យើងប្រើវិសាលគមវិទ្យុសកម្មរូបថតដែលដោះស្រាយតាមពេលវេលា និងមុំ (tr-ARPES) ដើម្បីស៊ើបអង្កេតការផ្ទេរបន្ទុកលឿនបំផុតនៅក្នុងរចនាសម្ព័ន្ធអេទីតេរ៉ូស្កុបអេពីតាស៊ីលដែលធ្វើពីស្រទាប់តែមួយ WS2 និងក្រាហ្វីន។ រចនាសម្ព័ន្ធអេទីតេរ៉ូស្កុបនេះរួមបញ្ចូលគ្នានូវអត្ថប្រយោជន៍នៃស៊ីមីកុងដុកទ័រដែលមានគម្លាតដោយផ្ទាល់ជាមួយនឹងការភ្ជាប់អ័រប៊ីតបង្វិលដ៏រឹងមាំ និងអន្តរកម្មពន្លឺដ៏រឹងមាំជាមួយនឹងសារធាតុផ្ទុកដែលគ្មានម៉ាស់ដែលមានមេដែកពាក់កណ្តាលដែលមានចល័តភាពខ្ពស់ខ្លាំង និងអាយុកាលបង្វិលយូរ។ យើងឃើញថា បន្ទាប់ពីការរំញោចពន្លឺនៅរេសូនិចទៅនឹង A-អ៊ិចស៊ីតុននៅក្នុង WS2 រន្ធដែលរំញោចដោយរូបថតផ្ទេរយ៉ាងលឿនទៅក្នុងស្រទាប់ក្រាហ្វីន ខណៈពេលដែលអេឡិចត្រុងដែលរំញោចដោយរូបថតនៅតែស្ថិតនៅក្នុងស្រទាប់ WS2។ ស្ថានភាពបណ្ដោះអាសន្នដែលបំបែកដោយបន្ទុកលទ្ធផលត្រូវបានគេរកឃើញថាមានអាយុកាលប្រហែល 1 ps។ យើងសន្មតថាការរកឃើញរបស់យើងទៅនឹងភាពខុសគ្នានៃលំហដំណាក់កាលខ្ចាត់ខ្ចាយដែលបណ្តាលមកពីការតម្រឹមទាក់ទងនៃក្រុម WS2 និងក្រាហ្វីន ដូចដែលបានបង្ហាញដោយ ARPES ដែលមានគុណភាពបង្ហាញខ្ពស់។ រួមផ្សំជាមួយនឹងការរំញោចអុបទិកជ្រើសរើសបង្វិល រចនាសម្ព័ន្ធអេទីតេរ៉ូស្កុប WS2/ក្រាហ្វីនដែលបានស៊ើបអង្កេតអាចផ្តល់វេទិកាសម្រាប់ការចាក់បញ្ចូលការបង្វិលអុបទិកប្រកបដោយប្រសិទ្ធភាពទៅក្នុងក្រាហ្វីន។
ភាពអាចរកបាននៃសម្ភារៈពីរវិមាត្រផ្សេងៗគ្នាជាច្រើនបានបើកលទ្ធភាពក្នុងការបង្កើតរចនាសម្ព័ន្ធអេតេរ៉ូស្ត្រូ ...
នៅទីនេះ យើងផ្តោតលើរចនាសម្ព័ន្ធអេពីតាក់ស៊ី van der Waals ដែលមាន WS2 ស្រទាប់តែមួយ ដែលជាស៊ីមីកុងដុកទ័រដែលមានគម្លាតផ្ទាល់ ជាមួយនឹងការតភ្ជាប់ស្ពីន-អ័រប៊ីតដ៏រឹងមាំ និងការបំបែកស្ពីនយ៉ាងច្រើននៃរចនាសម្ព័ន្ធក្រុមដោយសារតែស៊ីមេទ្រីបញ្ច្រាស់ដែលខូច (7) និងក្រាហ្វីនស្រទាប់តែមួយ ដែលជាលោហៈពាក់កណ្តាលដែលមានរចនាសម្ព័ន្ធក្រុមរាងសាជី និងមានចល័តភាពផ្ទុកខ្ពស់បំផុត (8) ដែលដាំដុះនៅលើ SiC(0001 ដែលបញ្ចប់ដោយអ៊ីដ្រូសែន)។ ការចង្អុលបង្ហាញដំបូងសម្រាប់ការផ្ទេរបន្ទុកលឿនបំផុត (9–15) និងផលប៉ះពាល់នៃការតភ្ជាប់ស្ពីន-អ័រប៊ីតដែលបង្កឡើងដោយភាពជិត (16–18) ធ្វើឱ្យ WS2/ក្រាហ្វីន និងរចនាសម្ព័ន្ធអេពីតូស្រដៀងគ្នាជាបេក្ខជនដ៏ជោគជ័យសម្រាប់កម្មវិធីអុបតូអេឡិចត្រូនិច (19) និងអុបតូស្ពីនត្រូនិក (20) នាពេលអនាគត។
យើងបានកំណត់ដើម្បីបង្ហាញផ្លូវបន្ធូរអារម្មណ៍នៃគូរន្ធអេឡិចត្រុងដែលបង្កើតដោយពន្លឺក្នុង WS2/graphene ជាមួយនឹងវិសាលគមការបញ្ចេញពន្លឺដែលដោះស្រាយតាមពេលវេលា និងមុំ (tr-ARPES)។ ចំពោះគោលបំណងនោះ យើងជំរុញរចនាសម្ព័ន្ធអេតេរ៉ូជាមួយនឹងជីពចរបូម 2-eV ដែលបន្លឺសំឡេងទៅនឹង A-exciton ក្នុង WS2 (21, 12) ហើយបញ្ចេញហ្វូតូអេឡិចត្រុងជាមួយនឹងជីពចរស៊ើបអង្កេតដែលពន្យាពេលលើកទីពីរនៅថាមពលហ្វូតុង 26-eV។ យើងកំណត់ថាមពលចលនា និងមុំបញ្ចេញនៃហ្វូតូអេឡិចត្រុងជាមួយនឹងឧបករណ៍វិភាគអឌ្ឍគោលជាមុខងារនៃការពន្យាពេលបូមដើម្បីទទួលបានសិទ្ធិចូលទៅកាន់ឌីណាមិកផ្ទុកដែលដោះស្រាយតាមពេលវេលានៃសន្ទុះ ថាមពល និងពេលវេលា។ គុណភាពបង្ហាញថាមពល និងពេលវេលាគឺ 240 meV និង 200 fs រៀងៗខ្លួន។
លទ្ធផលរបស់យើងផ្តល់នូវភស្តុតាងដោយផ្ទាល់សម្រាប់ការផ្ទេរបន្ទុកលឿនបំផុតរវាងស្រទាប់ដែលតម្រឹមជាមួយអេពីតាស៊ីយ៉ា ដោយបញ្ជាក់ពីការចង្អុលបង្ហាញដំបូងដោយផ្អែកលើបច្ចេកទេសអុបទិកទាំងអស់នៅក្នុងរចនាសម្ព័ន្ធអេតេរ៉ូដែលផ្គុំដោយដៃស្រដៀងគ្នាជាមួយនឹងការតម្រឹមអាហ្ស៊ីមុធតាមអំពើចិត្តនៃស្រទាប់ (9–15)។ លើសពីនេះ យើងបង្ហាញថាការផ្ទេរបន្ទុកនេះគឺមិនស៊ីមេទ្រីខ្ពស់។ ការវាស់វែងរបស់យើងបង្ហាញពីស្ថានភាពបណ្ដោះអាសន្នដែលបំបែកដោយបន្ទុកដែលមិនធ្លាប់ត្រូវបានគេសង្កេតឃើញពីមុនជាមួយនឹងអេឡិចត្រុង និងរន្ធដែលមានការរំញោចដោយពន្លឺដែលមានទីតាំងនៅក្នុងស្រទាប់ WS2 និងស្រទាប់ក្រាហ្វីនរៀងៗខ្លួន ដែលរស់នៅប្រហែល 1 ps។ យើងបកស្រាយការរកឃើញរបស់យើងទាក់ទងនឹងភាពខុសគ្នានៃលំហដំណាក់កាលខ្ចាត់ខ្ចាយសម្រាប់ការផ្ទេរអេឡិចត្រុង និងរន្ធដែលបណ្តាលមកពីការតម្រឹមទាក់ទងនៃក្រុម WS2 និងក្រាហ្វីន ដូចដែលបានបង្ហាញដោយ ARPES ដែលមានគុណភាពបង្ហាញខ្ពស់។ រួមផ្សំជាមួយនឹងការរំញោចអុបទិកជ្រើសរើសដោយស្ពីន និងជ្រលងភ្នំ (22–25) រចនាសម្ព័ន្ធអេតេរ៉ូ WS2/ក្រាហ្វីនអាចផ្តល់វេទិកាថ្មីសម្រាប់ការចាក់ស្ពីនអុបទិកលឿនបំផុតដែលមានប្រសិទ្ធភាពទៅក្នុងក្រាហ្វីន។
រូបភាពទី 1A បង្ហាញពីការវាស់វែង ARPES ដែលមានគុណភាពបង្ហាញខ្ពស់ ដែលទទួលបានដោយចង្កៀងអេលីយ៉ូមនៃរចនាសម្ព័ន្ធក្រុមតាមទិសដៅ ΓK នៃរចនាសម្ព័ន្ធអេពីតាក់ស៊ី WS2/ក្រាហ្វីន។ កោណ Dirac ត្រូវបានគេរកឃើញថាមានដូបលើរន្ធ ដោយចំណុច Dirac មានទីតាំងស្ថិតនៅចម្ងាយ ~0.3 eV ពីលើសក្តានុពលគីមីលំនឹង។ ផ្នែកខាងលើនៃក្រុមវ៉ាឡង់ WS2 បែបបំបែកស្ពីន ត្រូវបានគេរកឃើញថាមានចម្ងាយ ~1.2 eV ទាបជាងសក្តានុពលគីមីលំនឹង។
(ក) ចរន្តពន្លឺលំនឹងដែលវាស់តាមទិសដៅ ΓK ជាមួយចង្កៀងអេលីយ៉ូមគ្មានប៉ូល។ (ខ) ចរន្តពន្លឺសម្រាប់ការពន្យាពេលនៃស្នប់-ស៊ើបអង្កេតអវិជ្ជមានដែលវាស់ដោយជីពចរអ៊ុលត្រាវីយូឡេខ្លាំងដែលមានប៉ូល p នៅថាមពលហ្វូតុង 26-eV។ បន្ទាត់ពណ៌ប្រផេះ និងក្រហមចំនុចៗសម្គាល់ទីតាំងនៃទម្រង់បន្ទាត់ដែលប្រើដើម្បីទាញយកទីតាំងកំពូលបណ្តោះអាសន្នក្នុងរូបភាពទី 2។ (គ) ការផ្លាស់ប្តូរចរន្តពន្លឺដែលបង្កឡើងដោយស្នប់នៃ 200 fs បន្ទាប់ពីការរំញោចដោយពន្លឺនៅថាមពលហ្វូតុងស្នប់ 2 eV ជាមួយនឹងលំហូរស្នប់ 2 mJ/cm2។ ការឡើង និងការបាត់បង់ហ្វូតូអេឡិចត្រុងត្រូវបានបង្ហាញជាពណ៌ក្រហម និងខៀវរៀងៗខ្លួន។ ប្រអប់ទាំងនេះបង្ហាញពីតំបន់នៃការរួមបញ្ចូលសម្រាប់ដានស្នប់-ស៊ើបអង្កេតដែលបង្ហាញក្នុងរូបភាពទី 3។
រូបភាពទី 1B បង្ហាញពីរូបថត tr-ARPES នៃរចនាសម្ព័ន្ធក្រុមនៅជិតចំណុច WS2 និង graphene K ដែលវាស់ដោយជីពចរអ៊ុលត្រាវីយូឡេខ្លាំង 100-fs នៅថាមពលហ្វូតុង 26-eV នៅការពន្យាពេលបូម-ស៊ើបអង្កេតអវិជ្ជមានមុនពេលការមកដល់នៃជីពចរបូម។ នៅទីនេះ ការបំបែកស្ពីនមិនត្រូវបានដោះស្រាយទេដោយសារតែការរិចរិលគំរូ និងវត្តមាននៃជីពចរបូម 2-eV ដែលបណ្តាលឱ្យមានការពង្រីកបន្ទុកលំហនៃលក្ខណៈពិសេសវិសាលគម។ រូបភាពទី 1C បង្ហាញពីការផ្លាស់ប្តូរចរន្តពន្លឺដែលបង្កឡើងដោយបូមទាក់ទងទៅនឹងរូបភាពទី 1B នៅការពន្យាពេលបូម-ស៊ើបអង្កេត 200 fs ដែលសញ្ញាបូម-ស៊ើបអង្កេតឈានដល់កម្រិតអតិបរមារបស់វា។ ពណ៌ក្រហម និងខៀវបង្ហាញពីការឡើង និងការបាត់បង់នៃហ្វូតូអេឡិចត្រុងរៀងៗខ្លួន។
ដើម្បីវិភាគឌីណាមិកដ៏សម្បូរបែបនេះឱ្យកាន់តែលម្អិត ដំបូងយើងកំណត់ទីតាំងកំពូលបណ្ដោះអាសន្ននៃក្រុមវ៉ាឡង់ WS2 និងក្រុម π-band ក្រាហ្វីនតាមបណ្តោយបន្ទាត់ចំនុចៗក្នុងរូបភាពទី 1B ដូចដែលបានពន្យល់លម្អិតនៅក្នុងសម្ភារៈបន្ថែម។ យើងឃើញថាក្រុមវ៉ាឡង់ WS2 ផ្លាស់ប្តូរឡើងលើ 90 meV (រូបភាពទី 2A) និងក្រុម π-band ក្រាហ្វីនផ្លាស់ប្តូរចុះ 50 meV (រូបភាពទី 2B)។ អាយុកាលអិចស្ប៉ូណង់ស្យែលនៃការផ្លាស់ប្តូរទាំងនេះត្រូវបានគេរកឃើញថាមាន 1.2 ± 0.1 ps សម្រាប់ក្រុមវ៉ាឡង់នៃ WS2 និង 1.7 ± 0.3 ps សម្រាប់ក្រុម π-band ក្រាហ្វីន។ ការផ្លាស់ប្តូរកំពូលទាំងនេះផ្តល់នូវភស្តុតាងដំបូងនៃការសាកបណ្ដោះអាសន្ននៃស្រទាប់ទាំងពីរ ដែលបន្ទុកវិជ្ជមាន (អវិជ្ជមាន) បន្ថែមបង្កើន (បន្ថយ) ថាមពលចងនៃស្ថានភាពអេឡិចត្រូនិច។ ចំណាំថាការផ្លាស់ប្តូរឡើងលើនៃក្រុមវ៉ាឡង់ WS2 ទទួលខុសត្រូវចំពោះសញ្ញាស្នប់-ស៊ើបអង្កេតលេចធ្លោនៅក្នុងតំបន់ដែលសម្គាល់ដោយប្រអប់ខ្មៅក្នុងរូបភាពទី 1C។
ការប្រែប្រួលទីតាំងកំពូលនៃក្រុមវ៉ាឡង់ WS2 (A) និងក្រុមក្រាហ្វីន π (B) ជាអនុគមន៍នៃការពន្យារពេលស្នប់-ស្កុបរួមជាមួយនឹងការសមអិចស្ប៉ូណង់ស្យែល (បន្ទាត់ក្រាស់)។ អាយុកាលនៃការផ្លាស់ប្តូរ WS2 ក្នុង (A) គឺ 1.2 ± 0.1 ps។ អាយុកាលនៃការផ្លាស់ប្តូរក្រាហ្វីនក្នុង (B) គឺ 1.7 ± 0.3 ps។
បន្ទាប់មក យើងធ្វើសមាហរណកម្មសញ្ញាស្នប់-ស៊ើបអង្កេតលើតំបន់ដែលបង្ហាញដោយប្រអប់ពណ៌ក្នុងរូបភាពទី 1C ហើយគូសចំនួនលទ្ធផលជាអនុគមន៍នៃការពន្យាពេលស្នប់-ស៊ើបអង្កេតក្នុងរូបភាពទី 3។ ខ្សែកោងទី 1 ក្នុងរូបភាពទី 3 បង្ហាញពីឌីណាមិកនៃសារធាតុផ្ទុកដែលមានការរំញោចដោយពន្លឺនៅជិតបាតនៃក្រុមចរន្តនៃស្រទាប់ WS2 ដែលមានអាយុកាល 1.1 ± 0.1 ps ដែលទទួលបានពីការសមអិចស្ប៉ូណង់ស្យែលទៅនឹងទិន្នន័យ (សូមមើលសម្ភារៈបន្ថែម)។
ដានស្នប់-ស្កុបជាអនុគមន៍នៃការពន្យាពេលដែលទទួលបានដោយការរួមបញ្ចូលចរន្តពន្លឺលើផ្ទៃដែលបានបង្ហាញដោយប្រអប់ក្នុងរូបភាពទី 1C។ ខ្សែក្រាស់គឺសមនឹងទិន្នន័យ។ ខ្សែកោង (1) ចំនួនអ្នកផ្ទុកបណ្ដោះអាសន្នក្នុងក្រុមចរន្តនៃ WS2។ ខ្សែកោង (2) សញ្ញាស្នប់-ស្កុបនៃក្រុម π នៃក្រាហ្វីនខាងលើសក្តានុពលគីមីលំនឹង។ ខ្សែកោង (3) សញ្ញាស្នប់-ស្កុបនៃក្រុម π នៃក្រាហ្វីនខាងក្រោមសក្តានុពលគីមីលំនឹង។ ខ្សែកោង (4) សញ្ញាស្នប់-ស្កុបសុទ្ធក្នុងក្រុមវ៉ាឡង់នៃ WS2។ អាយុកាលត្រូវបានរកឃើញថាមាន 1.2 ± 0.1 ps ក្នុង (1), 180 ± 20 fs (ឡើង) និង ~2 ps (ខាត) ក្នុង (2) និង 1.8 ± 0.2 ps ក្នុង (3)។
នៅក្នុងខ្សែកោងទី 2 និងទី 3 នៃរូបភាពទី 3 យើងបង្ហាញសញ្ញាបូម-ស៊ើបអង្កេតនៃក្រុម π-band ក្រាហ្វីន។ យើងឃើញថាការកើនឡើងនៃអេឡិចត្រុងលើសពីសក្តានុពលគីមីលំនឹង (ខ្សែកោងទី 2 ក្នុងរូបភាពទី 3) មានអាយុកាលខ្លីជាង (180 ± 20 fs) បើប្រៀបធៀបទៅនឹងការបាត់បង់អេឡិចត្រុងក្រោមសក្តានុពលគីមីលំនឹង (1.8 ± 0.2 ps ក្នុងខ្សែកោងទី 3 រូបភាពទី 3)។ លើសពីនេះ ការកើនឡើងដំបូងនៃចរន្តពន្លឺនៅក្នុងខ្សែកោងទី 2 នៃរូបភាពទី 3 ត្រូវបានគេរកឃើញថាប្រែទៅជាការបាត់បង់នៅ t = 400 fs ជាមួយនឹងអាយុកាលប្រហែល 2 ps។ ភាពមិនស៊ីមេទ្រីរវាងការកើនឡើង និងការខាតបង់ត្រូវបានគេរកឃើញថាអវត្តមាននៅក្នុងសញ្ញាបូម-ស៊ើបអង្កេតនៃក្រាហ្វីនស្រទាប់តែមួយដែលមិនបានរកឃើញ (សូមមើលរូបភាព S5 នៅក្នុងសម្ភារៈបន្ថែម) ដែលបង្ហាញថាភាពមិនស៊ីមេទ្រីគឺជាផលវិបាកនៃការភ្ជាប់អន្តរស្រទាប់នៅក្នុងរចនាសម្ព័ន្ធ WS2/ក្រាហ្វីន។ ការសង្កេតឃើញការកើនឡើងរយៈពេលខ្លី និងការខាតបង់រយៈពេលវែងនៅខាងលើ និងខាងក្រោមសក្តានុពលគីមីលំនឹងរៀងៗខ្លួន បង្ហាញថា អេឡិចត្រុងត្រូវបានដកចេញយ៉ាងមានប្រសិទ្ធភាពពីស្រទាប់ក្រាហ្វីន នៅពេលដែលមានការរំញោចដោយពន្លឺនៃរចនាសម្ព័ន្ធអេតេរ៉ូ។ ជាលទ្ធផល ស្រទាប់ក្រាហ្វីនក្លាយជាមានបន្ទុកវិជ្ជមាន ដែលស្របនឹងការកើនឡើងនៃថាមពលចងនៃក្រុម π ដែលមាននៅក្នុងរូបភាពទី 2B។ ការផ្លាស់ប្តូរចុះក្រោមនៃក្រុម π ដកកន្ទុយថាមពលខ្ពស់នៃការចែកចាយហ្វឺមី-ឌីរ៉ាកលំនឹងចេញពីខាងលើសក្តានុពលគីមីលំនឹង ដែលពន្យល់ដោយផ្នែកអំពីការផ្លាស់ប្តូរសញ្ញានៃសញ្ញាបូម-ស៊ើបអង្កេតនៅក្នុងខ្សែកោងទី 2 នៃរូបភាពទី 3។ យើងនឹងបង្ហាញខាងក្រោមថា ឥទ្ធិពលនេះត្រូវបានបង្កើនបន្ថែមទៀតដោយការបាត់បង់អេឡិចត្រុងបណ្តោះអាសន្ននៅក្នុងក្រុម π។
សេណារីយ៉ូនេះត្រូវបានគាំទ្រដោយសញ្ញាបូម-ស៊ើបអង្កេតសុទ្ធនៃក្រុមវ៉ាឡង់ WS2 នៅក្នុងខ្សែកោងទី 4 នៃរូបភាពទី 3។ ទិន្នន័យទាំងនេះត្រូវបានទទួលដោយការរួមបញ្ចូលចំនួនលើផ្ទៃដែលផ្តល់ដោយប្រអប់ខ្មៅក្នុងរូបភាពទី 1B ដែលចាប់យកអេឡិចត្រុងដែលបានថតចេញពីក្រុមវ៉ាឡង់នៅការពន្យាពេលបូម-ស៊ើបអង្កេតទាំងអស់។ នៅក្នុងរបារកំហុសពិសោធន៍ យើងមិនរកឃើញការចង្អុលបង្ហាញសម្រាប់វត្តមាននៃរន្ធនៅក្នុងក្រុមវ៉ាឡង់នៃ WS2 សម្រាប់ការពន្យាពេលបូម-ស៊ើបអង្កេតណាមួយឡើយ។ នេះបង្ហាញថា បន្ទាប់ពីការរំញោចដោយពន្លឺ រន្ធទាំងនេះត្រូវបានបំពេញឡើងវិញយ៉ាងឆាប់រហ័សលើមាត្រដ្ឋានពេលវេលាខ្លីបើប្រៀបធៀបទៅនឹងគុណភាពបង្ហាញតាមពេលវេលារបស់យើង។
ដើម្បីផ្តល់ភស្តុតាងចុងក្រោយសម្រាប់សម្មតិកម្មរបស់យើងអំពីការបំបែកបន្ទុកលឿនបំផុតនៅក្នុងរចនាសម្ព័ន្ធ WS2/graphene យើងកំណត់ចំនួនរន្ធដែលបានផ្ទេរទៅស្រទាប់ graphene ដូចដែលបានពិពណ៌នាលម្អិតនៅក្នុងសម្ភារៈបន្ថែម។ សរុបមក ការចែកចាយអេឡិចត្រូនិចបណ្ដោះអាសន្ននៃក្រុម π ត្រូវបានបំពាក់ដោយការចែកចាយ Fermi-Dirac។ ចំនួនរន្ធត្រូវបានគណនាពីតម្លៃលទ្ធផលសម្រាប់សក្តានុពលគីមីបណ្ដោះអាសន្ន និងសីតុណ្ហភាពអេឡិចត្រូនិច។ លទ្ធផលត្រូវបានបង្ហាញក្នុងរូបភាពទី 4។ យើងឃើញថាចំនួនសរុបនៃ ~5 × 1012 រន្ធ/cm2 ត្រូវបានផ្ទេរពី WS2 ទៅ graphene ជាមួយនឹងអាយុកាលអិចស្ប៉ូណង់ស្យែល 1.5 ± 0.2 ps។
ការប្រែប្រួលចំនួនរន្ធនៅក្នុងក្រុម π ជាមុខងារនៃការពន្យារពេលស្នប់-ស្ទាក់ រួមជាមួយនឹងការសមអិចស្ប៉ូណង់ស្យែល ដែលផ្ដល់អាយុកាលប្រើប្រាស់ 1.5 ± 0.2 ps។
ពីការរកឃើញនៅក្នុងរូបភាពទី 2 ដល់ទី 4 រូបភាពមីក្រូទស្សន៍ខាងក្រោមសម្រាប់ការផ្ទេរបន្ទុកលឿនបំផុតនៅក្នុងរចនាសម្ព័ន្ធ WS2/graphene បានលេចចេញមក (រូបភាពទី 5)។ ការរំញោចដោយពន្លឺនៃរចនាសម្ព័ន្ធ WS2/graphene នៅ 2 eV បំពេញជាចម្បងនូវ A-exciton នៅក្នុង WS2 (រូបភាពទី 5A)។ ការរំញោចអេឡិចត្រូនិចបន្ថែមឆ្លងកាត់ចំណុច Dirac នៅក្នុង graphene ក៏ដូចជារវាងក្រុម WS2 និង graphene គឺអាចធ្វើទៅបានដោយថាមពល ប៉ុន្តែមានប្រសិទ្ធភាពតិចជាងច្រើន។ រន្ធដែលរំញោចដោយពន្លឺនៅក្នុងក្រុម valence នៃ WS2 ត្រូវបានបំពេញដោយអេឡិចត្រុងដែលមានប្រភពមកពីក្រុម π-graphene នៅលើមាត្រដ្ឋានពេលវេលាខ្លីជាងគុណភាពបង្ហាញតាមពេលវេលារបស់យើង (រូបភាពទី 5A)។ អេឡិចត្រុងដែលរំញោចដោយពន្លឺនៅក្នុងក្រុម conduction នៃ WS2 មានអាយុកាលប្រហែល 1 ps (រូបភាពទី 5B)។ ទោះជាយ៉ាងណាក៏ដោយ វាត្រូវការពេលប្រហែល 2 ps ដើម្បីបំពេញរន្ធនៅក្នុងក្រុម π-graphene (រូបភាពទី 5B)។ នេះបង្ហាញថា ក្រៅពីការផ្ទេរអេឡិចត្រុងដោយផ្ទាល់រវាងក្រុមចរន្ត WS2 និងក្រុម π-band graphene ផ្លូវបន្ធូរបន្ថែម — អាចតាមរយៈស្ថានភាពពិការភាព (26) — ត្រូវពិចារណាដើម្បីយល់ពីឌីណាមិកពេញលេញ។
(ក) ការរំញោចដោយពន្លឺនៅកម្រិតសំឡេងរោទ៍ទៅនឹង WS2 A-exciton នៅ 2 eV ចាក់អេឡិចត្រុងចូលទៅក្នុងក្រុមចរន្តនៃ WS2។ រន្ធដែលត្រូវគ្នានៅក្នុងក្រុមវ៉ាឡង់នៃ WS2 ត្រូវបានបំពេញភ្លាមៗដោយអេឡិចត្រុងពីក្រុម π-graphene។ (ខ) ឧបករណ៍ផ្ទុកដែលរំញោចដោយពន្លឺនៅក្នុងក្រុមចរន្តនៃ WS2 មានអាយុកាលប្រហែល 1 ps។ រន្ធនៅក្នុងក្រុម π-graphene មានអាយុកាលប្រហែល 2 ps ដែលបង្ហាញពីសារៈសំខាន់នៃបណ្តាញខ្ចាត់ខ្ចាយបន្ថែមដែលបង្ហាញដោយព្រួញចំនុចៗ។ បន្ទាត់ចំនុចៗពណ៌ខ្មៅនៅក្នុង (ក) និង (ខ) បង្ហាញពីការផ្លាស់ប្តូរក្រុម និងការផ្លាស់ប្តូរសក្តានុពលគីមី។ (គ) នៅក្នុងស្ថានភាពបណ្តោះអាសន្ន ស្រទាប់ WS2 មានបន្ទុកអវិជ្ជមាន ខណៈពេលដែលស្រទាប់ graphene មានបន្ទុកវិជ្ជមាន។ ចំពោះការរំញោចជ្រើសរើសស្ពីនជាមួយនឹងពន្លឺប៉ូលារាងជារង្វង់ អេឡិចត្រុងដែលរំញោចដោយពន្លឺនៅក្នុង WS2 និងរន្ធដែលត្រូវគ្នានៅក្នុង graphene ត្រូវបានគេរំពឹងថានឹងបង្ហាញប៉ូលារីសាស្យុងស្ពីនផ្ទុយគ្នា។
នៅក្នុងស្ថានភាពបណ្ដោះអាសន្ន អេឡិចត្រុងដែលត្រូវបានជំរុញដោយពន្លឺស្ថិតនៅក្នុងក្រុមចរន្តនៃ WS2 ខណៈពេលដែលរន្ធដែលត្រូវបានជំរុញដោយពន្លឺស្ថិតនៅក្នុងក្រុម π នៃក្រាហ្វីន (រូបភាពទី 5C)។ នេះមានន័យថាស្រទាប់ WS2 មានបន្ទុកអវិជ្ជមាន ហើយស្រទាប់ក្រាហ្វីនមានបន្ទុកវិជ្ជមាន។ នេះពន្យល់ពីការផ្លាស់ប្តូរកំពូលបណ្ដោះអាសន្ន (រូបភាពទី 2) ភាពមិនស៊ីមេទ្រីនៃសញ្ញាស្នប់-ស៊ើបអង្កេតក្រាហ្វីន (ខ្សែកោងទី 2 និងទី 3 នៃរូបភាពទី 3) អវត្តមាននៃរន្ធនៅក្នុងក្រុមវ៉ាឡង់នៃ WS2 (ខ្សែកោងទី 4 រូបភាពទី 3) ក៏ដូចជារន្ធបន្ថែមនៅក្នុងក្រុម π នៃក្រាហ្វីន (រូបភាពទី 4)។ អាយុកាលនៃស្ថានភាពដែលបំបែកដោយបន្ទុកនេះគឺ ~1 ps (ខ្សែកោងទី 1 រូបភាពទី 3)។
ស្ថានភាពបណ្ដោះអាសន្នស្រដៀងគ្នានេះ ដែលបំបែកដោយបន្ទុក ត្រូវបានគេសង្កេតឃើញនៅក្នុងរចនាសម្ព័ន្ធ van der Waals ដែលពាក់ព័ន្ធ ដែលផលិតចេញពីឧបករណ៍អេឡិចត្រូនិកដែលមានគម្លាតផ្ទាល់ពីរ ជាមួយនឹងការតម្រឹមក្រុមប្រភេទ II និងគម្លាតក្រុមដែលមានលក្ខណៈច្របូកច្របល់ (27–32)។ បន្ទាប់ពីការរំញោចដោយពន្លឺ អេឡិចត្រុង និងរន្ធ ត្រូវបានគេរកឃើញថាផ្លាស់ទីយ៉ាងលឿនទៅផ្នែកខាងក្រោមនៃក្រុមចរន្ត និងទៅផ្នែកខាងលើនៃក្រុមវ៉ាឡង់រៀងៗខ្លួន ដែលមានទីតាំងនៅក្នុងស្រទាប់ផ្សេងៗគ្នានៃរចនាសម្ព័ន្ធ van der Waals (27–32)។
ក្នុងករណីនៃរចនាសម្ព័ន្ធ WS2/graphene របស់យើង ទីតាំងដែលអំណោយផលបំផុតសម្រាប់ទាំងអេឡិចត្រុង និងរន្ធគឺនៅកម្រិត Fermi នៅក្នុងស្រទាប់ graphene លោហធាតុ។ ដូច្នេះ គេរំពឹងថាទាំងអេឡិចត្រុង និងរន្ធផ្ទេរយ៉ាងលឿនទៅកាន់ក្រុម π-band graphene។ ទោះជាយ៉ាងណាក៏ដោយ ការវាស់វែងរបស់យើងបង្ហាញយ៉ាងច្បាស់ថា ការផ្ទេររន្ធ (<200 fs) មានប្រសិទ្ធភាពជាងការផ្ទេរអេឡិចត្រុង (∼1 ps)។ យើងសន្មតថានេះទៅនឹងការតម្រឹមថាមពលដែលទាក់ទងនៃក្រុម WS2 និង graphene ដូចដែលបានបង្ហាញក្នុងរូបភាពទី 1A ដែលផ្តល់នូវចំនួនធំជាងនៃស្ថានភាពចុងក្រោយដែលអាចរកបានសម្រាប់ការផ្ទេររន្ធបើប្រៀបធៀបទៅនឹងការផ្ទេរអេឡិចត្រុងដូចដែលរំពឹងទុកថ្មីៗនេះដោយ (14, 15)។ ក្នុងករណីបច្ចុប្បន្ន ដោយសន្មតថាមានចន្លោះប្រហោង WS2 ~2 eV ចំណុច Dirac graphene និងសក្តានុពលគីមីលំនឹងមានទីតាំងស្ថិតនៅ ~0.5 និង ~0.2 eV ខាងលើចំណុចកណ្តាលនៃចន្លោះប្រហោង WS2 រៀងៗខ្លួន ដែលបំបែកស៊ីមេទ្រីនៃរន្ធអេឡិចត្រុង។ យើងឃើញថាចំនួននៃស្ថានភាពចុងក្រោយដែលអាចប្រើបានសម្រាប់ការផ្ទេររន្ធគឺធំជាងប្រហែល 6 ដងនៃការផ្ទេរអេឡិចត្រុង (សូមមើលសម្ភារៈបន្ថែម) ដែលជាមូលហេតុដែលការផ្ទេររន្ធត្រូវបានគេរំពឹងថានឹងលឿនជាងការផ្ទេរអេឡិចត្រុង។
ទោះជាយ៉ាងណាក៏ដោយ រូបភាពមីក្រូទស្សន៍ពេញលេញនៃការផ្ទេរបន្ទុកអសមមាត្រលឿនបំផុតដែលសង្កេតឃើញក៏គួរពិចារណាផងដែរអំពីការត្រួតស៊ីគ្នារវាងគន្លងដែលបង្កើតបានជាអនុគមន៍រលក A-exciton នៅក្នុង WS2 និងក្រុម π-band graphene រៀងៗខ្លួន បណ្តាញខ្ចាត់ខ្ចាយអេឡិចត្រុង-អេឡិចត្រុង និងអេឡិចត្រុង-ហ្វូណុនផ្សេងៗគ្នា រួមទាំងការរឹតបន្តឹងដែលដាក់ដោយសន្ទុះ ថាមពល ការបង្វិល និងការអភិរក្ស pseudospin ឥទ្ធិពលនៃលំយោលប្លាស្មា (33) ក៏ដូចជាតួនាទីនៃការរំភើបដែលអាចកើតមាននៃការផ្លាស់ទីលំនៅនៃលំយោលហ្វូណុនដែលស៊ីសង្វាក់គ្នាដែលអាចសម្របសម្រួលការផ្ទេរបន្ទុក (34, 35)។ ដូចគ្នានេះដែរ មនុស្សម្នាក់អាចស្មានថាតើស្ថានភាពផ្ទេរបន្ទុកដែលសង្កេតឃើញមាន excitons ផ្ទេរបន្ទុក ឬគូអេឡិចត្រុង-រន្ធសេរី (សូមមើលសម្ភារៈបន្ថែម)។ ការស៊ើបអង្កេតទ្រឹស្តីបន្ថែមដែលហួសពីវិសាលភាពនៃឯកសារបច្ចុប្បន្នត្រូវបានទាមទារដើម្បីបញ្ជាក់ពីបញ្ហាទាំងនេះ។
សរុបមក យើងបានប្រើ tr-ARPES ដើម្បីសិក្សាពីការផ្ទេរបន្ទុកអន្តរស្រទាប់លឿនបំផុតនៅក្នុងរចនាសម្ព័ន្ធអេតេរ៉ូស្ត្រូ ...
សំណាកក្រាហ្វីនត្រូវបានដាំដុះនៅលើបន្ទះសៀគ្វី 6H-SiC(0001) ពាណិជ្ជកម្មពី SiCrystal GmbH។ បន្ទះសៀគ្វីដែលមានជាតិដូប N ស្ថិតនៅលើអ័ក្សដែលមានមុំកាត់ខុសក្រោម 0.5°។ ស្រទាប់ខាងក្រោម SiC ត្រូវបានឆ្លាក់ដោយអ៊ីដ្រូសែនដើម្បីលុបស្នាមឆ្កូត និងទទួលបានផ្ទៃរាបស្មើធម្មតា។ ផ្ទៃដែលបញ្ចប់ដោយ Si ស្អាត និងរាបស្មើជាមួយអាតូមត្រូវបានធ្វើឱ្យក្រាហ្វីតដោយការដុតសំណាកនៅក្នុងបរិយាកាស Ar នៅសីតុណ្ហភាព 1300°C រយៈពេល 8 នាទី (36)។ តាមវិធីនេះ យើងទទួលបានស្រទាប់កាបូនតែមួយ ដែលអាតូមកាបូនទីបីនីមួយៗបង្កើតជាចំណងកូវ៉ាឡង់ទៅនឹងស្រទាប់ខាងក្រោម SiC (37)។ បន្ទាប់មកស្រទាប់នេះត្រូវបានប្រែក្លាយទៅជាក្រាហ្វីនដែលមានជាតិដូបរន្ធដែលឈរដោយឯករាជ្យដែលផ្សំជាមួយ sp2 ទាំងស្រុងតាមរយៈការបញ្ចូលអ៊ីដ្រូសែន (38)។ សំណាកទាំងនេះត្រូវបានគេហៅថា ក្រាហ្វីន/H-SiC(0001)។ ដំណើរការទាំងមូលត្រូវបានអនុវត្តនៅក្នុងបន្ទប់លូតលាស់ Black Magic ពាណិជ្ជកម្មពី Aixtron។ ការលូតលាស់ WS2 ត្រូវបានអនុវត្តនៅក្នុងរ៉េអាក់ទ័រជញ្ជាំងក្តៅស្តង់ដារដោយការដាក់ចំហាយគីមីសម្ពាធទាប (39, 40) ដោយប្រើម្សៅ WO3 និង S ដែលមានសមាមាត្រម៉ាស់ 1:100 ជាសារធាតុបឋម។ ម្សៅ WO3 និង S ត្រូវបានរក្សាទុកនៅសីតុណ្ហភាព 900 និង 200°C រៀងៗខ្លួន។ ម្សៅ WO3 ត្រូវបានដាក់នៅជិតស្រទាប់ខាងក្រោម។ អារហ្គុនត្រូវបានប្រើជាឧស្ម័នផ្ទុកដែលមានលំហូរ 8 sccm។ សម្ពាធនៅក្នុងរ៉េអាក់ទ័រត្រូវបានរក្សាទុកនៅ 0.5 mbar។ គំរូត្រូវបានកំណត់លក្ខណៈដោយមីក្រូទស្សន៍អេឡិចត្រុងបន្ទាប់បន្សំ មីក្រូទស្សន៍កម្លាំងអាតូម រ៉ាម៉ាន និងវិសាលគមពន្លឺ ក៏ដូចជាការឌីផ្រាក់ស្យុងអេឡិចត្រុងថាមពលទាប។ ការវាស់វែងទាំងនេះបានបង្ហាញពីដែនគ្រីស្តាល់តែមួយ WS2 ពីរផ្សេងគ្នា ដែលទិសដៅ ΓK- ឬ ΓK' ត្រូវបានតម្រឹមជាមួយទិសដៅ ΓK នៃស្រទាប់ក្រាហ្វីន។ ប្រវែងចំហៀងដែនប្រែប្រួលរវាង 300 និង 700 nm ហើយការគ្របដណ្ដប់ WS2 សរុបត្រូវបានប៉ាន់ប្រមាណថាប្រហែល 40% ដែលសមរម្យសម្រាប់ការវិភាគ ARPES។
ការពិសោធន៍ ARPES ឋិតិវន្តត្រូវបានអនុវត្តជាមួយឧបករណ៍វិភាគអឌ្ឍគោល (SPECS PHOIBOS 150) ដោយប្រើប្រព័ន្ធឧបករណ៍ចាប់សញ្ញាដែលភ្ជាប់បន្ទុកសម្រាប់ការរកឃើញថាមពលអេឡិចត្រុង និងសន្ទុះពីរវិមាត្រ។ វិទ្យុសកម្ម He Iα ដែលមិនមានប៉ូល និងមានពណ៌តែមួយ (21.2 eV) នៃប្រភពបញ្ចេញ He ដែលមានលំហូរខ្ពស់ (VG Scienta VUV5000) ត្រូវបានប្រើសម្រាប់ការពិសោធន៍បញ្ចេញពន្លឺទាំងអស់។ ថាមពល និងគុណភាពបង្ហាញមុំនៅក្នុងការពិសោធន៍របស់យើងគឺល្អជាង 30 meV និង 0.3° (ដែលត្រូវនឹង 0.01 Å−1) រៀងៗខ្លួន។ ការពិសោធន៍ទាំងអស់ត្រូវបានធ្វើឡើងនៅសីតុណ្ហភាពបន្ទប់។ ARPES គឺជាបច្ចេកទេសដែលងាយនឹងប៉ះពាល់នឹងផ្ទៃខ្លាំង។ ដើម្បីច្រានអេឡិចត្រុងហ្វូតូចេញពីទាំង WS2 និងស្រទាប់ក្រាហ្វីន គំរូដែលមានការគ្របដណ្តប់ WS2 មិនពេញលេញប្រហែល 40% ត្រូវបានប្រើប្រាស់។
ការរៀបចំ tr-ARPES គឺផ្អែកលើឧបករណ៍ពង្រីកសំឡេង Titanium:Sapphire ប្រេកង់ 1 kHz (Coherent Legend Elite Duo)។ ថាមពលទិន្នផល 2 mJ ត្រូវបានប្រើសម្រាប់ការបង្កើតអាម៉ូនិកខ្ពស់នៅក្នុងអារហ្គុន។ ពន្លឺអ៊ុលត្រាវីយូឡេខ្លាំងដែលជាលទ្ធផលបានឆ្លងកាត់ឧបករណ៍បំលែងម៉ូណូក្រូម៉ាទ័រដែលបង្កើតជីពចរស៊ើបអង្កេត 100-fs នៅថាមពលហ្វូតុង 26-eV។ ថាមពលទិន្នផលឧបករណ៍ពង្រីកសំឡេង 8 mJ ត្រូវបានបញ្ជូនទៅឧបករណ៍ពង្រីកសំឡេងប៉ារ៉ាម៉ែត្រអុបទិក (HE-TOPAS ពីការបម្លែងពន្លឺ)។ ធ្នឹមសញ្ញានៅថាមពលហ្វូតុង 1-eV ត្រូវបានបង្កើនប្រេកង់ទ្វេដងនៅក្នុងគ្រីស្តាល់បេតាបារីយ៉ូមបូរ៉ាតដើម្បីទទួលបានជីពចរបូម 2-eV។ ការវាស់វែង tr-ARPES ត្រូវបានអនុវត្តជាមួយឧបករណ៍វិភាគអឌ្ឍគោល (SPECS PHOIBOS 100)។ ថាមពលសរុប និងគុណភាពបង្ហាញតាមពេលវេលាគឺ 240 meV និង 200 fs រៀងៗខ្លួន។
សម្ភារៈបន្ថែមសម្រាប់អត្ថបទនេះអាចរកបាននៅ http://advances.sciencemag.org/cgi/content/full/6/20/eaay0761/DC1
នេះជាអត្ថបទដែលអាចចូលមើលបានដោយសេរី ដែលចែកចាយក្រោមលក្ខខណ្ឌនៃអាជ្ញាប័ណ្ណ Creative Commons Attribution-NonCommercial ដែលអនុញ្ញាតឱ្យប្រើប្រាស់ ចែកចាយ និងផលិតឡើងវិញក្នុងមធ្យោបាយណាមួយ ដរាបណាការប្រើប្រាស់ដែលបានមកនោះមិនមែនសម្រាប់ផលប្រយោជន៍ពាណិជ្ជកម្ម និងផ្តល់ថាស្នាដៃដើមត្រូវបានដកស្រង់យ៉ាងត្រឹមត្រូវ។
ចំណាំ៖ យើងគ្រាន់តែស្នើសុំអាសយដ្ឋានអ៊ីមែលរបស់អ្នក ដើម្បីឱ្យមនុស្សដែលអ្នកកំពុងណែនាំទំព័រនេះទៅដឹងថាអ្នកចង់ឱ្យពួកគេឃើញវា ហើយវាមិនមែនជាអ៊ីមែលឥតបានការទេ។ យើងមិនចាប់យកអាសយដ្ឋានអ៊ីមែលណាមួយឡើយ។
សំណួរនេះគឺសម្រាប់សាកល្បងថាតើអ្នកជាអ្នកទស្សនាមនុស្សឬអត់ និងដើម្បីការពារការដាក់ស្នើសារឥតបានការដោយស្វ័យប្រវត្តិ។
ដោយ Sven Aeschlimann, Antonio Rossi, Mariana Chávez-Cervantes, Razvan Krause, Benito Arnoldi, Benjamin Stadtmüller, Martin Aeschlimann, Stiven Forti, Filippo Fabbri, Camilla Coletti, Isabella Gierz
យើងបង្ហាញពីការបំបែកបន្ទុកលឿនបំផុតនៅក្នុងរចនាសម្ព័ន្ធ WS2/graphene ដែលអាចឱ្យមានការចាក់ថ្នាំបង្វិលអុបទិកចូលទៅក្នុង graphene។
ដោយ Sven Aeschlimann, Antonio Rossi, Mariana Chávez-Cervantes, Razvan Krause, Benito Arnoldi, Benjamin Stadtmüller, Martin Aeschlimann, Stiven Forti, Filippo Fabbri, Camilla Coletti, Isabella Gierz
យើងបង្ហាញពីការបំបែកបន្ទុកលឿនបំផុតនៅក្នុងរចនាសម្ព័ន្ធ WS2/graphene ដែលអាចឱ្យមានការចាក់ថ្នាំបង្វិលអុបទិកចូលទៅក្នុង graphene។
© 2020 សមាគមអាមេរិចសម្រាប់ការជឿនលឿននៃវិទ្យាសាស្រ្ត។ រក្សាសិទ្ធិគ្រប់យ៉ាង។ AAAS គឺជាដៃគូរបស់ HINARI, AGORA, OARE, CHORUS, CLOCKSS, CrossRef និង COUNTER.Science Advances ISSN 2375-2548។
ពេលវេលាបង្ហោះ៖ ថ្ងៃទី ២៥ ខែឧសភា ឆ្នាំ ២០២០