕቲካል ስፒን መርፌ መድረክ ሊሰጥ ይችላል።
በርካታ የተለያዩ ባለ ሁለት ገጽታ ቁሳቁሶች መኖራቸው በተበጀ ዳይኤሌክትሪክ ማጣሪያ እና በተለያዩ ቅርበት ምክንያት በተፈጠሩ ተፅዕኖዎች ላይ የተመሰረቱ ሙሉ በሙሉ አዳዲስ ተግባራትን ያካተቱ አዳዲስ ቀጭን ሄትሮስትራክቸሮችን የመፍጠር እድል ከፍቷል (1-3)። በኤሌክትሮኒክስ እና በኦፕቶኤሌክትሮኒክስ መስክ ለወደፊት አፕሊኬሽኖች የመርህ ማረጋገጫ መሳሪያዎች ተረጋግጠዋል (4-6)።
እዚህ ላይ፣ በሃይድሮጂን-የተቋረጠ SiC(0001) ላይ የሚበቅለውን ሾጣጣ ባንድ መዋቅር እና እጅግ በጣም ከፍተኛ ተንቀሳቃሽነት (8) ያለው ሞኖላይየር ቫን ደር ዋልስ ሄትሮስትራክቸርስን ባካተቱት ኤፒታክሲያል ቫን ደር ዋልስ ሄትሮስትራክቸርስ ላይ እናተኩራለን። እጅግ በጣም ፈጣን የኃይል ዝውውር (9–15) እና በአቅራቢያው የሚፈጠረውን የስፒን-ኦርቢት ኮኔክሽን ተፅእኖዎች (16–18) WS2/graphene እና ተመሳሳይ ሄትሮስትራክቸርስ ለወደፊት ኦፕቶኤሌክትሮኒክ (19) እና ኦፕቶስፒንትሮኒክ (20) አፕሊኬሽኖች ተስፋ ሰጪ እጩዎችን ያደርጋቸዋል።
በWS2/graphene ውስጥ በጊዜ እና በአንግል የተፈታ የፎቶኢምፕሬሽን ስፔክትሮስኮፒ (tr-ARPES) የፎቶ-የመነጨ የኤሌክትሮን-ሆል ጥንዶችን የመዝናናት መንገዶችን ለማሳየት ቆርጠናል። ለዚያም ሲባል፣ በWS2 (21፣ 12) ውስጥ ካለው A-exciton ጋር በሚመሳሰል ባለ 2-eV ፓምፕ pulses ሄትሮስተሩን እናነቃቃለን እና በ26-eV የፎቶን ኃይል ላይ ለሁለተኛ ጊዜ የዘገየ የፕሮብሌይ pulse ፎቶኤሌክትሮኖችን እናወጣለን። የፓምፕ-ፕሮብ መዘግየት ተግባር የፓምፕ-ፕሮብ መዘግየት ተግባር እንደመሆኑ መጠን የፓምፕ-ፕሮብ መዘግየት ተግባር የሆነውን የሄሚስፌሪካል ተንታኝ በመጠቀም የፎቶኤሌክትሮኖችን የኪነቲክ ኃይል እና የልቀት አንግል እንወስናለን። የኃይል እና የጊዜ ጥራት በቅደም ተከተል 240 meV እና 200 fs ነው።
ውጤቶቻችን በኤፒታክሲያል በተደረደሩ ንብርብሮች መካከል እጅግ ፈጣን የኃይል ዝውውር ቀጥተኛ ማስረጃዎችን ያቀርባሉ፣ ይህም በተመሳሳይ በእጅ በተገጣጠሙ ሄትሮስትሩክቸሮች ውስጥ ባሉ ሁሉም-ኦፕቲካል ቴክኒኮች ላይ የተመሰረቱ የመጀመሪያ ምልክቶችን ያረጋግጣል (9-15) በዘፈቀደ አዚሙታል አሰላለፍ። በተጨማሪም፣ ይህ የኃይል ዝውውር በጣም ያልተመጣጠነ መሆኑን እናሳያለን። መለኪያዎቻችን ቀደም ሲል ያልታየ ክፍያ-የተለየ ጊዜያዊ ሁኔታ በ WS2 እና graphene ንብርብር ውስጥ የሚገኙ ፎቶኤክሲኩቲቭ ኤሌክትሮኖች እና ቀዳዳዎች በቅደም ተከተል ለ ~ 1 ps ይኖራሉ። ግኝቶቻችንን በከፍተኛ ጥራት ARPES እንደተገለጸው በ WS2 እና graphene ባንዶች አንጻራዊ አሰላለፍ ምክንያት ለኤሌክትሮን እና ለቀዳዳ ዝውውር በሚበታተን የደረጃ ክፍተት ልዩነቶች አንፃር እንተረጉማለን። ከስፒን-እና ሸለቆ-መራጭ የኦፕቲካል ማነቃቂያ (22-25) ጋር ተዳምሮ WS2/graphene heterostructures ወደ graphene ውጤታማ እጅግ በጣም ፈጣን የኦፕቲካል ስፒን መርፌ አዲስ መድረክ ሊሰጡ ይችላሉ።
ምስል 1A በኤፒታክሲያል WS2/graphene heterostructure ΓK-አቅጣጫ ላይ የባንድ መዋቅር የሂሊየም መብራት በመጠቀም የተገኘ ከፍተኛ ጥራት ያለው የARPES መለኪያ ያሳያል። የዲራክ ኮን ከዲራክ ነጥብ ጋር በቀዳዳ የተከበበ ሆኖ ተገኝቷል፣ ከሚዛን ኬሚካል አቅም በላይ ~0.3 eV ይገኛል። የስፒን-ስፕሊት WS2 የቫለንታይን ባንድ የላይኛው ክፍል ከሚዛን ኬሚካል አቅም በታች ~1.2 eV ሆኖ ተገኝቷል።
(ሀ) በ ΓK-አቅጣጫ በኩል ያልተለከፈ የሂሊየም መብራት ያለው ሚዛናዊ የፎቶ ጅረት። (ለ) በ26-eV የፎቶን ኃይል በp-polarized extreme ultraviolet pulses የሚለካው ለአሉታዊ የፓምፕ-ፕሮብ መዘግየት የፎቶ ጅረት። በምስል 2 ውስጥ ጊዜያዊ ከፍተኛ ቦታዎችን ለማውጣት የሚያገለግሉትን የመስመር መገለጫዎች አቀማመጥ ያመለክታሉ። (ሐ) በ2 eV የፓምፕ ፎቶን ኃይል ከ2 mJ/cm2 የፓምፕ ተጽዕኖ ጋር የፎቶ ኤክስቴንሽን ከተደረገ በኋላ የፓምፕ-ኮርንቱር 200 fs በፓምፕ የሚፈጠሩ ለውጦች። የፎቶ ኤሌክትሮኖች ትርፍ እና መጥፋት በቅደም ተከተል በቀይ እና በሰማያዊ ይታያሉ። ሳጥኖቹ በምስል 3 ላይ የሚታዩት የፓምፕ-ፕሮብ ዱካዎች የተዋሃዱበትን ቦታ ያመለክታሉ።
ምስል 1ለ የፓምፑ ምት ከመድረሱ በፊት በ26-eV የፎቶን ኃይል ላይ በ100-fs ከፍተኛ የአልትራቫዮሌት ምቶች የተለካውን የባንድ መዋቅር tr-ARPES ቅጽበታዊ ገጽ እይታ እና የግራፊን K-ነጥቦችን ያሳያል፣ ይህም የፓምፑ ምት ከመድረሱ በፊት በአሉታዊ የፓምፕ-ፕሮብ መዘግየት። እዚህ፣ የማሽከርከር መከፋፈል የናሙና መበላሸት እና የ2-eV የፓምፕ ምት መኖር ምክንያት የስፔክትራል ባህሪያትን የቦታ ክፍያ እንዲሰፋ ያደርጋል። ምስል 1ሐ የፓምፕ-ፕሮብ ሲግናል ከፍተኛውን ደረጃ ላይ ሲደርስ ከምስል 1B አንፃር የፎቶ ጅረት በፓምፕ የሚፈጠሩ ለውጦችን ያሳያል። ቀይ እና ሰማያዊ ቀለሞች በቅደም ተከተል የፎቶ ኤሌክትሮኖችን ትርፍ እና መጥፋት ያመለክታሉ።
ይህንን የበለጸገ ተለዋዋጭነት በዝርዝር ለመተንተን፣ በመጀመሪያ በምስል 1B ውስጥ በተሰነጣጠሉት መስመሮች ላይ የWS2 የቫለንስ ባንድ እና የግራፊን π-ባንድ ጊዜያዊ ከፍተኛ ቦታዎችን እንወስናለን፣ በተጨማሪ ቁሳቁሶች ውስጥ በዝርዝር እንደተገለጸው። የWS2 የቫለንስ ባንድ በ90 meV (ምስል 2A) እና የግራፊን π-ባንድ በ50 meV እንደሚቀንስ እናገኛለን (ምስል 2B)። የእነዚህ ፈረቃዎች የኤክስፖኔንሲቭ የህይወት ዘመን ለWS2 የቫለንስ ባንድ 1.2 ± 0.1 ps እና ለግራፊን π-ባንድ 1.7 ± 0.3 ps እንደሆነ ተገኝቷል። እነዚህ የጫፍ ፈረቃዎች የሁለቱን ንብርብሮች ጊዜያዊ የኃይል መሙያ የመጀመሪያ ማስረጃ ይሰጣሉ፣ ተጨማሪ አዎንታዊ (አሉታዊ) ክፍያ የኤሌክትሮኒክ ሁኔታዎችን የማሰሪያ ኃይል ይጨምራል (ይቀንሳል)። የWS2 የቫለንስ ባንድ መጨመር በምስል 1C ውስጥ በጥቁር ሳጥን ምልክት በተደረገበት አካባቢ ለሚታየው የፓምፕ-ፕሮብ ምልክት ተጠያቂ መሆኑን ልብ ይበሉ።
የWS2 የቫለንስ ባንድ (A) እና የgraphene π-ባንድ (B) ከፍተኛ አቀማመጥ ለውጥ እንደ ፓምፕ-ፕሮብ መዘግየት ከኤክስፖኔንሻል ፊቲንግ (ወፍራም መስመሮች) ጋር አብሮ። የWS2 ፈረቃ የህይወት ዘመን በ(A) 1.2 ± 0.1 ps ነው። የgraphene ፈረቃ የህይወት ዘመን በ(B) 1.7 ± 0.3 ps ነው።
ቀጥሎ፣ በምስል 1C ውስጥ በቀለማት በተሳሉት ቦታዎች ላይ የፓምፕ-መመርመሪያ ምልክቱን እናዋህዳለን እና የተገኙትን ቁጥሮች በምስል 3 ውስጥ የፓምፕ-መመርመሪያ መዘግየት ተግባር አድርገን እናስቀምጣለን። በምስል 3 ውስጥ ያለው ኩርባ 1 ከውሂቡ ጋር ካለው ኤክስፖንሲቭ ተስማሚነት የተገኘ የWS2 ንብርብር ኮንዳክሽን ባንድ ግርጌ አቅራቢያ ያለውን የፎቶ-ኤክሲኩቲቭ ተሸካሚዎች ተለዋዋጭነት ያሳያል (ተጨማሪ ቁሳቁሶችን ይመልከቱ)።
የፓምፕ-መመርመሪያ ዱካዎች በምስል 1C ላይ ባሉት ሳጥኖች ላይ በተጠቀሰው ቦታ ላይ የፎቶ ጅረትን በማዋሃድ የተገኘ የመዘግየት ተግባር ናቸው። ወፍራም መስመሮቹ ከውሂቡ ጋር የሚስማሙ ናቸው። ኩርባ (1) በWS2 ኮንዳክሽን ባንድ ውስጥ የሽግግር ተሸካሚ ህዝብ። ኩርባ (2) ከእኩልታ ኬሚካል እምቅ በላይ የግራፊን π-ባንድ የፓምፕ-መመርመሪያ ምልክት። ኩርባ (3) ከእኩልታ ኬሚካል እምቅ በታች የግራፊን π-ባንድ የፓምፕ-መመርመሪያ ምልክት። ኩርባ (4) በWS2 የቫለንታይን ባንድ ውስጥ የተጣራ የፓምፕ-መመርመሪያ ምልክት። የህይወት ዘመኖቹ በ(1)፣ 180 ± 20 fs (ትርፍ) እና ~2 ps (ኪሳራ) በ(2) እና 1.8 ± 0.2 ps በ(3) ውስጥ ይገኛሉ።
በምስል 3 ኩርባዎች 2 እና 3 ላይ የግራፊን π-ባንድ የፓምፕ-ፕሮብ ምልክት እናሳያለን። ከእኩልታ ኬሚካላዊ አቅም በላይ የኤሌክትሮኖች ትርፍ (በምስል 3 ውስጥ ኩርባ 2) ከእኩልታ ኬሚካላዊ አቅም በታች ካለው የኤሌክትሮኖች መጥፋት ጋር ሲነጻጸር በጣም አጭር የህይወት ዘመን (180 ± 20 fs) እንዳለው እናገኛለን (በኩርባ 3 ውስጥ 1.8 ± 0.2 ps)። በተጨማሪም፣ በምስል 3 ኩርባ 2 ውስጥ ያለው የፎቶ ጅረት የመጀመሪያ ትርፍ በ t = 400 fs ላይ ወደ ኪሳራ ሲለወጥ እና እስከ 2 ps ዕድሜ ልክ እንደ ኪሳራ ተደርሶበታል። በማግኘት እና በመጥፋት መካከል ያለው አለመመጣጠን በተከፈተው ሞኖላይየር ግራፊን የፓምፕ-ፕሮብ ምልክት ውስጥ እንደሌለ ተገኝቷል (በተጨማሪ ቁሳቁሶች ውስጥ ምስል S5ን ይመልከቱ)፣ ይህም አለመመጣጠን በ WS2/graphene heterostructure ውስጥ ያለው የመሃል ንብርብር ትስስር ውጤት መሆኑን ያሳያል። የአጭር ጊዜ ትርፍ እና የረጅም ጊዜ ኪሳራ ከተመጣጣኝነት ኬሚካል አቅም በላይ እና በታች በቅደም ተከተል መመልከቱ ኤሌክትሮኖች ከግራፊን ንብርብር በብቃት እንደሚወገዱ ያመለክታል። በዚህም ምክንያት የግራፊን ንብርብር በአዎንታዊ መልኩ ይሞላል፣ ይህም በምስል 2ለ ላይ ከሚገኘው የπ-ባንድ የማሰሪያ ኃይል መጨመር ጋር የሚጣጣም ነው። የπ-ባንድ ወደታች መቀየሪያ የFermi-Dirac ሚዛን ከፍተኛ ኃይል ያለው ጅራት ከተመጣጣኝነት ኬሚካል አቅም በላይ ያስወግዳል፣ ይህም በከፊል በምስል 3 ኩርባ 2 ውስጥ የፓምፕ-ፕሮብ ምልክት ምልክት ለውጥን ያብራራል። ይህ ውጤት በπ-ባንድ ውስጥ ባሉ ኤሌክትሮኖች ጊዜያዊ ኪሳራ የበለጠ እንደሚሻሻል ከዚህ በታች እናሳያለን።
ይህ ሁኔታ በምስል 3 ኩርባ 4 ውስጥ ባለው የWS2 ቫለንታይን ባንድ የተጣራ የፓምፕ-ፕሮብ ምልክት የተደገፈ ነው። እነዚህ መረጃዎች የተገኙት በምስል 1B ውስጥ ባለው ጥቁር ሳጥን የተሰጠውን ቦታ ላይ ቆጠራዎችን በማዋሃድ ሲሆን ይህም በሁሉም የፓምፕ-ፕሮብ መዘግየቶች ላይ ከቫለንታይን ባንድ የሚወጡትን ኤሌክትሮኖች የሚይዝ ነው። በሙከራ ስህተት አሞሌዎች ውስጥ፣ ለማንኛውም የፓምፕ-ፕሮብ መዘግየት በWS2 የቫለንታይን ባንድ ውስጥ ቀዳዳዎች መኖራቸውን የሚያሳይ ምንም ምልክት አናገኝም። ይህ የሚያመለክተው፣ ከፎቶ-ኤክስኬሽን በኋላ፣ እነዚህ ቀዳዳዎች ከጊዜያዊ ጥራታችን ጋር ሲነፃፀሩ በአጭር ጊዜ ውስጥ በፍጥነት እንደገና ይሞላሉ ማለት ነው።
በWS2/graphene heterostructure ውስጥ እጅግ በጣም ፈጣን የሆነ የቻርጅ መለያየትን በተመለከተ ያለንን መላምት የመጨረሻ ማረጋገጫ ለማቅረብ፣ በተጨማሪ ቁሳቁሶች ውስጥ በዝርዝር እንደተገለጸው ወደ graphene ንብርብር የተዛወሩትን ቀዳዳዎች ብዛት እንወስናለን። በአጭሩ፣ የπ-ባንድ ጊዜያዊ የኤሌክትሮኒክስ ስርጭት በፈርሚ-ዲራክ ስርጭት ተገጥሞለታል። ከዚያም የቀዳዳዎቹ ብዛት ከጊዜያዊ የኬሚካል አቅም እና ከኤሌክትሮኒክስ ሙቀት የተገኙትን እሴቶች ተሰልቷል። ውጤቱ በምስል 4 ላይ ይታያል። ጠቅላላ ~5 × 1012 ቀዳዳዎች/ሴሜ2 ከWS2 ወደ graphene የተዛወሩ ሲሆን በ1.5 ± 0.2 ps የዘለቀ የህይወት ዘመን ተላልፈዋል።
በπ-ባንድ ውስጥ ያሉ የቀዳዳዎች ብዛት ለውጥ የፓምፕ-ፕሮብ መዘግየት ተግባር ሲሆን ይህም የኤክስፖኔንታል ተስማሚነት እና የ1.5 ± 0.2 ps የህይወት ዘመንን ያስገኛል።
ከምስል 2 እስከ 4 ላይ ከተገኙት ግኝቶች፣ በWS2/graphene heterostructure ውስጥ እጅግ በጣም ፈጣን የሆነ የኃይል ዝውውር የሚከተለው ማይክሮስኮፕ ምስል ብቅ ይላል (ምስል 5)። በ2 eV ላይ ያለው የWS2/graphene heterostructure የፎቶ ኤክስፒቴሽን በWS2 ውስጥ A-excitonን በብዛት ይሞላል (ምስል 5A)። በgraphene ውስጥ እንዲሁም በWS2 እና በgraphene ባንዶች መካከል በDirac ነጥብ ላይ ተጨማሪ የኤሌክትሮኒክስ ማነቃቂያዎች በኃይል ሊቻሉ ይችላሉ ነገር ግን በጣም ውጤታማ አይደሉም። በWS2 የቫለንስ ባንድ ውስጥ ያሉት የፎቶ ኤክስፒቴሽን ቀዳዳዎች ከጊዜያዊ ጥራታችን ጋር ሲነጻጸር በአጭር ጊዜ ውስጥ ከgraphene π-ባንድ በሚመነጩ ኤሌክትሮኖች ይሞላሉ (ምስል 5A)። በWS2 conduction band ውስጥ ያሉት የፎቶ ኤክስፒቴሽን ኤሌክትሮኖች የ~1 ps የህይወት ዘመን አላቸው (ምስል 5B)። ሆኖም፣ በgraphene π-ባንድ ውስጥ ያሉትን ቀዳዳዎች ለመሙላት ~2 ps ይወስዳል (ምስል 5B)። ይህ የሚያመለክተው፣ በWS2 ኮንዳክሽን ባንድ እና በgraphene π-ባንድ መካከል ካለው ቀጥተኛ የኤሌክትሮን ዝውውር በተጨማሪ፣ ሙሉውን ተለዋዋጭነት ለመረዳት ተጨማሪ የመዝናኛ መንገዶች - ምናልባትም በጉድለት ሁኔታዎች (26) - ግምት ውስጥ መግባት አለባቸው።
(ሀ) በ2 eV ላይ ወደ WS2 A-exciton በሚዛወርበት ጊዜ የፎቶ ኤክስኬሽን ኤሌክትሮኖችን ወደ WS2 ኮንዳክሽን ባንድ ውስጥ ያስገባል። በWS2 የቫለንስ ባንድ ውስጥ ያሉት ተጓዳኝ ቀዳዳዎች ከግራፊን π-ባንድ በኤሌክትሮኖች ወዲያውኑ ይሞላሉ። (ለ) በWS2 ኮንዳክሽን ባንድ ውስጥ ያሉት የፎቶ ኤክስኬሽን ተሸካሚዎች የህይወት ዘመን ~1 ps አላቸው። በግራፊን π-ባንድ ውስጥ ያሉት ቀዳዳዎች ለ ~2 ps ይኖራሉ፣ ይህም በተቆራረጡ ቀስቶች የተገለጹ ተጨማሪ የመበተን ቻናሎች አስፈላጊነትን ያሳያል። በ (A) እና (B) ውስጥ ያሉ ጥቁር የተቆራረጡ መስመሮች የባንድ ፈረቃዎችን እና የኬሚካል አቅም ለውጦችን ያመለክታሉ። (ሐ) በሽግግር ሁኔታ፣ የ WS2 ንብርብር አሉታዊ በሆነ ሁኔታ ሲሞላ የግራፊን ንብርብር በአዎንታዊ ሁኔታ ሲሞላ። ክብ ቅርጽ ያለው ፖላራይዝድ ብርሃን ላለው ስፒን-መራጭ ማነቃቂያ፣ በ WS2 ውስጥ ያሉት የፎቶ ኤክስኬሽን ኤሌክትሮኖች እና በግራፊን ውስጥ ያሉት ተዛማጅ ቀዳዳዎች ተቃራኒ የስፒን ፖላራይዝሽን እንደሚያሳዩ ይጠበቃል።
በሽግግር ሁኔታ፣ ፎቶ-ኤክሲኩቲቭ ኤሌክትሮኖች በWS2 ኮንዳክሽን ባንድ ውስጥ ይኖራሉ፣ ፎቶ-ኤክሲኩቲቭ ቀዳዳዎች ደግሞ በግራፊን π-ባንድ ውስጥ ይገኛሉ (ምስል 5C)። ይህ ማለት የWS2 ንብርብር አሉታዊ በሆነ መልኩ ተሞልቷል እና የግራፊን ንብርብር በአዎንታዊ መልኩ ተሞልቷል። ይህ ጊዜያዊ የጫፍ ፈረቃዎችን (ምስል 2)፣ የግራፊን ፓምፕ-ፕሮብ ምልክት አለመመጣጠን (ምስል 3 ኩርባዎች 2 እና 3)፣ በWS2 የቫለንታይን ባንድ ውስጥ ቀዳዳዎች አለመኖር (ኩርባ 4 ምስል 3)፣ እንዲሁም በግራፊን π-ባንድ ውስጥ ያሉ ተጨማሪ ቀዳዳዎች (ምስል 4) ያካትታል። የዚህ በቻርጅ የተለዩ ሁኔታዎች የህይወት ዘመን ∼1 ps ነው (ኩርባ 1 ምስል 3)።
ተመሳሳይ የሆኑ በቻርጅ የተለዩ ጊዜያዊ ሁኔታዎች በሁለት ቀጥተኛ ክፍተት ሴሚኮንዳክተሮች በተሰሩ ተዛማጅ የቫን ደር ዋልስ ሄትሮስትራክቸሮች ውስጥ ታይተዋል፣ ዓይነት II ባንድ አሰላለፍ እና የተጋነነ ባንድጋፕ (27–32)። ከፎቶ ኤክስኬሽን በኋላ፣ ኤሌክትሮኖች እና ቀዳዳዎች በፍጥነት ወደ ኮንዳክሽን ባንድ ግርጌ እና ወደ ቫለንታይን ባንድ አናት በፍጥነት ሲንቀሳቀሱ ተገኝተዋል፣ እነዚህም በተለያዩ የሄትሮስትራክቸሮች (27–32) ንብርብሮች ውስጥ ይገኛሉ።
በ WS2/graphene heterostructure ሁኔታ፣ ለኤሌክትሮኖችም ሆነ ለቀዳዳዎች በጣም ምቹ ቦታ በብረታ ብረት ግራፊን ንብርብር ውስጥ ባለው የፌርሚ ደረጃ ላይ ነው። ስለዚህ፣ ሁለቱም ኤሌክትሮኖችም ሆኑ ቀዳዳዎች በፍጥነት ወደ ግራፊን π-ባንድ እንደሚሸጋገሩ መጠበቅ ይቻላል። ሆኖም፣ የእኛ መለኪያዎች በግልጽ የቀዳዳ ዝውውር (<200 fs) ከኤሌክትሮን ዝውውር (~1 ps) የበለጠ ውጤታማ መሆኑን ያሳያሉ። ይህንን በምስል 1A ላይ እንደተገለጸው የ WS2 እና የግራፊን ባንዶች አንጻራዊ የኃይል አሰላለፍ እናያለን፣ ይህም በቅርብ ጊዜ (14፣ 15) እንደተጠበቀው ከኤሌክትሮን ዝውውር ጋር ሲነጻጸር ለቀዳዳ ዝውውር ከፍተኛ ቁጥር ያላቸውን የመጨረሻ ሁኔታዎች ያቀርባል። በአሁኑ ጊዜ፣ ~2 eV WS2 ባንድጋፕን ከግምት ውስጥ በማስገባት፣ የግራፊን ዲራክ ነጥብ እና የእኩልታ ኬሚካል እምቅ አቅም በቅደም ተከተል ከ WS2 ባንድጋፕ መሃል በላይ ~0.5 እና ~0.2 eV ይገኛሉ፣ ይህም የኤሌክትሮን-ቀዳዳ ሲሜትሪ ይሰብራል። ለቀዳዳ ዝውውር የሚገኙት የመጨረሻ ሁኔታዎች ብዛት ከኤሌክትሮን ዝውውር 6 እጥፍ እንደሚበልጥ እናገኛለን (ተጨማሪ ቁሳቁሶችን ይመልከቱ)፣ ለዚህም ነው የቀዳዳ ዝውውር ከኤሌክትሮን ዝውውር የበለጠ ፈጣን እንደሚሆን የሚጠበቀው።
ይሁን እንጂ የታየው እጅግ በጣም ፈጣን የሆነ ያልተመጣጠነ የኃይል ዝውውር ሙሉ በሙሉ በአጉሊ መነጽር የተቀረጸ ምስል በWS2 ውስጥ የA-exciton ሞገድ ተግባርን እና የgraphene π-ባንድን የሚያካትቱ ምህዋሮች መካከል ያለውን መደራረብ ግምት ውስጥ ማስገባት አለበት፣ ይህም በሞመንተም፣ በኢነርጂ፣ በስፒን እና በፕሴዱስፒን ጥበቃ የተጣሉ ገደቦችን፣ የፕላዝማ ንዝረቶችን ተጽዕኖ (33) እንዲሁም የኃይል ዝውውሩን ሊያስተጓጉሉ የሚችሉ የተዋሃዱ የፎኖን ንዝረቶች መነቃቃት ሊሆን ይችላል (34፣ 35)። እንዲሁም፣ የታየው የኃይል ዝውውር ሁኔታ የኃይል ማስተላለፊያ ኤክሳይተን ወይም ነፃ የኤሌክትሮን-ሆል ጥንዶችን ያካትታል ወይ ብሎ መገመት ይቻላል (ተጨማሪ ቁሳቁሶችን ይመልከቱ)። እነዚህን ጉዳዮች ለማብራራት ከዚህ ጽሑፍ ወሰን በላይ የሆኑ ተጨማሪ የቲዎሬቲካል ምርመራዎች ያስፈልጋሉ።
ባጭሩ፣ እጅግ በጣም ፈጣን የሆነ የኢንተርላይር ቻርጅ ዝውውርን በኤፒታክሲያል WS2/graphene heterostructure ውስጥ ለማጥናት tr-ARPESን ተጠቅመናል። በ2 eV ላይ ባለው WS2 A-exciton ላይ በሚሰማው ሬዞናንስ ሲደሰቱ፣ የፎቶ ኤክስቺቴሽን ቀዳዳዎች በፍጥነት ወደ graphene ንብርብር ሲሸጋገሩ የፎቶ ኤክስቺቴሽን ኤሌክትሮኖች በWS2 ንብርብር ውስጥ እንደሚቀሩ ደርሰንበታል። ይህንንም ለቀዳዳ ዝውውር የሚገኙት የመጨረሻ ሁኔታዎች ብዛት ከኤሌክትሮን ዝውውር የበለጠ በመሆኑ ምክንያት እንደሆነ ደርሰንበታል። በቻርጅ የተለየው ጊዜያዊ ሁኔታ የህይወት ዘመን ~1 ps ሆኖ ተገኝቷል። ክብ ቅርጽ ያለው ፖላራይዝድ ብርሃን (22-25) በመጠቀም ከስፒን-መራጭ የኦፕቲካል ማነቃቂያ ጋር በማጣመር፣ የታየው እጅግ በጣም ፈጣን የኃይል ዝውውር ከስፒን ዝውውር ጋር አብሮ ሊሄድ ይችላል። በዚህ ሁኔታ፣ የተመረመረው WS2/graphene heterostructure አዳዲስ የኦፕቶስፒንትሮኒክ መሳሪያዎችን በመፍጠር ወደ graphene ውጤታማ የኦፕቲካል ስፒን መርፌ ጥቅም ላይ ሊውል ይችላል።
የግራፊን ናሙናዎች የተመረቱት ከሲክሪስታል ጂቢኤም በተገኘ የንግድ ሴሚኮንዳክተር 6H-SiC(0001) ዋፈር ላይ ነው። የN-doped ዋፈርዎች ከ0.5° በታች በተሳሳተ መንገድ የተቆረጡ በመሆናቸው በዘንግ ላይ ነበሩ። የSiC ንጣፉ ጭረቶችን ለማስወገድ እና መደበኛ ጠፍጣፋ እርከኖችን ለማግኘት በሃይድሮጂን የተቀረጸ ነበር። ንፁህ እና በአቶሚክ ጠፍጣፋው የSi-ማለቂያ ወለል ናሙናውን በ1300°ሴ በከባቢ አየር ውስጥ ለ8 ደቂቃ (36) በማዋሃድ ግራፋይት ተደርጓል። በዚህ መንገድ፣ እያንዳንዱ ሶስተኛው የካርቦን አቶም ከSiC ንጣፉ ጋር ኮቫለንት ትስስር የፈጠረበት አንድ የካርቦን ንብርብር አግኝተናል (37)። ከዚያም ይህ ንብርብር በሃይድሮጂን ኢንተርካሌሽን (38) በኩል ሙሉ በሙሉ ወደ sp2-hybridized quasi free-standing hole-doped graphene ተለወጠ። እነዚህ ናሙናዎች ግራፊን/H-SiC(0001) ተብለው ይጠራሉ። አጠቃላይ ሂደቱ የተከናወነው ከAixtron በተገኘ የንግድ ብላክ ማጂክ የእድገት ክፍል ውስጥ ነው። የWS2 እድገት የተከናወነው ዝቅተኛ ግፊት ባለው የኬሚካል ትነት ክምችት (39፣ 40) በመደበኛ ሙቅ ግድግዳ ሬአክተር ውስጥ ሲሆን WO3 እና S ዱቄቶችን በመጠቀም እንደ ቅድመ-ቅደም ተከተሎች 1፡100 የጅምላ ጥምርታ በመጠቀም ነው። የWO3 እና S ዱቄቶች በቅደም ተከተል በ900 እና 200°ሴ ተጠብቀዋል። የWO3 ዱቄት ከንጥረ ነገሩ አጠገብ ተቀምጧል። አርጎን እንደ ተሸካሚ ጋዝ በ8 sccm ፍሰት ጥቅም ላይ ውሏል። በሬአክተሩ ውስጥ ያለው ግፊት በ0.5 mbar ተጠብቆ ቆይቷል። ናሙናዎቹ በሁለተኛ ደረጃ ኤሌክትሮን ማይክሮስኮፒ፣ በአቶሚክ ኃይል ማይክሮስኮፒ፣ በራማን እና በፎቶሉሚኒሰንስ ስፔክትሮስኮፒ እንዲሁም በዝቅተኛ ኃይል ኤሌክትሮን ዲፍራክሽን ተለይተው ይታወቃሉ። እነዚህ መለኪያዎች ΓK- ወይም ΓK'-አቅጣጫ ከግራፊን ንብርብር ΓK-አቅጣጫ ጋር የተጣጣሙ ሁለት የተለያዩ WS2 ነጠላ-ክሪስታሊን ጎራዎችን አሳይተዋል። የጎን የጎን ርዝመቶች ከ300 እስከ 700 nm ይለያያሉ፣ እና አጠቃላይ የWS2 ሽፋን ወደ ~40% የሚጠጋ ሲሆን ይህም ለ ARPES ትንተና ተስማሚ ነው።
የማይንቀሳቀሱ የARPES ሙከራዎች የተከናወኑት በሄሚስፌሪካል አናሊዘር (SPECS PHOIBOS 150) ሲሆን ይህም የኤሌክትሮን ኢነርጂ እና የሞመንተም ሁለት ገጽታ ለመለየት የሚያስችል የኃይል-ተያያዥ መሳሪያ-ማወቂያ ስርዓትን በመጠቀም ነው። ለሁሉም የፎቶ-ልቀት ሙከራዎች ከፍተኛ-ፍሰት የሄ ፈሳሽ ምንጭ (VG Scienta VUV5000) ያልተነጣጠለ፣ ሞኖክሮማቲክ የሄ Iα ጨረር (21.2 eV) ጥቅም ላይ ውሏል። በሙከራዎቻችን ውስጥ ያሉት ጉልበት እና አንግል ጥራት በቅደም ተከተል ከ30 meV እና 0.3° (ከ0.01 Å−1 ጋር የሚመጣጠን) የተሻሉ ነበሩ። ሁሉም ሙከራዎች የተካሄዱት በክፍል ሙቀት ነው። ARPES እጅግ በጣም ስሱ የሆነ ቴክኒክ ነው። ከWS2 እና ከgraphene ንብርብር የፎቶኤሌክትሮኖችን ለማስወጣት፣ ያልተሟላ የWS2 ሽፋን ያላቸው ናሙናዎች እስከ 40% ጥቅም ላይ ውለዋል።
የtr-ARPES ማዋቀር የተመሰረተው በ1-kHz ቲታኒየም፡ሳፋየር ማጉያ (ኮሄረንት ሌጀንድ ኤሊት ዱኦ) ላይ ነው። በአርጎን ውስጥ ከፍተኛ ሃርሞኒክስ ለማመንጨት 2 mJ የውጤት ኃይል ጥቅም ላይ ውሏል። የተገኘው ከፍተኛ የአልትራቫዮሌት ብርሃን በ26-eV የፎቶን ኃይል 100-fs የፕሮብሌሽን ምቶች የሚያመነጭ ፍርግርግ ሞኖክሮማተር ውስጥ አልፏል። 8mJ የአምፕሊፋየር ውፅዓት ኃይል ወደ ኦፕቲካል ፓራሜትሪክ ማጉያ (ከብርሃን ልወጣ HE-TOPAS) ተልኳል። በ1-eV የፎቶን ኃይል ላይ ያለው የሲግናል ጨረር የ2-eV ፓምፕ ምቶች ለማግኘት በቤታ ባሪየም ቦሬት ክሪስታል ውስጥ ድግግሞሽ በእጥፍ አድጓል። የtr-ARPES መለኪያዎች የተከናወኑት በሄሚስፌሪካል ተንታኝ (SPECS PHOIBOS 100) ነው። አጠቃላይ ጉልበት እና የጊዜያዊ ጥራት በቅደም ተከተል 240 meV እና 200 fs ነበሩ።
ለዚህ ጽሑፍ ተጨማሪ ቁሳቁሶች በ http://advances.sciencemag.org/cgi/content/full/6/20/eaay0761/DC1 ላይ ይገኛሉ።
ይህ በCreative Commons Attribution-NonCommercial-ShareAlike ፈቃድ ውል መሠረት የሚሰራጭ ክፍት መዳረሻ ያለው ጽሑፍ ሲሆን ይህም የተገኘው ጥቅም ለንግድ ጥቅም ካልሆነ እና የመጀመሪያው ስራ በትክክል ከተጠቀሰ በስተቀር በማንኛውም ሚዲያ መጠቀም፣ ማሰራጨት እና ማባዛት የሚፈቅድ ነው።
ማሳሰቢያ፡ የኢሜል አድራሻዎን የምንጠይቀው ገጹን የሚመክሩት ሰው እርስዎ እንዲያዩት እንደሚፈልጉ እና የማይፈለግ ደብዳቤ እንዳልሆነ እንዲያውቅ ብቻ ነው። ምንም አይነት የኢሜይል አድራሻ አናስቀምጥም።
ይህ ጥያቄ እርስዎ የሰው ጎብኚ መሆንዎን ወይም አለመሆንዎን ለመፈተሽ እና በራስ-ሰር የአይፈለጌ መልእክት ማስገባትን ለመከላከል ነው።
በስቬን አሽሊማን፣ አንቶኒዮ ሮሲ፣ ማሪያና ቻቬዝ-ሰርቫንቴስ፣ ራዝቫን ክራውስ፣ ቤኒቶ አርኖልዲ፣ ቤንጃሚን ስታድትሙለር፣ ማርቲን አሽሊማን፣ ስቲቨን ፎርቲ፣ ፊሊፖ ፋብሪ፣ ካሚላ ኮሌትቲ፣ ኢዛቤላ ጊየርዝ
እጅግ በጣም ፈጣን የሆነ የቻርጅ መለያየትን በWS2/graphene heterostructure ውስጥ እናሳያለን፤ ይህም የኦፕቲካል ስፒን መርፌን ወደ graphene ማስገባት ያስችላል።
በስቬን አሽሊማን፣ አንቶኒዮ ሮሲ፣ ማሪያና ቻቬዝ-ሰርቫንቴስ፣ ራዝቫን ክራውስ፣ ቤኒቶ አርኖልዲ፣ ቤንጃሚን ስታድትሙለር፣ ማርቲን አሽሊማን፣ ስቲቨን ፎርቲ፣ ፊሊፖ ፋብሪ፣ ካሚላ ኮሌትቲ፣ ኢዛቤላ ጊየርዝ
እጅግ በጣም ፈጣን የሆነ የቻርጅ መለያየትን በWS2/graphene heterostructure ውስጥ እናሳያለን፤ ይህም የኦፕቲካል ስፒን መርፌን ወደ graphene ማስገባት ያስችላል።
© 2020 የአሜሪካ የሳይንስ እድገት ማህበር። ሁሉም መብቶች የተጠበቁ ናቸው። AAAS የHINARI፣ AGORA፣ OARE፣ CHORUS፣ CLOCKSS፣ CrossRef እና COUNTER አጋር ነው።የሳይንስ እድገቶች ISSN 2375-2548።
የፖስታ ሰዓት፡ ግንቦት-25-2020