এপিটেক্সিয়াল WS2/গ্রাফিন হেটেরোস্ট্রাকচারে কার্যকর অতিদ্রুত চার্জ পৃথকীকরণের প্রত্যক্ষ প্রমাণ

আমরা একস্তরীয় WS2 এবং গ্রাফিন দ্বারা গঠিত একটি এপিটেক্সিয়াল হেটেরোস্ট্রাকচারে অতিদ্রুত চার্জ স্থানান্তর তদন্ত করতে টাইম-অ্যান্ড-অ্যাঙ্গেল-রিজলভড ফটোএমিশন স্পেকট্রোস্কোপি (tr-ARPES) ব্যবহার করি। এই হেটেরোস্ট্রাকচারটি শক্তিশালী স্পিন-অরবিট কাপলিং এবং শক্তিশালী আলো-পদার্থ মিথস্ক্রিয়া সহ একটি ডাইরেক্ট-গ্যাপ সেমিকন্ডাক্টরের সুবিধার সাথে অত্যন্ত উচ্চ গতিশীলতা এবং দীর্ঘ স্পিন জীবনকাল সহ ভরহীন বাহক ধারণকারী একটি সেমিমেটালের সুবিধার সমন্বয় করে। আমরা দেখতে পাই যে, WS2-এর A-এক্সাইটনের সাথে রেজোন্যান্সে ফটোএক্সাইটেশনের পরে, ফটোএক্সাইটেড হোলগুলি দ্রুত গ্রাফিন স্তরে স্থানান্তরিত হয়, যখন ফটোএক্সাইটেড ইলেকট্রনগুলি WS2 স্তরেই থেকে যায়। এর ফলে সৃষ্ট চার্জ-বিচ্ছিন্ন ক্ষণস্থায়ী অবস্থার জীবনকাল প্রায় ১ পিকোসেকেন্ড (ps) পাওয়া গেছে। আমরা আমাদের এই ফলাফলকে উচ্চ-রেজোলিউশন ARPES দ্বারা প্রকাশিত WS2 এবং গ্রাফিন ব্যান্ডের আপেক্ষিক সারিবদ্ধতার কারণে সৃষ্ট স্ক্যাটারিং ফেজ স্পেসের পার্থক্যের ফল বলে মনে করি। স্পিন-সিলেক্টিভ অপটিক্যাল এক্সাইটেশনের সাথে মিলিতভাবে, এই পরীক্ষিত WS2/গ্রাফিন হেটেরোস্ট্রাকচারটি গ্রাফিনে কার্যকর অপটিক্যাল স্পিন ইনজেকশনের জন্য একটি প্ল্যাটফর্ম প্রদান করতে পারে।

বিভিন্ন দ্বি-মাত্রিক পদার্থের সহজলভ্যতা, সুনির্দিষ্ট ডাইইলেকট্রিক স্ক্রিনিং এবং বিভিন্ন প্রক্সিমিটি-ইনডিউসড এফেক্টের (1-3) উপর ভিত্তি করে সম্পূর্ণ নতুন কার্যকারিতাসহ অভিনব চূড়ান্ত পাতলা হেটেরোস্ট্রাকচার তৈরির সম্ভাবনা উন্মুক্ত করেছে। ইলেকট্রনিক্স এবং অপটোইলেকট্রনিক্স ক্ষেত্রে ভবিষ্যতের প্রয়োগের জন্য প্রুফ-অফ-প্রিন্সিপল ডিভাইস তৈরি করা হয়েছে (4-6)।

এখানে, আমরা হাইড্রোজেন-টার্মিনেটেড SiC(0001) এর উপর তৈরি মনোলিয়ার WS2, একটি ডাইরেক্ট-গ্যাপ সেমিকন্ডাক্টর যার শক্তিশালী স্পিন-অরবিট কাপলিং এবং ভাঙা ইনভার্সন সিমেট্রির কারণে ব্যান্ড স্ট্রাকচারের একটি উল্লেখযোগ্য স্পিন স্প্লিটিং (7) রয়েছে, এবং মনোলিয়ার গ্রাফিন, একটি সেমিমেটাল যার কনিক্যাল ব্যান্ড স্ট্রাকচার এবং অত্যন্ত উচ্চ ক্যারিয়ার গতিশীলতা (8) রয়েছে, নিয়ে গঠিত এপিট্যাক্সিয়াল ভ্যান ডার ওয়ালস হেটেরোস্ট্রাকচারের উপর মনোযোগ দিচ্ছি। অতি দ্রুত চার্জ স্থানান্তর (9-15) এবং প্রক্সিমিটি-প্ররোচিত স্পিন-অরবিট কাপলিং প্রভাবের (16-18) প্রাথমিক ইঙ্গিতগুলি WS2/গ্রাফিন এবং অনুরূপ হেটেরোস্ট্রাকচারগুলিকে ভবিষ্যতের অপটোইলেকট্রনিক (19) এবং অপটোস্পিনট্রনিক (20) অ্যাপ্লিকেশনগুলির জন্য সম্ভাবনাময় প্রার্থী করে তোলে।

আমরা সময়- এবং কোণ-সমাধানকৃত ফটোএমিশন স্পেকট্রোস্কোপি (tr-ARPES) ব্যবহার করে WS2/গ্রাফিনে আলোক-উৎপন্ন ইলেকট্রন-হোল জোড়ের শিথিলকরণ পথ উন্মোচন করার জন্য কাজ শুরু করেছি। সেই উদ্দেশ্যে, আমরা WS2-এর A-এক্সাইটনের সাথে অনুরণিত 2-eV পাম্প পালস (21, 12) দিয়ে হেটেরোস্ট্রাকচারটিকে উত্তেজিত করি এবং 26-eV ফোটন শক্তিতে একটি দ্বিতীয় সময়-বিলম্বিত প্রোব পালস দিয়ে ফটোইলেকট্রন নির্গত করি। ভরবেগ-, শক্তি-, এবং সময়-সমাধানকৃত বাহক গতিবিদ্যায় প্রবেশাধিকার পেতে আমরা পাম্প-প্রোব বিলম্বের ফাংশন হিসাবে একটি অর্ধগোলাকার বিশ্লেষক দিয়ে ফটোইলেকট্রনগুলির গতিশক্তি এবং নির্গমন কোণ নির্ধারণ করি। শক্তি এবং সময় রেজোলিউশন যথাক্রমে 240 meV এবং 200 fs।

আমাদের ফলাফলগুলি এপিট্যাক্সিয়ালি সারিবদ্ধ স্তরগুলির মধ্যে অতিদ্রুত চার্জ স্থানান্তরের সরাসরি প্রমাণ দেয়, যা স্তরগুলির নির্বিচার অ্যাজিমুথাল সারিবদ্ধতা সহ একই ধরনের হাতে তৈরি হেটেরোস্ট্রাকচারে (9-15) সর্ব-আলোকীয় কৌশলের উপর ভিত্তি করে প্রথম ইঙ্গিতগুলিকে নিশ্চিত করে। উপরন্তু, আমরা দেখাই যে এই চার্জ স্থানান্তর অত্যন্ত অপ্রতিসম। আমাদের পরিমাপগুলি পূর্বে অনাবিষ্কৃত একটি চার্জ-বিচ্ছিন্ন ক্ষণস্থায়ী অবস্থা প্রকাশ করে, যেখানে আলোক-উত্তেজিত ইলেকট্রন এবং হোল যথাক্রমে WS2 এবং গ্রাফিন স্তরে অবস্থিত থাকে এবং যা প্রায় 1 পিকোসেকেন্ড স্থায়ী হয়। আমরা আমাদের ফলাফলগুলিকে উচ্চ-রেজোলিউশন ARPES দ্বারা প্রকাশিত WS2 এবং গ্রাফিন ব্যান্ডের আপেক্ষিক সারিবদ্ধতার কারণে ইলেকট্রন এবং হোল স্থানান্তরের জন্য বিক্ষেপণ ফেজ স্পেসের পার্থক্যের পরিপ্রেক্ষিতে ব্যাখ্যা করি। স্পিন- এবং ভ্যালি-নির্বাচিত আলোকীয় উত্তেজনার (22-25) সাথে মিলিত হয়ে WS2/গ্রাফিন হেটেরোস্ট্রাকচারগুলি গ্রাফিনে কার্যকর অতিদ্রুত আলোকীয় স্পিন ইনজেকশনের জন্য একটি নতুন প্ল্যাটফর্ম প্রদান করতে পারে।

চিত্র ১ক-তে এপিথেক্সিয়াল WS2/গ্রাফিন হেটেরোস্ট্রাকচারের ΓK-দিক বরাবর ব্যান্ড স্ট্রাকচারের একটি উচ্চ-রেজোলিউশন ARPES পরিমাপ দেখানো হয়েছে, যা একটি হিলিয়াম ল্যাম্পের সাহায্যে প্রাপ্ত। ডির‍্যাক কোনটি হোল-ডোপড বলে দেখা গেছে এবং এর ডির‍্যাক পয়েন্টটি সাম্যাবস্থার রাসায়নিক বিভবের প্রায় ০.৩ eV উপরে অবস্থিত। স্পিন-বিভক্ত WS2 ভ্যালেন্স ব্যান্ডের শীর্ষভাগটি সাম্যাবস্থার রাসায়নিক বিভবের প্রায় ১.২ eV নিচে পাওয়া গেছে।

(A) একটি অপোলারাইজড হিলিয়াম ল্যাম্প ব্যবহার করে ΓK-দিক বরাবর পরিমাপকৃত সাম্যাবস্থায় আলোকপ্রবাহ। (B) ২৬-eV ফোটন শক্তিতে p-পোলারাইজড এক্সট্রিম আল্ট্রাভায়োলেট পালস ব্যবহার করে পরিমাপকৃত নেগেটিভ পাম্প-প্রোব ডিলে-এর জন্য আলোকপ্রবাহ। ড্যাশযুক্ত ধূসর এবং লাল রেখাগুলো চিত্র ২-এ ক্ষণস্থায়ী শীর্ষবিন্দুর অবস্থান নির্ণয়ের জন্য ব্যবহৃত লাইন প্রোফাইলের অবস্থান নির্দেশ করে। (C) ২ eV পাম্প ফোটন শক্তি এবং ২ mJ/cm² পাম্প ফ্লুয়েন্সে আলোক-উদ্দীপনার ২০০ fs পরে পাম্প-প্ররোচিত আলোকপ্রবাহের পরিবর্তন। ফটোইলেকট্রনের লাভ এবং ক্ষতি যথাক্রমে লাল এবং নীল রঙে দেখানো হয়েছে। বাক্সগুলো চিত্র ৩-এ প্রদর্শিত পাম্প-প্রোব ট্রেসগুলোর ইন্টিগ্রেশনের ক্ষেত্র নির্দেশ করে।

চিত্র 1B-তে পাম্প পালস আসার আগে নেগেটিভ পাম্প-প্রোব ডিলে-তে ২৬-eV ফোটন শক্তিতে ১০০-fs এক্সট্রিম আল্ট্রাভায়োলেট পালস ব্যবহার করে পরিমাপ করা WS2 এবং গ্রাফিন K-পয়েন্টের নিকটবর্তী ব্যান্ড স্ট্রাকচারের একটি tr-ARPES স্ন্যাপশট দেখানো হয়েছে। এখানে, নমুনার অবক্ষয় এবং ২-eV পাম্প পালসের উপস্থিতির কারণে স্পিন স্প্লিটিং স্পষ্ট নয়, যা স্পেকট্রাল বৈশিষ্ট্যগুলোর স্পেস চার্জ ব্রডনিং ঘটায়। চিত্র 1C-তে, চিত্র 1B-এর সাপেক্ষে ২০০ fs পাম্প-প্রোব ডিলে-তে পাম্প-প্ররোচিত ফটোকারেন্টের পরিবর্তন দেখানো হয়েছে, যেখানে পাম্প-প্রোব সিগন্যাল তার সর্বোচ্চ মানে পৌঁছায়। লাল এবং নীল রঙ যথাক্রমে ফটোইলেকট্রনের লাভ এবং ক্ষতি নির্দেশ করে।

এই সমৃদ্ধ গতিশীলতা আরও বিশদভাবে বিশ্লেষণ করার জন্য, আমরা প্রথমে চিত্র 1B-তে ড্যাশযুক্ত রেখা বরাবর WS2 ভ্যালেন্স ব্যান্ড এবং গ্রাফিন π-ব্যান্ডের ক্ষণস্থায়ী শীর্ষ অবস্থানগুলি নির্ধারণ করি, যেমনটি পরিপূরক উপকরণগুলিতে বিশদভাবে ব্যাখ্যা করা হয়েছে। আমরা দেখতে পাই যে WS2 ভ্যালেন্স ব্যান্ড 90 meV উপরে সরে যায় (চিত্র 2A) এবং গ্রাফিন π-ব্যান্ড 50 meV নিচে সরে যায় (চিত্র 2B)। এই সরণগুলির এক্সপোনেনশিয়াল জীবনকাল WS2-এর ভ্যালেন্স ব্যান্ডের জন্য 1.2 ​​± 0.1 ps এবং গ্রাফিন π-ব্যান্ডের জন্য 1.7 ± 0.3 ps পাওয়া গেছে। এই শীর্ষ সরণগুলি দুটি স্তরের ক্ষণস্থায়ী চার্জিং-এর প্রথম প্রমাণ দেয়, যেখানে অতিরিক্ত ধনাত্মক (ঋণাত্মক) চার্জ ইলেকট্রনিক অবস্থাগুলির বন্ধন শক্তি বাড়ায় (কমায়)। উল্লেখ্য যে, WS2 ভ্যালেন্স ব্যান্ডের ঊর্ধ্বমুখী সরণই চিত্র 1C-তে কালো বাক্স দ্বারা চিহ্নিত এলাকায় সুস্পষ্ট পাম্প-প্রোব সংকেতের জন্য দায়ী।

পাম্প-প্রোব বিলম্বের ফাংশন হিসাবে WS2 ভ্যালেন্স ব্যান্ড (A) এবং গ্রাফিন π-ব্যান্ড (B)-এর শীর্ষ অবস্থানের পরিবর্তন, সাথে এক্সপোনেনশিয়াল ফিট (মোটা রেখা)। (A)-তে WS2 শিফটের জীবনকাল হলো 1.2 ± 0.1 ps। (B)-তে গ্রাফিন শিফটের জীবনকাল হলো 1.7 ± 0.3 ps।

এরপর, আমরা চিত্র 1C-তে রঙিন বাক্স দ্বারা নির্দেশিত অঞ্চলগুলিতে পাম্প-প্রোব সংকেতকে ইন্টিগ্রেট করি এবং প্রাপ্ত গণনাগুলিকে চিত্র 3-এ পাম্প-প্রোব বিলম্বের ফাংশন হিসাবে প্লট করি। চিত্র 3-এর বক্ররেখা 1, ডেটাগুলির একটি এক্সপোনেনশিয়াল ফিট থেকে প্রাপ্ত 1.1 ± 0.1 ps জীবনকাল সহ WS2 স্তরের কন্ডাকশন ব্যান্ডের নীচের অংশের কাছাকাছি আলোক-উত্তেজিত বাহকগুলির গতিবিদ্যা দেখায় (পরিপূরক উপকরণ দেখুন)।

চিত্র 1C-তে বাক্স দ্বারা নির্দেশিত এলাকার উপর ফটোকারেন্টকে ইন্টিগ্রেট করে প্রাপ্ত ডিলে-র ফাংশন হিসাবে পাম্প-প্রোব ট্রেস। মোটা লাইনগুলি হল ডেটার এক্সপোনেনশিয়াল ফিট। কার্ভ (1) WS2-এর কন্ডাকশন ব্যান্ডে ক্ষণস্থায়ী ক্যারিয়ার পপুলেশন। কার্ভ (2) সাম্যাবস্থা রাসায়নিক বিভবের উপরে গ্রাফিনের π-ব্যান্ডের পাম্প-প্রোব সিগন্যাল। কার্ভ (3) সাম্যাবস্থা রাসায়নিক বিভবের নীচে গ্রাফিনের π-ব্যান্ডের পাম্প-প্রোব সিগন্যাল। কার্ভ (4) WS2-এর ভ্যালেন্স ব্যান্ডে নেট পাম্প-প্রোব সিগন্যাল। লাইফটাইমগুলি (1)-এ 1.2 ± 0.1 ps, (2)-এ 180 ± 20 fs (গেইন) এবং ∼2 ps (লস), এবং (3)-এ 1.8 ± 0.2 ps পাওয়া গেছে।

চিত্র ৩-এর ২ এবং ৩ নং বক্ররেখায় আমরা গ্রাফিনের π-ব্যান্ডের পাম্প-প্রোব সংকেত দেখিয়েছি। আমরা দেখতে পাই যে, সাম্যাবস্থা রাসায়নিক বিভবের উপরে ইলেকট্রনের লাভের (চিত্র ৩-এর ২ নং বক্ররেখা) জীবনকাল, সাম্যাবস্থা রাসায়নিক বিভবের নীচে ইলেকট্রনের ক্ষতির (চিত্র ৩-এর ৩ নং বক্ররেখায় ১.৮ ± ০.২ পিকোসেকেন্ড) তুলনায় অনেক কম (১৮০ ± ২০ ফেমটোসেকেন্ড)। অধিকন্তু, চিত্র ৩-এর ২ নং বক্ররেখায় আলোকপ্রবাহের প্রাথমিক লাভ t = ৪০০ ফেমটোসেকেন্ডে ক্ষতিতে পরিণত হতে দেখা যায়, যার জীবনকাল প্রায় ২ পিকোসেকেন্ড। অনাবৃত একস্তর গ্রাফিনের পাম্প-প্রোব সংকেতে লাভ ও ক্ষতির মধ্যে এই অপ্রতিসাম্য অনুপস্থিত (পরিপূরক উপকরণে চিত্র S5 দেখুন), যা নির্দেশ করে যে এই অপ্রতিসাম্যটি WS2/গ্রাফিন হেটেরোস্ট্রাকচারে আন্তঃস্তর কাপলিং-এর ফল। সাম্যাবস্থা রাসায়নিক বিভবের উপরে ও নীচে যথাক্রমে একটি স্বল্পস্থায়ী লাভ এবং দীর্ঘস্থায়ী ক্ষতির পর্যবেক্ষণ থেকে বোঝা যায় যে, হেটেরোস্ট্রাকচারের আলোক-উদ্দীপনার ফলে গ্রাফিন স্তর থেকে ইলেকট্রনগুলি দক্ষতার সাথে অপসারিত হয়। ফলস্বরূপ, গ্রাফিন স্তরটি ধনাত্মকভাবে চার্জিত হয়, যা চিত্র ২বি-তে প্রাপ্ত π-ব্যান্ডের বন্ধন শক্তির বৃদ্ধির সাথে সামঞ্জস্যপূর্ণ। π-ব্যান্ডের এই নিম্নসরণ সাম্যাবস্থা রাসায়নিক বিভবের উপর থেকে সাম্যাবস্থা ফার্মি-ডিরাক বণ্টনের উচ্চ-শক্তির প্রান্তকে অপসারণ করে, যা চিত্র ৩-এর ২ নং বক্ররেখায় পাম্প-প্রোব সংকেতের চিহ্নের পরিবর্তনকে আংশিকভাবে ব্যাখ্যা করে। আমরা নীচে দেখাব যে π-ব্যান্ডে ইলেকট্রনের ক্ষণস্থায়ী ক্ষতির কারণে এই প্রভাব আরও বৃদ্ধি পায়।

এই দৃশ্যকল্পটি চিত্র ৩-এর ৪ নং বক্ররেখায় WS2 ভ্যালেন্স ব্যান্ডের নেট পাম্প-প্রোব সংকেত দ্বারা সমর্থিত। এই ডেটাগুলো চিত্র ১বি-তে কালো বাক্স দ্বারা প্রদত্ত এলাকার উপর গণনাকে ইন্টিগ্রেট করে পাওয়া গেছে, যা সমস্ত পাম্প-প্রোব ডিলে-তে ভ্যালেন্স ব্যান্ড থেকে ফটো-নিঃসৃত ইলেকট্রনগুলোকে ধারণ করে। পরীক্ষামূলক ত্রুটির সীমার মধ্যে, আমরা কোনো পাম্প-প্রোব ডিলে-র জন্যই WS2-এর ভ্যালেন্স ব্যান্ডে হোলের উপস্থিতির কোনো ইঙ্গিত পাইনি। এটি নির্দেশ করে যে, ফটো-উত্তেজনার পরে, এই হোলগুলো আমাদের টেম্পোরাল রেজোলিউশনের তুলনায় স্বল্প সময়ের মধ্যে দ্রুত পুনরায় পূর্ণ হয়ে যায়।

WS2/গ্রাফিন হেটেরোস্ট্রাকচারে অতিদ্রুত চার্জ পৃথকীকরণের আমাদের অনুকল্পের চূড়ান্ত প্রমাণ দেওয়ার জন্য, আমরা পরিপূরক উপকরণে বিস্তারিতভাবে বর্ণিত পদ্ধতি অনুসারে গ্রাফিন স্তরে স্থানান্তরিত হোলের সংখ্যা নির্ণয় করি। সংক্ষেপে, π-ব্যান্ডের ক্ষণস্থায়ী ইলেকট্রনিক বিন্যাসকে একটি ফার্মি-ডিরাক বিন্যাসের সাথে ফিট করা হয়েছিল। এরপর ক্ষণস্থায়ী রাসায়নিক বিভব এবং ইলেকট্রনিক তাপমাত্রার প্রাপ্ত মানগুলো থেকে হোলের সংখ্যা গণনা করা হয়। ফলাফলটি চিত্র ৪-এ দেখানো হয়েছে। আমরা দেখতে পাই যে, WS2 থেকে গ্রাফিনে মোট প্রায় ৫ × ১০¹² হোল/সেমি² স্থানান্তরিত হয়, যার এক্সপোনেনশিয়াল জীবনকাল হলো ১.৫ ± ০.২ পিকোসেকেন্ড।

পাম্প-প্রোব বিলম্বের ফাংশন হিসাবে π-ব্যান্ডে হোলের সংখ্যার পরিবর্তন এবং এক্সপোনেনশিয়াল ফিট থেকে প্রাপ্ত জীবনকাল ১.৫ ± ০.২ পিকোসেকেন্ড।

চিত্র ২ থেকে ৪-এর ফলাফল থেকে, WS2/গ্রাফিন হেটেরোস্ট্রাকচারে অতিদ্রুত চার্জ স্থানান্তরের জন্য নিম্নলিখিত আণুবীক্ষণিক চিত্রটি উদ্ভূত হয় (চিত্র ৫)। ২ eV শক্তিতে WS2/গ্রাফিন হেটেরোস্ট্রাকচারের আলোক-উত্তেজনা প্রধানত WS2-এর A-এক্সাইটনকে পূর্ণ করে (চিত্র ৫A)। গ্রাফিনের ডিরাক পয়েন্ট জুড়ে এবং WS2 ও গ্রাফিন ব্যান্ডের মধ্যে অতিরিক্ত ইলেকট্রনীয় উত্তেজনা শক্তিগতভাবে সম্ভব, কিন্তু তা যথেষ্ট কম কার্যকর। WS2-এর ভ্যালেন্স ব্যান্ডে আলোক-উত্তেজিত হোলগুলি গ্রাফিন π-ব্যান্ড থেকে উৎপন্ন ইলেকট্রন দ্বারা আমাদের টেম্পোরাল রেজোলিউশনের তুলনায় স্বল্প সময়ের মধ্যে পুনরায় পূর্ণ হয় (চিত্র ৫A)। WS2-এর কন্ডাকশন ব্যান্ডে আলোক-উত্তেজিত ইলেকট্রনগুলির জীবনকাল প্রায় ১ পিকোসেকেন্ড (চিত্র ৫B)। তবে, গ্রাফিন π-ব্যান্ডের হোলগুলি পুনরায় পূর্ণ হতে প্রায় ২ পিকোসেকেন্ড সময় লাগে (চিত্র ৫B)। এটি ইঙ্গিত দেয় যে, WS2 কন্ডাকশন ব্যান্ড এবং গ্রাফিন π-ব্যান্ডের মধ্যে সরাসরি ইলেকট্রন স্থানান্তর ছাড়াও, সম্পূর্ণ গতিবিদ্যা বোঝার জন্য অতিরিক্ত শিথিলকরণ পথগুলি - সম্ভবত ত্রুটিপূর্ণ অবস্থা (26) এর মাধ্যমে - বিবেচনা করা প্রয়োজন।

(A) ২ eV শক্তিতে WS2 A-এক্সাইটনের সাথে রেজোন্যান্সে আলোক-উত্তেজনা WS2-এর কন্ডাকশন ব্যান্ডে ইলেকট্রন প্রবেশ করায়। WS2-এর ভ্যালেন্স ব্যান্ডে থাকা সংশ্লিষ্ট হোলগুলো গ্রাফিনের π-ব্যান্ড থেকে আসা ইলেকট্রন দ্বারা তাৎক্ষণিকভাবে পুনরায় পূর্ণ হয়। (B) WS2-এর কন্ডাকশন ব্যান্ডে থাকা আলোক-উত্তেজিত বাহকগুলোর জীবনকাল প্রায় ১ ps। গ্রাফিনের π-ব্যান্ডে থাকা হোলগুলো প্রায় ২ ps পর্যন্ত জীবিত থাকে, যা ড্যাশযুক্ত তীরচিহ্ন দ্বারা নির্দেশিত অতিরিক্ত বিক্ষেপণ পথগুলোর গুরুত্ব বোঝায়। (A) এবং (B)-তে কালো ড্যাশযুক্ত রেখাগুলো ব্যান্ড স্থানান্তর এবং রাসায়নিক বিভবের পরিবর্তন নির্দেশ করে। (C) ক্ষণস্থায়ী অবস্থায়, WS2 স্তরটি ঋণাত্মকভাবে চার্জিত থাকে এবং গ্রাফিন স্তরটি ধনাত্মকভাবে চার্জিত থাকে। বৃত্তীয়ভাবে পোলারাইজড আলো দ্বারা স্পিন-নির্বাচিত উত্তেজনার ক্ষেত্রে, WS2-তে আলোক-উত্তেজিত ইলেকট্রন এবং গ্রাফিনে থাকা সংশ্লিষ্ট হোলগুলো বিপরীত স্পিন পোলারাইজেশন প্রদর্শন করবে বলে আশা করা যায়।

ক্ষণস্থায়ী অবস্থায়, আলোক-উত্তেজিত ইলেকট্রনগুলো WS2-এর কন্ডাকশন ব্যান্ডে অবস্থান করে, অপরদিকে আলোক-উত্তেজিত হোলগুলো গ্রাফিনের π-ব্যান্ডে অবস্থান করে (চিত্র ৫সি)। এর অর্থ হলো, WS2 স্তরটি ঋণাত্মকভাবে চার্জিত এবং গ্রাফিন স্তরটি ধনাত্মকভাবে চার্জিত। এটি ক্ষণস্থায়ী পিক শিফট (চিত্র ২), গ্রাফিন পাম্প-প্রোব সিগন্যালের অপ্রতিসাম্য (চিত্র ৩-এর বক্ররেখা ২ এবং ৩), WS2-এর ভ্যালেন্স ব্যান্ডে হোলের অনুপস্থিতি (চিত্র ৩-এর বক্ররেখা ৪), এবং গ্রাফিনের π-ব্যান্ডে অতিরিক্ত হোলের (চিত্র ৪) কারণ ব্যাখ্যা করে। এই চার্জ-বিচ্ছিন্ন অবস্থার জীবনকাল প্রায় ১ পিকোসেকেন্ড (চিত্র ৩-এর বক্ররেখা ১)।

টাইপ II ব্যান্ড অ্যালাইনমেন্ট এবং স্ট্যাগার্ড ব্যান্ডগ্যাপ সহ দুটি ডাইরেক্ট-গ্যাপ সেমিকন্ডাক্টর দিয়ে তৈরি সম্পর্কিত ভ্যান ডার ওয়ালস হেটেরোস্ট্রাকচারে অনুরূপ চার্জ-বিচ্ছিন্ন ক্ষণস্থায়ী অবস্থা পর্যবেক্ষণ করা হয়েছে (২৭-৩২)। ফটোএক্সাইটেশনের পরে, ইলেকট্রন এবং হোলগুলি যথাক্রমে কন্ডাকশন ব্যান্ডের নীচে এবং ভ্যালেন্স ব্যান্ডের শীর্ষে দ্রুত চলে যেতে দেখা গেছে, যা হেটেরোস্ট্রাকচারের বিভিন্ন স্তরে অবস্থিত (২৭-৩২)।

আমাদের WS2/গ্রাফিন হেটেরোস্ট্রাকচারের ক্ষেত্রে, ইলেকট্রন এবং হোল উভয়ের জন্যই শক্তিগতভাবে সবচেয়ে অনুকূল অবস্থান হলো ধাতব গ্রাফিন স্তরের ফার্মি লেভেলে। অতএব, আশা করা যায় যে ইলেকট্রন এবং হোল উভয়ই দ্রুত গ্রাফিনের π-ব্যান্ডে স্থানান্তরিত হবে। তবে, আমাদের পরিমাপ স্পষ্টভাবে দেখায় যে ইলেকট্রন স্থানান্তরের (∼1 ps) তুলনায় হোল স্থানান্তর (<200 fs) অনেক বেশি কার্যকর। আমরা এর কারণ হিসেবে WS2 এবং গ্রাফিন ব্যান্ডের আপেক্ষিক শক্তিগত বিন্যাসকে চিহ্নিত করছি, যা চিত্র 1A-তে প্রকাশিত হয়েছে। এটি ইলেকট্রন স্থানান্তরের তুলনায় হোল স্থানান্তরের জন্য অধিক সংখ্যক উপলব্ধ চূড়ান্ত অবস্থা প্রদান করে, যেমনটি সম্প্রতি (14, 15) দ্বারা প্রত্যাশিত ছিল। বর্তমান ক্ষেত্রে, একটি ∼2 eV WS2 ব্যান্ডগ্যাপ ধরে নিলে, গ্রাফিনের ডিরাক পয়েন্ট এবং সাম্যাবস্থার রাসায়নিক বিভব যথাক্রমে WS2 ব্যান্ডগ্যাপের মধ্যবিন্দুর ∼0.5 এবং ∼0.2 eV উপরে অবস্থিত, যা ইলেকট্রন-হোল প্রতিসাম্যকে ভেঙে দেয়। আমরা দেখতে পাই যে, হোল স্থানান্তরের জন্য উপলব্ধ চূড়ান্ত অবস্থার সংখ্যা ইলেকট্রন স্থানান্তরের তুলনায় প্রায় ৬ গুণ বেশি (পরিপূরক উপকরণ দেখুন), যে কারণে হোল স্থানান্তর ইলেকট্রন স্থানান্তরের চেয়ে দ্রুততর হবে বলে আশা করা হয়।

তবে, পর্যবেক্ষণকৃত অতিদ্রুত অপ্রতিসম চার্জ স্থানান্তরের একটি সম্পূর্ণ আণুবীক্ষণিক চিত্র পেতে হলে, যথাক্রমে WS2 এবং গ্রাফিন π-ব্যান্ডে A-এক্সাইটন তরঙ্গ ফাংশন গঠনকারী অরবিটালগুলির মধ্যেকার উপরিপাতন, ভরবেগ, শক্তি, স্পিন এবং সিউডোস্পিন সংরক্ষণের দ্বারা আরোপিত সীমাবদ্ধতাসহ বিভিন্ন ইলেকট্রন-ইলেকট্রন এবং ইলেকট্রন-ফোনন বিক্ষেপণ চ্যানেল, প্লাজমা দোলনের প্রভাব (33), এবং সেইসাথে চার্জ স্থানান্তরে মধ্যস্থতা করতে পারে এমন সুসংগত ফোনন দোলনের একটি সম্ভাব্য স্থানচ্যুতিমূলক উদ্দীপনার ভূমিকা (34, 35) বিবেচনা করা উচিত। এছাড়াও, কেউ অনুমান করতে পারে যে পর্যবেক্ষণকৃত চার্জ স্থানান্তর অবস্থাটি চার্জ স্থানান্তর এক্সাইটন নাকি মুক্ত ইলেকট্রন-হোল জোড়া দ্বারা গঠিত (পরিপূরক উপকরণ দেখুন)। এই বিষয়গুলি স্পষ্ট করার জন্য আরও তাত্ত্বিক অনুসন্ধানের প্রয়োজন যা বর্তমান গবেষণাপত্রের পরিধির বাইরে।

সংক্ষেপে, আমরা একটি এপিটেক্সিয়াল WS2/গ্রাফিন হেটেরোস্ট্রাকচারে অতি দ্রুত আন্তঃস্তর চার্জ স্থানান্তর অধ্যয়নের জন্য tr-ARPES ব্যবহার করেছি। আমরা দেখেছি যে, যখন 2 eV শক্তিতে WS2-এর A-এক্সাইটনের সাথে অনুরণনে উত্তেজিত করা হয়, তখন আলোক-উত্তেজিত হোলগুলি দ্রুত গ্রাফিন স্তরে স্থানান্তরিত হয়, যখন আলোক-উত্তেজিত ইলেকট্রনগুলি WS2 স্তরেই থেকে যায়। আমরা এর কারণ হিসেবে উল্লেখ করেছি যে, ইলেকট্রন স্থানান্তরের তুলনায় হোল স্থানান্তরের জন্য উপলব্ধ চূড়ান্ত অবস্থার সংখ্যা বেশি। চার্জ-বিচ্ছিন্ন ক্ষণস্থায়ী অবস্থার জীবনকাল প্রায় 1 ps পাওয়া গেছে। বৃত্তীয়ভাবে পোলারাইজড আলো (22–25) ব্যবহার করে স্পিন-নির্বাচনী আলোকীয় উত্তেজনার সাথে মিলিতভাবে, পর্যবেক্ষণকৃত অতি দ্রুত চার্জ স্থানান্তর স্পিন স্থানান্তরের সাথে ঘটতে পারে। এই ক্ষেত্রে, পরীক্ষিত WS2/গ্রাফিন হেটেরোস্ট্রাকচারটি গ্রাফিনে কার্যকর আলোকীয় স্পিন ইনজেকশনের জন্য ব্যবহার করা যেতে পারে, যার ফলে নতুন অপটোস্পিনট্রনিক ডিভাইস তৈরি হবে।

গ্রাফিন নমুনাগুলি SiCrystal GmbH-এর বাণিজ্যিক সেমিকন্ডাক্টিং 6H-SiC(0001) ওয়েফারের উপর তৈরি করা হয়েছিল। N-ডোপড ওয়েফারগুলি 0.5°-এর কম মিসকাট সহ অন-অ্যাক্সিস ছিল। SiC সাবস্ট্রেট থেকে স্ক্র্যাচ দূর করতে এবং নিয়মিত সমতল টেরেস পেতে এটিকে হাইড্রোজেন-এচিং করা হয়েছিল। এরপর পরিষ্কার এবং পারমাণবিকভাবে সমতল Si-টার্মিনেটেড পৃষ্ঠটিকে Ar পরিবেশে 1300°C তাপমাত্রায় 8 মিনিটের জন্য নমুনা অ্যানিলিং করে গ্রাফিটাইজ করা হয়েছিল (36)। এইভাবে, আমরা একটি একক কার্বন স্তর পেয়েছি যেখানে প্রতি তৃতীয় কার্বন পরমাণু SiC সাবস্ট্রেটের সাথে একটি সমযোজী বন্ধন তৈরি করেছে (37)। এরপর এই স্তরটিকে হাইড্রোজেন ইন্টারক্যালেশনের মাধ্যমে সম্পূর্ণরূপে sp2-হাইব্রিডাইজড কোয়াসি ফ্রি-স্ট্যান্ডিং হোল-ডোপড গ্রাফিনে পরিণত করা হয়েছিল (38)। এই নমুনাগুলিকে গ্রাফিন/H-SiC(0001) হিসাবে উল্লেখ করা হয়। সম্পূর্ণ প্রক্রিয়াটি Aixtron-এর একটি বাণিজ্যিক ব্ল্যাক ম্যাজিক গ্রোথ চেম্বারে সম্পন্ন করা হয়েছিল। প্রিকার্সর হিসেবে 1:100 ভরের অনুপাতে WO3 এবং S পাউডার ব্যবহার করে নিম্ন-চাপ রাসায়নিক বাষ্প জমা (39, 40) পদ্ধতিতে একটি স্ট্যান্ডার্ড হট-ওয়াল রিঅ্যাক্টরে WS2 বৃদ্ধি সম্পন্ন করা হয়েছিল। WO3 এবং S পাউডার যথাক্রমে 900 এবং 200°C তাপমাত্রায় রাখা হয়েছিল। WO3 পাউডারটি সাবস্ট্রেটের কাছাকাছি রাখা হয়েছিল। বাহক গ্যাস হিসেবে 8 sccm প্রবাহে আর্গন ব্যবহার করা হয়েছিল। রিঅ্যাক্টরের চাপ 0.5 mbar-এ রাখা হয়েছিল। নমুনাগুলোকে সেকেন্ডারি ইলেকট্রন মাইক্রোস্কোপি, অ্যাটমিক ফোর্স মাইক্রোস্কোপি, রামান, এবং ফোটোলুমিনেসেন্স স্পেকট্রোস্কোপি, সেইসাথে নিম্ন-শক্তি ইলেকট্রন ডিফ্র্যাকশন দ্বারা বৈশিষ্ট্যমণ্ডিত করা হয়েছিল। এই পরিমাপগুলো দুটি ভিন্ন WS2 একক-স্ফটিক ডোমেন প্রকাশ করেছে যেখানে হয় ΓK- অথবা ΓK'-দিক গ্রাফিন স্তরের ΓK-দিকের সাথে সারিবদ্ধ। ডোমেনের পার্শ্বদৈর্ঘ্য ৩০০ থেকে ৭০০ ন্যানোমিটারের মধ্যে পরিবর্তিত হয়েছিল এবং মোট WS2 আবরণ প্রায় ৪০% ছিল, যা ARPES বিশ্লেষণের জন্য উপযুক্ত।

ইলেকট্রনের শক্তি ও ভরবেগের দ্বি-মাত্রিক সনাক্তকরণের জন্য একটি চার্জ-কাপলড ডিভাইস-ডিটেক্টর সিস্টেম ব্যবহার করে একটি অর্ধগোলাকার অ্যানালাইজার (SPECS PHOIBOS 150) দিয়ে স্ট্যাটিক ARPES পরীক্ষাগুলো সম্পন্ন করা হয়েছিল। সমস্ত ফটোএমিশন পরীক্ষার জন্য একটি উচ্চ-ফ্লাক্স হিলিয়াম ডিসচার্জ উৎস (VG Scienta VUV5000) থেকে অপোলারাইজড, একবর্ণী He Iα বিকিরণ (২১.২ eV) ব্যবহার করা হয়েছিল। আমাদের পরীক্ষাগুলোতে শক্তি এবং কৌণিক রেজোলিউশন ছিল যথাক্রমে ৩০ meV এবং ০.৩° (যা ০.০১ Å−1 এর সমতুল্য) এর চেয়ে ভালো। সমস্ত পরীক্ষা কক্ষ তাপমাত্রায় পরিচালিত হয়েছিল। ARPES একটি অত্যন্ত পৃষ্ঠ-সংবেদনশীল কৌশল। WS2 এবং গ্রাফিন উভয় স্তর থেকে ফটোইলেকট্রন নির্গত করার জন্য, প্রায় ৪০% অসম্পূর্ণ WS2 আবরণযুক্ত নমুনা ব্যবহার করা হয়েছিল।

tr-ARPES সেটআপটি একটি ১-কিলোহের্ৎস টাইটানিয়াম:স্যাফায়ার অ্যামপ্লিফায়ারের (কোহারেন্ট লিজেন্ড এলিট ডুও) উপর ভিত্তি করে তৈরি করা হয়েছিল। আর্গনে উচ্চ হারমোনিকস তৈরির জন্য ২ মিলিজুল আউটপুট শক্তি ব্যবহার করা হয়েছিল। এর ফলে উৎপন্ন চরম অতিবেগুনি আলো একটি গ্রেটিং মনোক্রোমেটরের মধ্য দিয়ে গিয়ে ২৬-ইলেকট্রনভোল্ট ফোটন শক্তিতে ১০০-ফেমটোসেকেন্ড প্রোব পালস তৈরি করে। অ্যামপ্লিফায়ারের ৮ মিলিজুল আউটপুট শক্তি একটি অপটিক্যাল প্যারামেট্রিক অ্যামপ্লিফায়ারে (লাইট কনভার্সনের HE-TOPAS) পাঠানো হয়েছিল। ২-ইলেকট্রনভোল্ট পাম্প পালস পাওয়ার জন্য ১-ইলেকট্রনভোল্ট ফোটন শক্তির সিগন্যাল বিমটিকে একটি বিটা বেরিয়াম বোরেট ক্রিস্টালে ফ্রিকোয়েন্সি-ডাবল করা হয়েছিল। tr-ARPES পরিমাপগুলো একটি হেমিস্ফেরিকাল অ্যানালাইজার (স্পেক্স ফোইবোস ১০০) দিয়ে করা হয়েছিল। সামগ্রিক শক্তি এবং টেম্পোরাল রেজোলিউশন ছিল যথাক্রমে ২৪০ মিলিইলেকট্রনভোল্ট এবং ২০০ ফেমটোসেকেন্ড।

এই নিবন্ধটির সম্পূরক উপাদান http://advances.sciencemag.org/cgi/content/full/6/20/eaay0761/DC1 -এ পাওয়া যাবে।

এটি ক্রিয়েটিভ কমন্স অ্যাট্রিবিউশন-ননকমার্শিয়াল লাইসেন্সের শর্তাবলীর অধীনে বিতরণ করা একটি উন্মুক্ত-অ্যাক্সেস নিবন্ধ, যা যেকোনো মাধ্যমে এর ব্যবহার, বিতরণ এবং পুনরুৎপাদনের অনুমতি দেয়, যতক্ষণ পর্যন্ত এর ফলে সৃষ্ট ব্যবহার বাণিজ্যিক সুবিধার জন্য না হয় এবং মূল কাজটি যথাযথভাবে উদ্ধৃত করা হয়।

দ্রষ্টব্য: আমরা শুধুমাত্র আপনার ইমেল ঠিকানাটি এইজন্যই অনুরোধ করি, যাতে আপনি যাকে পৃষ্ঠাটি সুপারিশ করছেন তিনি জানতে পারেন যে আপনিই তাকে এটি দেখাতে চেয়েছিলেন এবং এটি কোনো জাঙ্ক মেইল ​​নয়। আমরা কোনো ইমেল ঠিকানা সংগ্রহ করি না।

এই প্রশ্নটি আপনি একজন মানুষ পরিদর্শক কিনা তা যাচাই করার জন্য এবং স্বয়ংক্রিয় স্প্যাম জমা দেওয়া প্রতিরোধ করার জন্য।

Sven Aeschlimann, Antonio Rossi, Mariana Chavez-Cervantes, Razvan Krause, Benito Arnoldi, Benjamin Stadtmüller, Martin Aeschlimann, Stiven Forti, Filippo Fabbri, Camilla Coletti, Isabella Gierz লিখেছেন

আমরা একটি WS2/গ্রাফিন হেটেরোস্ট্রাকচারে অতি দ্রুত চার্জ পৃথকীকরণ উন্মোচন করেছি, যা সম্ভবত গ্রাফিনে অপটিক্যাল স্পিন ইনজেকশনকে সক্ষম করে।

Sven Aeschlimann, Antonio Rossi, Mariana Chavez-Cervantes, Razvan Krause, Benito Arnoldi, Benjamin Stadtmüller, Martin Aeschlimann, Stiven Forti, Filippo Fabbri, Camilla Coletti, Isabella Gierz লিখেছেন

আমরা একটি WS2/গ্রাফিন হেটেরোস্ট্রাকচারে অতি দ্রুত চার্জ পৃথকীকরণ উন্মোচন করেছি, যা সম্ভবত গ্রাফিনে অপটিক্যাল স্পিন ইনজেকশনকে সক্ষম করে।

© 2020 আমেরিকান অ্যাসোসিয়েশন ফর দ্য অ্যাডভান্সমেন্ট অফ সায়েন্স। সর্বস্বত্ব সংরক্ষিত AAAS হল HINARI, AGORA, OARE, CHORUS, CLOCKSS, CrossRef এবং COUNTER.Science Advances ISSN 2375-2548 এর অংশীদার।