ඒකස්ථර WS2 සහ ග්රැෆීන් වලින් සාදන ලද එපිටැක්සියල් විෂම ව්යුහයක අතිශය වේගවත් ආරෝපණ හුවමාරුව විමර්ශනය කිරීම සඳහා අපි කාලය සහ කෝණ-විසඳන ලද ප්රකාශ විමෝචන වර්ණාවලීක්ෂය (tr-ARPES) භාවිතා කරමු. මෙම විෂම ව්යුහය සෘජු-පරතර අර්ධ සන්නායකයක ප්රතිලාභ ශක්තිමත් භ්රමණ-කක්ෂ සම්බන්ධ කිරීම සහ අතිශය ඉහළ සංචලතාව සහ දිගු භ්රමණ ආයු කාලයක් සහිත අර්ධ ලෝහ සත්කාරක ස්කන්ධ රහිත වාහක සමඟ ශක්තිමත් ආලෝක-පදාර්ථ අන්තර්ක්රියා ඒකාබද්ධ කරයි. WS2 හි A-එක්සයිටෝනයට අනුනාදයේදී ප්රකාශ උද්දීපනයෙන් පසුව, ප්රකාශ උද්දීපිත සිදුරු ග්රැෆීන් ස්ථරයට වේගයෙන් මාරු වන අතර ප්රකාශ උද්දීපිත ඉලෙක්ට්රෝන WS2 ස්ථරයේ පවතින බව අපට පෙනී යයි. ප්රතිඵලයක් ලෙස ආරෝපණයෙන් වෙන් වූ අස්ථිර තත්වයට ~1 ps ආයු කාලයක් ඇති බව සොයාගෙන ඇත. ඉහළ විභේදන ARPES මගින් හෙළි කරන පරිදි WS2 සහ ග්රැෆීන් පටිවල සාපේක්ෂ පෙළගැස්ම නිසා ඇතිවන විසිරුම් අවධි අවකාශයේ වෙනස්කම් වලට අපි අපගේ සොයාගැනීම් ආරෝපණය කරමු. භ්රමණ-වරණීය දෘශ්ය උද්දීපනය සමඟ ඒකාබද්ධව, විමර්ශනය කරන ලද WS2/ග්රැෆීන් විෂම ව්යුහය ග්රැෆීන් තුළට කාර්යක්ෂම දෘශ්ය භ්රමණ එන්නත් කිරීම සඳහා වේදිකාවක් සැපයිය හැකිය.
විවිධ ද්විමාන ද්රව්ය රාශියක් තිබීම නිසා, සකස් කරන ලද පාර විද්යුත් ද්රව්ය පරීක්ෂාව සහ විවිධ සමීප-ප්රේරිත බලපෑම් මත පදනම් වූ සම්පූර්ණයෙන්ම නව ක්රියාකාරීත්වයන් සහිත නව අවසානයේ තුනී විෂම ව්යුහයන් නිර්මාණය කිරීමේ හැකියාව විවෘත වී ඇත (1–3). ඉලෙක්ට්රොනික හා දෘෂ්ටි ඉලෙක්ට්රොනික ක්ෂේත්රයේ අනාගත යෙදුම් සඳහා මූලධර්මය සනාථ කරන උපාංග සාක්ෂාත් කර ගෙන ඇත (4–6).
මෙහිදී, අපි අවධානය යොමු කරන්නේ ශක්තිමත් භ්රමණ-කක්ෂීය සම්බන්ධකයක් සහ බිඳුණු ප්රතිලෝම සමමිතිය හේතුවෙන් කලාප ව්යුහයේ සැලකිය යුතු භ්රමණ බෙදීමක් සහිත සෘජු-පරතර අර්ධ සන්නායකයක් වන WS2 සහ හයිඩ්රජන්-අවසන් කරන ලද SiC(0001) මත වගා කරන ලද කේතුකාකාර කලාප ව්යුහයක් සහ අතිශයින් ඉහළ වාහක සංචලතාවක් සහිත අර්ධ ලෝහයක් වන ඒකස්ථර ග්රැෆීන් (8) වලින් සමන්විත ඒකස්ථර වැන් ඩර් වෝල්ස් විෂම ව්යුහයන් කෙරෙහි ය. අතිශය වේගවත් ආරෝපණ හුවමාරුව (9–15) සහ සමීපතාවයෙන් ප්රේරිත භ්රමණ-කක්ෂීය සම්බන්ධක බලපෑම් (16–18) සඳහා පළමු ඇඟවීම් WS2/ග්රැෆීන් සහ ඒ හා සමාන විෂම ව්යුහයන් අනාගත ඔප්ටෝ ඉලෙක්ට්රොනික (19) සහ ඔප්ටොස්පින්ට්රොනික් (20) යෙදුම් සඳහා අපේක්ෂකයින්ට පොරොන්දු වේ.
WS2/ග්රැෆීන් වල ෆොටෝජෙනේටඩ් ඉලෙක්ට්රෝන-කුහර යුගලවල ලිහිල් කිරීමේ මාර්ග, කාල-සහ කෝණ-විසඳුණු ප්රකාශ විමෝචන වර්ණාවලීක්ෂය (tr-ARPES) සමඟ හෙළිදරව් කිරීමට අපි කටයුතු කළෙමු. ඒ සඳහා, අපි WS2 (21, 12) හි A-එක්සිටෝනයට අනුනාද වන 2-eV පොම්ප ස්පන්දන සමඟ විෂම ව්යුහය උද්දීපනය කර 26-eV ෆෝටෝන ශක්තියෙන් දෙවන වරට ප්රමාද වූ පරීක්ෂණ ස්පන්දනයක් සහිත ප්රකාශ ඉලෙක්ට්රෝන පිට කරන්නෙමු. ගම්යතාව, ශක්තිය සහ කාල-විසඳුණු වාහක ගතිකත්වයට ප්රවේශය ලබා ගැනීම සඳහා අර්ධගෝලාකාර විශ්ලේෂකයක් සහිත ප්රකාශ ඉලෙක්ට්රෝනවල චාලක ශක්තිය සහ විමෝචන කෝණය අපි තීරණය කරමු. ශක්තිය සහ කාල විභේදනය පිළිවෙලින් 240 meV සහ 200 fs වේ.
අපගේ ප්රතිඵල මගින් එපිටැක්සියල් ලෙස පෙළගස්වන ලද ස්ථර අතර අතිශය වේගවත් ආරෝපණ හුවමාරුව සඳහා සෘජු සාක්ෂි සපයන අතර, ස්ථරවල අත්තනෝමතික අසිමුතාල් පෙළගැස්මක් සහිත සමාන අතින් එකලස් කරන ලද විෂම ව්යුහයන්හි සියලුම-දෘශ්ය ශිල්පීය ක්රම මත පදනම් වූ පළමු ඇඟවීම් සනාථ කරයි (9–15). ඊට අමතරව, මෙම ආරෝපණ හුවමාරුව ඉතා අසමමිතික බව අපි පෙන්වමු. අපගේ මිනුම් මගින් WS2 සහ ග්රැෆීන් ස්ථරයේ පිහිටා ඇති ඡායාරූප උද්දීපිත ඉලෙක්ට්රෝන සහ සිදුරු සහිත කලින් නිරීක්ෂණය නොකළ ආරෝපණ-වෙන් කරන ලද තාවකාලික තත්වයක් හෙළි කරයි, එය පිළිවෙලින් ~1 ps සඳහා ජීවත් වේ. ඉහළ-විභේදන ARPES මගින් හෙළි කරන ලද පරිදි WS2 සහ ග්රැෆීන් පටිවල සාපේක්ෂ පෙළගැස්ම නිසා ඇති වන ඉලෙක්ට්රෝන සහ සිදුරු හුවමාරුව සඳහා විසිරුම් අදියර අවකාශයේ වෙනස්කම් අනුව අපි අපගේ සොයාගැනීම් අර්ථකථනය කරමු. භ්රමණය සහ නිම්න-වරණීය දෘශ්ය උද්දීපනය (22–25) සමඟ ඒකාබද්ධව WS2/ග්රැෆීන් විෂම ව්යුහයන් ග්රැෆීන් තුළට කාර්යක්ෂම අතිශය වේගවත් දෘශ්ය භ්රමණ එන්නත් කිරීම සඳහා නව වේදිකාවක් සැපයිය හැකිය.
රූපය 1A හි එපිටැක්සියල් WS2/ග්රැෆීන් විෂම ව්යුහයේ ΓK-දිශාව දිගේ කලාප ව්යුහයේ හීලියම් ලාම්පුවක් භාවිතයෙන් ලබාගත් අධි-විභේදන ARPES මිනුමක් පෙන්වයි. ඩිරැක් කේතුව සමතුලිත රසායනික විභවයට ඉහළින් ~0.3 eV පිහිටා ඇති ඩිරැක් ලක්ෂ්යය සමඟ සිදුරු-මාත්රණය කර ඇති බව සොයාගෙන ඇත. භ්රමණය-බෙදීම WS2 සංයුජතා කලාපයේ මුදුන සමතුලිත රසායනික විභවයට පහළින් ~1.2 eV බව සොයාගෙන ඇත.
(A) ධ්රැවීකරණය නොවූ හීලියම් ලාම්පුවක් භාවිතයෙන් ΓK-දිශාව ඔස්සේ මනිනු ලබන සමතුලිත ප්රකාශ ධාරාව. (B) 26-eV ෆෝටෝන ශක්තියෙන් p-ධ්රැවීකරණය වූ ආන්තික පාරජම්බුල ස්පන්දන සමඟ මනිනු ලබන සෘණ පොම්ප-පරීක්ෂණ ප්රමාදය සඳහා ප්රකාශ ධාරාව. ඉරි සහිත අළු සහ රතු රේඛා රූපයේ අස්ථිර උච්ච ස්ථාන නිස්සාරණය කිරීමට භාවිතා කරන රේඛා පැතිකඩවල පිහිටීම සලකුණු කරයි. (C) 2 mJ/cm2 පොම්ප චතුරතාවක් සහිත 2 eV පොම්ප ෆෝටෝන ශක්තියකදී ඡායාරූප උද්දීපනයෙන් පසු 200 fs ප්රකාශ ධාරාවේ පොම්ප-ප්රේරිත වෙනස්කම්. ප්රකාශ ඉලෙක්ට්රෝනවල ලාභය සහ අලාභය පිළිවෙලින් රතු සහ නිල් පැහැයෙන් දක්වා ඇත. රූපය 3 හි දැක්වෙන පොම්ප-පරීක්ෂණ සලකුණු සඳහා ඒකාබද්ධ කිරීමේ ප්රදේශය කොටු වලින් දැක්වේ.
රූපය 1B හි WS2 සහ ග්රැෆීන් K-ලක්ෂ්ය වලට ආසන්න කලාප ව්යුහයේ tr-ARPES සැණෙළියක් පෙන්වයි, පොම්ප ස්පන්දනය පැමිණීමට පෙර සෘණ පොම්ප-පරීක්ෂණ ප්රමාදයේදී 26-eV ෆෝටෝන ශක්තියෙන් 100-fs ආන්තික පාරජම්බුල ස්පන්දන සමඟ මනිනු ලැබේ. මෙහිදී, නියැදි පිරිහීම සහ වර්ණාවලි ලක්ෂණවල අවකාශ ආරෝපණ පුළුල් වීමට හේතු වන 2-eV පොම්ප ස්පන්දනය පැවතීම නිසා භ්රමණ බෙදීම විසඳෙන්නේ නැත. රූපය 1C පොම්ප-පරීක්ෂණ සංඥාව උපරිමයට ළඟා වන 200 fs පොම්ප-පරීක්ෂණ ප්රමාදයේදී රූපය 1B ට සාපේක්ෂව ප්රකාශ ධාරාවේ පොම්ප-ප්රේරිත වෙනස්කම් පෙන්වයි. රතු සහ නිල් වර්ණ පිළිවෙලින් ප්රකාශ ඉලෙක්ට්රෝනවල ලාභය සහ අලාභය පෙන්නුම් කරයි.
මෙම පොහොසත් ගතිකය වඩාත් විස්තරාත්මකව විශ්ලේෂණය කිරීම සඳහා, අපි පළමුව රූපය 1B හි ඉරි සහිත රේඛා ඔස්සේ WS2 සංයුජතා කලාපයේ සහ ග්රැෆීන් π-කලාපයේ අස්ථිර උච්ච ස්ථාන තීරණය කරමු, අතිරේක ද්රව්යවල විස්තරාත්මකව පැහැදිලි කර ඇති පරිදි. WS2 සංයුජතා කලාපය 90 meV කින් ඉහළට මාරු වන බවත් (රූපය 2A) ග්රැෆීන් π-කලාපය 50 meV කින් පහළට මාරු වන බවත් අපට පෙනී යයි (රූපය 2B). මෙම මාරුවීම්වල ඝාතීය ආයු කාලය WS2 හි සංයුජතා කලාපය සඳහා 1.2 ± 0.1 ps සහ ග්රැෆීන් π-කලාප සඳහා 1.7 ± 0.3 ps බව සොයාගෙන ඇත. මෙම උච්ච මාරුවීම් ස්ථර දෙකෙහි අස්ථිර ආරෝපණයක් පිළිබඳ පළමු සාක්ෂි සපයයි, එහිදී අතිරේක ධනාත්මක (සෘණ) ආරෝපණය ඉලෙක්ට්රොනික තත්වයන්හි බන්ධන ශක්තිය වැඩි කරයි (අඩු කරයි). රූපය 1C හි කළු පෙට්ටියෙන් සලකුණු කර ඇති ප්රදේශයේ කැපී පෙනෙන පොම්ප-පරීක්ෂණ සංඥාව සඳහා WS2 සංයුජතා කලාපයේ ඉහළට මාරුවීම වගකිව යුතු බව සලකන්න.
පොම්ප-පරීක්ෂණ ප්රමාදයේ ශ්රිතයක් ලෙස WS2 සංයුජතා කලාපය (A) සහ ග්රැෆීන් π-කලාපයේ (B) උච්ච ස්ථානයේ වෙනස් වීම සහ ඝාතීය ගැලපීම් (ඝන රේඛා) සමඟ. (A) හි WS2 මාරුවේ ආයු කාලය 1.2 ± 0.1 ps වේ. (B) හි ග්රැෆීන් මාරුවේ ආයු කාලය 1.7 ± 0.3 ps වේ.
ඊළඟට, අපි රූපය 1C හි වර්ණවත් කොටු මගින් දක්වා ඇති ප්රදේශ හරහා පොම්ප-පරීක්ෂණ සංඥාව ඒකාබද්ධ කර රූපය 3 හි පොම්ප-පරීක්ෂණ ප්රමාදයේ ශ්රිතයක් ලෙස ප්රතිඵල ගණනය කරමු. රූපය 3 හි වක්රය 1 මඟින් දත්ත වලට ඝාතීය ගැළපුමකින් ලබාගත් 1.1 ± 0.1 ps ආයු කාලයක් සහිත WS2 ස්ථරයේ සන්නායක කලාපයේ පතුලට ආසන්නව ඇති ඡායාරූප උද්දීපිත වාහකවල ගතිකත්වය පෙන්වයි (පරිපූරක ද්රව්ය බලන්න).
රූපය 1C හි කොටු මගින් දක්වා ඇති ප්රදේශය පුරා ප්රකාශ ධාරාව ඒකාබද්ධ කිරීමෙන් ලබාගත් ප්රමාදයේ ශ්රිතයක් ලෙස පොම්ප-පරීක්ෂණ සලකුණු. ඝන රේඛා දත්ත වලට ඝාතීය ගැලපීම් වේ. වක්රය (1) WS2 හි සන්නායක කලාපයේ අස්ථිර වාහක ජනගහනය. වක්රය (2) සමතුලිත රසායනික විභවයට ඉහළින් ග්රැෆීන්හි π-කලාපයේ පොම්ප-පරීක්ෂණ සංඥාව. වක්රය (3) සමතුලිත රසායනික විභවයට පහළින් ග්රැෆීන්හි π-කලාපයේ පොම්ප-පරීක්ෂණ සංඥාව. වක්රය (4) WS2 හි සංයුජතා කලාපයේ ශුද්ධ පොම්ප-පරීක්ෂණ සංඥාව. ආයු කාලය (1) හි 1.2 ± 0.1 ps, 180 ± 20 fs (ලාභය) සහ (2) හි ~2 ps (අලාභය) සහ (3) හි 1.8 ± 0.2 ps ලෙස දක්නට ලැබේ.
රූපය 3 හි වක්ර 2 සහ 3 හි, අපි ග්රැෆීන් π-කලාපයේ පොම්ප-පරීක්ෂණ සංඥාව පෙන්වමු. සමතුලිත රසායනික විභවයට ඉහළින් ඇති ඉලෙක්ට්රෝන ලාභය (රූපය 3 හි වක්රය 2) සමතුලිත රසායනික විභවයට වඩා ඉලෙක්ට්රෝන අහිමි වීම (වක්රය 3 හි 1.8 ± 0.2 ps) හා සසඳන විට ඉතා කෙටි ආයු කාලයක් (180 ± 20 fs) ඇති බව අපට පෙනී යයි. රූපය 3). තවද, රූපය 3 හි වක්රය 2 හි ප්රකාශ ධාරාවේ ආරම්භක ලාභය t = 400 fs හි ~2 ps ආයු කාලයක් සහිත අලාභයක් බවට පත්වන බව සොයාගෙන ඇත. ආවරණය නොකළ ඒකස්ථර ග්රැෆීන්හි පොම්ප-පරීක්ෂණ සංඥාවෙහි ලාභය සහ අලාභය අතර අසමමිතිය නොමැති බව සොයාගෙන ඇත (පරිපූරක ද්රව්යවල රූපය S5 බලන්න), අසමමිතිය WS2/ග්රැෆීන් විෂම ව්යුහයේ අන්තර් ස්ථර සම්බන්ධ කිරීමේ ප්රතිවිපාකයක් බව පෙන්නුම් කරයි. සමතුලිත රසායනික විභවයට ඉහළින් සහ පහළින් පිළිවෙලින් කෙටි කාලීන ලාභයක් සහ දිගු කාලීන අලාභයක් නිරීක්ෂණය කිරීමෙන් පෙන්නුම් කරන්නේ, විෂම ව්යුහයේ ප්රභා උත්තේජකයේදී ඉලෙක්ට්රෝන ග්රැෆීන් ස්ථරයෙන් කාර්යක්ෂමව ඉවත් කරන බවයි. එහි ප්රතිඵලයක් ලෙස, ග්රැෆීන් ස්ථරය ධනාත්මක ආරෝපණයක් බවට පත්වන අතර, එය රූපය 2B හි දක්නට ලැබෙන π-කලාපයේ බන්ධන ශක්තියේ වැඩිවීමට අනුකූල වේ. π-කලාපයේ පහළට මාරුවීම සමතුලිත රසායනික විභවයට ඉහළින් සමතුලිත ෆර්මි-ඩිරැක් ව්යාප්තියේ අධි ශක්ති වලිගය ඉවත් කරයි, එය රූපය 3 හි වක්රය 2 හි පොම්ප-පරීක්ෂණ සංඥාවේ ලකුණ වෙනස් කිරීම අර්ධ වශයෙන් පැහැදිලි කරයි. π-කලාපයේ ඉලෙක්ට්රෝන අස්ථිර අහිමි වීමෙන් මෙම බලපෑම තවදුරටත් වැඩි දියුණු වන බව අපි පහතින් පෙන්වන්නෙමු.
මෙම අවස්ථාවට රූපය 3 හි වක්රය 4 හි WS2 සංයුජතා කලාපයේ ශුද්ධ පොම්ප-පරීක්ෂණ සංඥාව සහාය දක්වයි. රූපය 1B හි කළු පෙට්ටිය මඟින් ලබා දී ඇති ප්රදේශය පුරා ගණන් කිරීම් ඒකාබද්ධ කිරීමෙන් මෙම දත්ත ලබා ගන්නා ලද අතර එමඟින් සියලුම පොම්ප-පරීක්ෂණ ප්රමාදයන්හිදී සංයුජතා කලාපයෙන් ඡායාරූප විමෝචනය වන ඉලෙක්ට්රෝන ග්රහණය කර ගනී. පර්යේෂණාත්මක දෝෂ තීරු තුළ, ඕනෑම පොම්ප-පරීක්ෂණ ප්රමාදයක් සඳහා WS2 හි සංයුජතා කලාපයේ සිදුරු පවතින බවට කිසිදු ඇඟවීමක් අපට හමු නොවේ. මෙයින් ඇඟවෙන්නේ, ඡායාරූප උද්දීපනයෙන් පසු, මෙම සිදුරු අපගේ තාවකාලික විභේදනයට සාපේක්ෂව කෙටි කාල පරිමාණයකින් වේගයෙන් නැවත පුරවන බවයි.
WS2/ග්රැෆීන් විෂම ව්යුහයේ අතිශය වේගවත් ආරෝපණ වෙන් කිරීම පිළිබඳ අපගේ කල්පිතය සඳහා අවසාන සාක්ෂි සැපයීම සඳහා, පරිපූරක ද්රව්යවල විස්තරාත්මකව විස්තර කර ඇති පරිදි ග්රැෆීන් ස්ථරයට මාරු කරන ලද සිදුරු ගණන අපි තීරණය කරමු. කෙටියෙන් කිවහොත්, π-කලාපයේ අස්ථිර ඉලෙක්ට්රොනික ව්යාප්තිය ෆර්මි-ඩිරැක් ව්යාප්තියකින් සවි කර ඇත. අස්ථිර රසායනික විභවය සහ ඉලෙක්ට්රොනික උෂ්ණත්වය සඳහා ප්රතිඵලයක් ලෙස ලැබෙන අගයන්ගෙන් සිදුරු ගණන ගණනය කරන ලදී. ප්රතිඵලය රූපය 4 හි දක්වා ඇත. 1.5 ± 0.2 ps ක ඝාතීය ආයු කාලයක් සහිත WS2 සිට ග්රැෆීන් වෙත ~5 × 1012 සිදුරු/cm2 මුළු සංඛ්යාවක් මාරු කරන බව අපට පෙනී යයි.
පොම්ප-පරීක්ෂණ ප්රමාදයේ ශ්රිතයක් ලෙස π-කලාපයේ සිදුරු ගණන වෙනස් වීම සහ ඝාතීය ගැළපුම සමඟ 1.5 ± 0.2 ps ආයු කාලයක් ලබා දෙයි.
රූප සටහන් 2 සිට 4 දක්වා ඇති සොයාගැනීම් වලින්, WS2/ග්රැෆීන් විෂම ව්යුහයේ අතිශය වේගවත් ආරෝපණ හුවමාරුව සඳහා පහත අන්වීක්ෂීය පින්තූරය මතු වේ (රූපය 5). 2 eV හි WS2/ග්රැෆීන් විෂම ව්යුහයේ ප්රභා උත්තේජකය WS2 හි A-එක්සිටෝනය ප්රමුඛව ජනනය කරයි (රූපය 5A). ග්රැෆීන්හි ඩිරැක් ලක්ෂ්යය හරහා මෙන්ම WS2 සහ ග්රැෆීන් කලාප අතර අතිරේක ඉලෙක්ට්රොනික උද්දීපනයන් ශක්තිජනක ලෙස කළ හැකි නමුත් සැලකිය යුතු ලෙස අඩු කාර්යක්ෂම වේ. WS2 හි සංයුජතා කලාපයේ ප්රභා උද්දීපිත සිදුරු අපගේ තාවකාලික විභේදනයට සාපේක්ෂව කෙටි කාල පරිමාණයකින් ග්රැෆීන් π-කලාපයෙන් ආරම්භ වන ඉලෙක්ට්රෝන මගින් නැවත පුරවනු ලැබේ (රූපය 5A). WS2 හි සන්නායක කලාපයේ ප්රභා උද්දීපිත ඉලෙක්ට්රෝනවල ආයු කාලය ~1 ps වේ (රූපය 5B). කෙසේ වෙතත්, ග්රැෆීන් π-කලාපයේ සිදුරු නැවත පිරවීමට ~2 ps ගතවේ (රූපය 5B). මෙයින් ඇඟවෙන්නේ, WS2 සන්නායක කලාපය සහ ග්රැෆීන් π-කලාපය අතර සෘජු ඉලෙක්ට්රෝන හුවමාරුව හැරුණු විට, සම්පූර්ණ ගතිකත්වය තේරුම් ගැනීමට අමතර ලිහිල් කිරීමේ මාර්ග - සමහරවිට දෝෂ තත්වයන් (26) හරහා - සලකා බැලිය යුතු බවයි.
(A) 2 eV හි WS2 A-එක්සයිටෝනයට අනුනාද වන විට ප්රභා උත්තේජකය WS2 හි සන්නායක කලාපයට ඉලෙක්ට්රෝන එන්නත් කරයි. WS2 හි සංයුජතා කලාපයේ අනුරූප සිදුරු ග්රැෆීන් π-කලාපයෙන් ඉලෙක්ට්රෝන මගින් ක්ෂණිකව නැවත පුරවනු ලැබේ. (B) WS2 හි සන්නායක කලාපයේ ප්රභා උත්තේජිත වාහකවල ආයු කාලය ~1 ps වේ. ග්රැෆීන් π-කලාපයේ සිදුරු ~2 ps සඳහා ජීවත් වන අතර, එය ඉරි සහිත ඊතල මගින් දැක්වෙන අතිරේක විසිරුම් නාලිකා වල වැදගත්කම පෙන්නුම් කරයි. (A) සහ (B) හි කළු ඉරි සහිත රේඛා කලාප මාරුවීම් සහ රසායනික විභවයේ වෙනස්කම් දක්වයි. (C) අස්ථිර තත්වයේදී, ග්රැෆීන් ස්ථරය ධනාත්මක ලෙස ආරෝපණය වන අතරතුර WS2 ස්ථරය සෘණ ලෙස ආරෝපණය වේ. චක්රලේඛ ධ්රැවීකරණය වූ ආලෝකය සහිත භ්රමණය-තෝරාගත් උද්දීපනය සඳහා, WS2 හි ප්රභා උත්තේජිත ඉලෙක්ට්රෝන සහ ග්රැෆීන් හි අනුරූප සිදුරු ප්රතිවිරුද්ධ භ්රමණ ධ්රැවීකරණය පෙන්වනු ඇතැයි අපේක්ෂා කෙරේ.
අස්ථිර තත්වයේදී, ප්රභා උද්දීපිත ඉලෙක්ට්රෝන WS2 හි සන්නායක කලාපයේ පවතින අතර, ප්රභා උද්දීපිත සිදුරු ග්රැෆීන්හි π-කලාපයේ පිහිටා ඇත (රූපය 5C). මෙයින් අදහස් කරන්නේ WS2 ස්ථරය සෘණ ආරෝපණයක් ඇති අතර ග්රැෆීන් ස්ථරය ධන ආරෝපණයක් ඇති බවයි. මෙය අස්ථිර උච්ච මාරුවීම් (රූපය 2), ග්රැෆීන් පොම්ප-පරීක්ෂණ සංඥාවේ අසමමිතිය (රූපය 3 හි වක්ර 2 සහ 3), WS2 හි සංයුජතා කලාපයේ සිදුරු නොමැතිකම (වක්රය 4 රූපය 3), මෙන්ම ග්රැෆීන් π-කලාපයේ අතිරේක සිදුරු (රූපය 4) සඳහා හේතු වේ. මෙම ආරෝපණයෙන් වෙන් වූ තත්වයේ ආයු කාලය ~1 ps (වක්රය 1 රූපය 3) වේ.
II වර්ගයේ කලාප පෙළගැස්ම සහ එකතැන පල්වෙන කලාප පරතරය (27–32) සහිත සෘජු-පරතර අර්ධ සන්නායක දෙකකින් සාදන ලද අදාළ වැන් ඩර් වෝල්ස් විෂම ව්යුහයන්හි සමාන ආරෝපණ-වෙන් වූ අස්ථිර තත්වයන් නිරීක්ෂණය කර ඇත. ප්රකාශ උද්දීපනයෙන් පසු, ඉලෙක්ට්රෝන සහ සිදුරු පිළිවෙලින් සන්නායක කලාපයේ පහළට සහ සංයුජතා කලාපයේ ඉහළට වේගයෙන් ගමන් කරන බව සොයා ගන්නා ලදී, ඒවා විෂම ව්යුහයේ විවිධ ස්ථරවල පිහිටා ඇත (27–32).
අපගේ WS2/ග්රැෆීන් විෂම ව්යුහය සම්බන්ධයෙන්, ඉලෙක්ට්රෝන සහ සිදුරු දෙකටම ශක්තිජනක ලෙස වඩාත් හිතකර ස්ථානය ලෝහමය ග්රැෆීන් ස්ථරයේ ෆර්මි මට්ටමේ පවතී. එබැවින්, ඉලෙක්ට්රෝන සහ සිදුරු දෙකම ග්රැෆීන් π-කලාපයට වේගයෙන් මාරු වන බව අපේක්ෂා කළ හැකිය. කෙසේ වෙතත්, අපගේ මිනුම්වලින් පැහැදිලිව පෙන්නුම් කරන්නේ සිදුරු හුවමාරුව (<200 fs) ඉලෙක්ට්රෝන හුවමාරුවට වඩා (∼1 ps) බොහෝ කාර්යක්ෂම බවයි. රූපය 1A හි හෙළිදරව් කර ඇති පරිදි WS2 සහ ග්රැෆීන් පටි වල සාපේක්ෂ ශක්තිජනක පෙළගැස්මට අපි මෙය ආරෝපණය කරමු, එය මෑතකදී (14, 15) අපේක්ෂා කළ පරිදි ඉලෙක්ට්රෝන හුවමාරුවට සාපේක්ෂව සිදුරු හුවමාරුව සඳහා ලබා ගත හැකි අවසාන තත්වයන් විශාල සංඛ්යාවක් ලබා දෙයි. වර්තමාන අවස්ථාවේදී, ∼2 eV WS2 කලාප පරතරයක් උපකල්පනය කරමින්, ග්රැෆීන් ඩිරැක් ලක්ෂ්යය සහ සමතුලිත රසායනික විභවය පිළිවෙලින් WS2 කලාප පරතරයේ මැදට ඉහළින් ∼0.5 සහ ∼0.2 eV පිහිටා ඇති අතර, ඉලෙක්ට්රෝන-කුහර සමමිතිය බිඳ දමයි. සිදුරු හුවමාරුව සඳහා ලබා ගත හැකි අවසාන අවස්ථා ගණන ඉලෙක්ට්රෝන හුවමාරුවට වඩා ~6 ගුණයකින් විශාල බව අපට පෙනී යයි (පරිපූරක ද්රව්ය බලන්න), එම නිසා සිදුරු හුවමාරුව ඉලෙක්ට්රෝන හුවමාරුවට වඩා වේගවත් වනු ඇතැයි අපේක්ෂා කෙරේ.
කෙසේ වෙතත්, නිරීක්ෂණය කරන ලද අතිශය වේගවත් අසමමිතික ආරෝපණ හුවමාරුව පිළිබඳ සම්පූර්ණ අන්වීක්ෂීය චිත්රයක්, WS2 හි A-එක්සිටෝන් තරංග ශ්රිතය සෑදෙන කාක්ෂික සහ ග්රැෆීන් π-කලාපය අතර අතිච්ඡාදනය, ගම්යතාව, ශක්තිය, භ්රමණය සහ ව්යාජ භ්රමණ සංරක්ෂණය මගින් පනවන ලද සීමාවන්, ප්ලාස්මා දෝලනයන්ගේ බලපෑම (33), මෙන්ම ආරෝපණ හුවමාරුවට මැදිහත් විය හැකි සහසම්බන්ධ ෆොනෝන් දෝලනයන්ගේ විස්ථාපන උද්දීපනයක භූමිකාව (34, 35) ඇතුළුව විවිධ ඉලෙක්ට්රෝන-ඉලෙක්ට්රෝන සහ ඉලෙක්ට්රෝන-ෆොනෝන් විසිරුම් නාලිකා සලකා බැලිය යුතුය (34, 35). එසේම, නිරීක්ෂණය කරන ලද ආරෝපණ හුවමාරු තත්ත්වය ආරෝපණ හුවමාරු එක්සිටෝන වලින් සමන්විතද නැතහොත් නිදහස් ඉලෙක්ට්රෝන-කුහර යුගල වලින් සමන්විතද යන්න අනුමාන කළ හැකිය (පරිපූරක ද්රව්ය බලන්න). මෙම ගැටළු පැහැදිලි කිරීම සඳහා වර්තමාන පත්රිකාවේ විෂය පථයෙන් ඔබ්බට යන වැඩිදුර න්යායාත්මක පරීක්ෂණ අවශ්ය වේ.
සාරාංශයක් ලෙස, අපි එපිටැක්සියල් WS2/ග්රැෆීන් විෂම ව්යුහයක අතිශය වේගවත් අන්තර් ස්ථර ආරෝපණ හුවමාරුව අධ්යයනය කිරීමට tr-ARPES භාවිතා කර ඇත්තෙමු. 2 eV හිදී WS2 හි A-එක්සයිටෝනයට අනුනාද වන විට, ප්රකාශ උද්දීපිත සිදුරු ග්රැෆීන් ස්ථරයට වේගයෙන් මාරු වන අතර ප්රකාශ උද්දීපිත ඉලෙක්ට්රෝන WS2 ස්ථරයේ පවතින බව අපට පෙනී ගියේය. සිදුරු හුවමාරුව සඳහා ලබා ගත හැකි අවසාන අවස්ථා ගණන ඉලෙක්ට්රෝන හුවමාරුවට වඩා විශාල වීම මෙයට හේතුව බව අපි මෙයට ආරෝපණය කළෙමු. ආරෝපණයෙන් වෙන් වූ අස්ථිර තත්වයේ ආයු කාලය ~1 ps බව සොයා ගන්නා ලදී. චක්රීයව ධ්රැවීකරණය කරන ලද ආලෝකය (22–25) භාවිතා කරමින් භ්රමණය-තෝරාගත් දෘශ්ය උද්දීපනය සමඟ ඒකාබද්ධව, නිරීක්ෂණය කරන ලද අතිශය වේගවත් ආරෝපණ හුවමාරුව භ්රමණ හුවමාරුව සමඟ සිදු විය හැකිය. මෙම අවස්ථාවේ දී, විමර්ශනය කරන ලද WS2/ග්රැෆීන් විෂම ව්යුහය නව ඔප්ටොස්පින්ට්රොනික් උපාංගවල ප්රතිඵලයක් ලෙස ග්රැෆීන් තුළට කාර්යක්ෂම දෘශ්ය භ්රමණය එන්නත් කිරීම සඳහා භාවිතා කළ හැකිය.
ග්රැෆීන් සාම්පල SiCrystal GmbH වෙතින් වාණිජ අර්ධ සන්නායක 6H-SiC(0001) වේෆර් මත වගා කරන ලදී. N-ඩෝප් කරන ලද වේෆර් 0.5°ට අඩු වැරදි කැපීමක් සහිත අක්ෂය මත විය. සීරීම් ඉවත් කර සාමාන්ය පැතලි ටෙරස් ලබා ගැනීම සඳහා SiC උපස්ථරය හයිඩ්රජන්-කැටයම් කරන ලදී. පිරිසිදු හා පරමාණුක වශයෙන් පැතලි Si-අවසන් කරන ලද මතුපිට පසුව සාම්පලය Ar වායුගෝලයේ 1300°C දී මිනිත්තු 8ක් (36) ඇනීල් කිරීමෙන් ග්රැෆිටයිස් කරන ලදී. මේ ආකාරයෙන්, අපි තනි කාබන් ස්ථරයක් ලබා ගත් අතර එහිදී සෑම තුන්වන කාබන් පරමාණුවක්ම SiC උපස්ථරයට සහසංයුජ බන්ධනයක් සාදන ලදී (37). ඉන්පසු මෙම ස්ථරය හයිඩ්රජන් අන්තර්කරණය හරහා සම්පූර්ණයෙන්ම sp2-දෙමුහුන් කරන ලද අර්ධ නිදහස්-ස්ථාපිත සිදුරු-ඩෝප් කරන ලද ග්රැෆීන් බවට පත් කරන ලදී (38). මෙම සාම්පල ග්රැෆීන්/H-SiC(0001) ලෙස හැඳින්වේ. සමස්ත ක්රියාවලියම Aixtron වෙතින් වාණිජ කළු මැජික් වර්ධන කුටියක සිදු කරන ලදී. WS2 වර්ධනය සම්මත උණුසුම් බිත්ති ප්රතික්රියාකාරකයක 1:100 ස්කන්ධ අනුපාතයක් සහිත WO3 සහ S කුඩු පූර්වගාමීන් ලෙස භාවිතා කරමින් අඩු පීඩන රසායනික වාෂ්ප තැන්පත් කිරීම (39, 40) මගින් සිදු කරන ලදී. WO3 සහ S කුඩු පිළිවෙලින් 900 සහ 200°C හි තබා ඇත. WO3 කුඩු උපස්ථරයට ආසන්නව තබා ඇත. 8 sccm ප්රවාහයක් සහිත වාහක වායුවක් ලෙස ආගන් භාවිතා කරන ලදී. ප්රතික්රියාකාරකයේ පීඩනය 0.5 mbar හි තබා ඇත. සාම්පල ද්විතියික ඉලෙක්ට්රෝන අන්වීක්ෂය, පරමාණුක බල අන්වීක්ෂය, රාමන් සහ ෆොටෝලුමිනසෙන්ස් වර්ණාවලීක්ෂය මෙන්ම අඩු ශක්ති ඉලෙක්ට්රෝන විවර්තනය සමඟ සංලක්ෂිත විය. මෙම මිනුම් මගින් ΓK- හෝ ΓK'-දිශාව ග්රැෆීන් ස්ථරයේ ΓK-දිශාව සමඟ පෙළගස්වා ඇති වෙනස් WS2 තනි-ස්ඵටික වසම් දෙකක් අනාවරණය විය. වසම් පැති දිග 300 සහ 700 nm අතර වෙනස් වූ අතර, මුළු WS2 ආවරණය ආසන්න වශයෙන් ~40% ක් වූ අතර, එය ARPES විශ්ලේෂණය සඳහා සුදුසු විය.
ඉලෙක්ට්රෝන ශක්තිය සහ ගම්යතාව ද්විමානව හඳුනා ගැනීම සඳහා ආරෝපණ-සම්බන්ධිත උපාංග-අනාවරක පද්ධතියක් භාවිතා කරමින් අර්ධගෝලාකාර විශ්ලේෂකයක් (SPECS PHOIBOS 150) සමඟ ස්ථිතික ARPES අත්හදා බැලීම් සිදු කරන ලදී. සියලුම ප්රකාශ විමෝචන අත්හදා බැලීම් සඳහා ඉහළ ප්රවාහ He විසර්ජන ප්රභවයක (VG Scienta VUV5000) ධ්රැවීකරණය නොකළ, ඒකවර්ණ He Iα විකිරණය (21.2 eV) භාවිතා කරන ලදී. අපගේ අත්හදා බැලීම්වල ශක්තිය සහ කෝණික විභේදනය පිළිවෙලින් 30 meV සහ 0.3° (0.01 Å−1 ට අනුරූප) ට වඩා හොඳ විය. සියලුම අත්හදා බැලීම් කාමර උෂ්ණත්වයේ දී සිදු කරන ලදී. ARPES යනු අතිශයින් මතුපිට සංවේදී තාක්ෂණයකි. WS2 සහ ග්රැෆීන් ස්ථරය යන දෙකෙන්ම ප්රකාශ ඉලෙක්ට්රෝන ඉවත් කිරීම සඳහා, ~40% ක අසම්පූර්ණ WS2 ආවරණයක් සහිත සාම්පල භාවිතා කරන ලදී.
tr-ARPES සැකසුම 1-kHz ටයිටේනියම්: නිල් මැණික් ඇම්ප්ලිෆයර් (Coherent Legend Elite Duo) මත පදනම් විය. ආගන් වල ඉහළ හාර්මොනික් උත්පාදනය සඳහා 2 mJ නිමැවුම් බලය භාවිතා කරන ලදී. එහි ප්රතිඵලයක් ලෙස ලැබුණු අතිශය පාරජම්බුල කිරණ 26-eV ෆෝටෝන ශක්තියෙන් 100-fs පරීක්ෂණ ස්පන්දන නිපදවන ග්රේටින් මොනොක්රොමේටරයක් හරහා ගමන් කළේය. ඇම්ප්ලිෆයර් ප්රතිදාන බලයෙන් 8mJ දෘශ්ය පරාමිතික ඇම්ප්ලිෆයර් (ආලෝක පරිවර්තනයෙන් HE-TOPAS) වෙත යවන ලදී. 2-eV පොම්ප ස්පන්දන ලබා ගැනීම සඳහා 1-eV ෆෝටෝන ශක්තියේ සංඥා කදම්භය බීටා බේරියම් බෝරේට් ස්ඵටිකයක් තුළ සංඛ්යාත-දෙගුණ කරන ලදී. tr-ARPES මිනුම් අර්ධගෝලාකාර විශ්ලේෂකයක් (SPECS PHOIBOS 100) සමඟ සිදු කරන ලදී. සමස්ත ශක්තිය සහ තාවකාලික විභේදනය පිළිවෙලින් 240 meV සහ 200 fs විය.
මෙම ලිපිය සඳහා අතිරේක ද්රව්ය http://advances.sciencemag.org/cgi/content/full/6/20/eaay0761/DC1 හි ඇත.
මෙය Creative Commons Attribution-NonCommercial බලපත්රයේ නියමයන් යටතේ බෙදා හරින ලද විවෘත ප්රවේශ ලිපියකි, එහි ප්රතිඵලයක් ලෙස භාවිතය වාණිජමය වාසියක් සඳහා නොවන තාක් සහ මුල් කෘතිය නිසි ලෙස උපුටා දක්වා ඇති තාක් කල්, ඕනෑම මාධ්යයකින් භාවිතය, බෙදා හැරීම සහ ප්රතිනිෂ්පාදනය කිරීමට අවසර ඇත.
සටහන: අපි ඔබගේ විද්යුත් තැපැල් ලිපිනය ඉල්ලා සිටින්නේ ඔබ පිටුව නිර්දේශ කරන පුද්ගලයාට එය දැකීමට අවශ්ය බව දැන ගැනීමට සහ එය කුණු තැපෑලක් නොවන බව දැන ගැනීමට පමණි. අපි කිසිදු විද්යුත් තැපැල් ලිපිනයක් ග්රහණය නොකරමු.
මෙම ප්රශ්නය ඔබ මිනිස් අමුත්තෙකුද නැද්ද යන්න පරීක්ෂා කිරීමට සහ ස්වයංක්රීය ස්පෑම් ඉදිරිපත් කිරීම් වැළැක්වීමට ය.
Sven Aeschlimann, Antonio Rossi, Mariana Chávez-Cervantes, Razvan Krause, Benito Arnoldi, Benjamin Stadtmüller, Martin Aeschlimann, Stiven Forti, Filippo Fabbri, Camilla Coletti, Isabella Gierz විසිනි
WS2/ග්රැෆීන් විෂම ව්යුහයක අතිශය වේගවත් ආරෝපණ වෙන්වීමක් අපි හෙළි කරමු, එමඟින් ග්රැෆීන් තුළට දෘශ්ය භ්රමණය එන්නත් කිරීමට හැකි වේ.
Sven Aeschlimann, Antonio Rossi, Mariana Chávez-Cervantes, Razvan Krause, Benito Arnoldi, Benjamin Stadtmüller, Martin Aeschlimann, Stiven Forti, Filippo Fabbri, Camilla Coletti, Isabella Gierz විසිනි
WS2/ග්රැෆීන් විෂම ව්යුහයක අතිශය වේගවත් ආරෝපණ වෙන්වීමක් අපි හෙළි කරමු, එමඟින් ග්රැෆීන් තුළට දෘශ්ය භ්රමණය එන්නත් කිරීමට හැකි වේ.
© 2020 විද්යාවේ දියුණුව සඳහා වූ ඇමරිකානු සංගමය. සියලු හිමිකම් ඇවිරිණි. AAAS HINARI, AGORA, OARE, CHORUS, CLOCKSS, CrossRef සහ COUNTER හි හවුල්කරුවෙකි.Science Advances ISSN 2375-2548.
පළ කිරීමේ කාලය: මැයි-25-2020