எபிடாக்சியல் WS2/கிராஃபீன் ஹீட்டோரோஸ்ட்ரக்சர்களில் திறமையான அதிவேக மின்னூட்டப் பிரிப்புக்கான நேரடி சான்றுகள்.

மோனோலேயர் WS2 மற்றும் கிராபெனால் ஆன ஒரு எபிடாக்சியல் ஹீட்டோரோஸ்ட்ரக்சரில் அதிவேக சார்ஜ் பரிமாற்றத்தை ஆராய, நேரம் மற்றும் கோணம்-தீர்க்கப்பட்ட ஃபோட்டோஎமிஷன் ஸ்பெக்ட்ரோஸ்கோபி (tr-ARPES) ஐப் பயன்படுத்துகிறோம். இந்த ஹெட்டோரோஸ்ட்ரக்சர், வலுவான சுழல்-சுற்றுப்பாதை இணைப்பு மற்றும் வலுவான ஒளி-பொருள் தொடர்பு கொண்ட நேரடி-இடைவெளி குறைக்கடத்தியின் நன்மைகளை மிக அதிக இயக்கம் மற்றும் நீண்ட சுழல் ஆயுட்காலம் கொண்ட அரை உலோக ஹோஸ்டிங் நிறை இல்லாத கேரியர்களுடன் ஒருங்கிணைக்கிறது. WS2 இல் A-எக்ஸிடானுக்கு ஒத்ததிர்வில் ஃபோட்டோஎக்ஸிடேஷனுக்குப் பிறகு, ஃபோட்டோஎக்ஸிடேட்டட் எலக்ட்ரான்கள் WS2 அடுக்கில் இருக்கும் போது ஃபோட்டோஎக்ஸிடேட்டட் துளைகள் விரைவாக கிராஃபென் அடுக்குக்குள் மாற்றப்படுவதைக் காண்கிறோம். இதன் விளைவாக வரும் சார்ஜ்-பிரிக்கப்பட்ட நிலையற்ற நிலை ~1 ps ஆயுட்காலம் கொண்டதாகக் கண்டறியப்பட்டுள்ளது. உயர்-தெளிவுத்திறன் ARPES ஆல் வெளிப்படுத்தப்பட்ட WS2 மற்றும் கிராஃபென் பட்டைகளின் ஒப்பீட்டு சீரமைப்பால் ஏற்படும் சிதறல் கட்ட இடத்தில் உள்ள வேறுபாடுகளுக்கு எங்கள் கண்டுபிடிப்புகளை நாங்கள் காரணம் கூறுகிறோம். சுழல்-தேர்ந்தெடுக்கப்பட்ட ஆப்டிகல் கிளர்ச்சியுடன் இணைந்து, ஆய்வு செய்யப்பட்ட WS2/கிராஃபென் ஹீட்டோரோஸ்ட்ரக்சர் கிராஃபெனில் திறமையான ஆப்டிகல் ஸ்பின் ஊசிக்கு ஒரு தளத்தை வழங்கக்கூடும்.

பல்வேறு இரு பரிமாணப் பொருட்களின் கிடைக்கும் தன்மை, வடிவமைக்கப்பட்ட மின்கடத்தாத் திரையிடல் மற்றும் பல்வேறு அருகாமை-தூண்டப்பட்ட விளைவுகளின் அடிப்படையில் முற்றிலும் புதிய செயல்பாடுகளுடன் கூடிய புதிய, இறுதியில் மெல்லிய ஹீட்டோரோஸ்ட்ரக்சர்களை உருவாக்கும் வாய்ப்பைத் திறந்துள்ளது (1–3). மின்னணுவியல் மற்றும் ஆப்டோ எலக்ட்ரானிக்ஸ் துறையில் எதிர்கால பயன்பாடுகளுக்கான கொள்கைச் சான்று சாதனங்கள் உணரப்பட்டுள்ளன (4–6).

இங்கே, வலுவான சுழல்-சுற்றுப்பாதை இணைப்பு மற்றும் உடைந்த தலைகீழ் சமச்சீர்மை காரணமாக பட்டை அமைப்பின் கணிசமான சுழல் பிளவு கொண்ட ஒற்றை அடுக்கு WS2 என்ற நேரடி இடைவெளி குறைக்கடத்தி மற்றும் ஹைட்ரஜன்-முடிக்கப்பட்ட SiC (0001) இல் வளர்க்கப்படும் கூம்பு வடிவ பட்டை அமைப்பு மற்றும் மிக உயர்ந்த கேரியர் இயக்கம் (8) கொண்ட அரை உலோகமான ஒற்றை அடுக்கு கிராஃபீன் ஆகியவற்றைக் கொண்ட எபிடாக்சியல் வான் டெர் வால்ஸ் ஹீட்டோரோஸ்ட்ரக்சர்களில் கவனம் செலுத்துகிறோம். அதிவேக மின்னூட்ட பரிமாற்றத்திற்கான முதல் அறிகுறிகள் (9–15) மற்றும் அருகாமையில் தூண்டப்பட்ட சுழல்-சுற்றுப்பாதை இணைப்பு விளைவுகள் (16–18) WS2/கிராஃபீன் மற்றும் இதே போன்ற ஹீட்டோரோஸ்ட்ரக்சர்கள் எதிர்கால ஆப்டோ எலக்ட்ரானிக் (19) மற்றும் ஆப்டோஸ்பின்ட்ரோனிக் (20) பயன்பாடுகளுக்கு வேட்பாளர்களை உறுதியளிக்கின்றன.

WS2/கிராஃபீனில் உள்ள ஒளிக்கதிர்-உருவாக்கப்பட்ட எலக்ட்ரான்-துளை ஜோடிகளின் தளர்வு பாதைகளை நேரம் மற்றும் கோணத்தால் தீர்க்கப்பட்ட ஒளிக்கதிர் நிறமாலை (tr-ARPES) மூலம் வெளிப்படுத்த நாங்கள் புறப்பட்டோம். அந்த நோக்கத்திற்காக, WS2 (21, 12) இல் உள்ள A-எக்ஸிடானுக்கு ஒத்ததிர்வு அளிக்கும் 2-eV பம்ப் துடிப்புகளுடன் ஹீட்டோரோஸ்ட்ரக்சரை நாங்கள் தூண்டுகிறோம், மேலும் 26-eV ஃபோட்டான் ஆற்றலில் இரண்டாவது முறை தாமதமான ஆய்வு துடிப்புடன் ஒளிக்கதிர்களை வெளியேற்றுகிறோம். உந்தம், ஆற்றல் மற்றும் நேரத்தால் தீர்க்கப்பட்ட கேரியர் இயக்கவியலை அணுக பம்ப்-ஆய்வு தாமதத்தின் செயல்பாடாக, அரைக்கோள பகுப்பாய்வியுடன் ஒளிக்கதிர்களின் இயக்க ஆற்றல் மற்றும் உமிழ்வு கோணத்தை நாங்கள் தீர்மானிக்கிறோம். ஆற்றல் மற்றும் நேரத் தீர்மானம் முறையே 240 meV மற்றும் 200 fs ஆகும்.

எங்கள் முடிவுகள், எபிடாக்சியலாக சீரமைக்கப்பட்ட அடுக்குகளுக்கு இடையேயான அதிவேக மின்னூட்டப் பரிமாற்றத்திற்கான நேரடி ஆதாரங்களை வழங்குகின்றன, இது அடுக்குகளின் தன்னிச்சையான அசிமுதல் சீரமைப்புடன் ஒத்த கைமுறையாக கூடிய ஹீட்டோரோஸ்ட்ரக்சர்களில் அனைத்து-ஆப்டிகல் நுட்பங்களின் அடிப்படையில் முதல் அறிகுறிகளை உறுதிப்படுத்துகிறது (9–15). கூடுதலாக, இந்த மின்னூட்டப் பரிமாற்றம் மிகவும் சமச்சீரற்றது என்பதைக் காட்டுகிறோம். எங்கள் அளவீடுகள், WS2 மற்றும் கிராபெனின் அடுக்கில் அமைந்துள்ள ஃபோட்டோஎக்ஸைட்டட் எலக்ட்ரான்கள் மற்றும் துளைகளுடன் முன்னர் கவனிக்கப்படாத மின்னூட்டத்தால் பிரிக்கப்பட்ட நிலையற்ற நிலையை வெளிப்படுத்துகின்றன, அவை முறையே ~1 ps வாழ்கின்றன. உயர்-தெளிவுத்திறன் கொண்ட ARPES ஆல் வெளிப்படுத்தப்பட்டபடி, WS2 மற்றும் கிராபெனின் பட்டைகளின் ஒப்பீட்டு சீரமைப்பால் ஏற்படும் எலக்ட்ரான் மற்றும் துளை பரிமாற்றத்திற்கான சிதறல் கட்ட இடத்தில் உள்ள வேறுபாடுகளின் அடிப்படையில் எங்கள் கண்டுபிடிப்புகளை நாங்கள் விளக்குகிறோம். சுழல் மற்றும் பள்ளத்தாக்கு-தேர்ந்தெடுக்கப்பட்ட ஒளியியல் தூண்டுதல் (22–25) உடன் இணைந்து, WS2/கிராபெனின் ஹீட்டோரோஸ்ட்ரக்சர்கள் கிராபெனில் திறமையான அதிவேக ஒளியியல் சுழல் ஊசிக்கு ஒரு புதிய தளத்தை வழங்கக்கூடும்.

படம் 1A, எபிடாக்சியல் WS2/கிராஃபீன் ஹெட்டோரோஸ்ட்ரக்சரின் ΓK-திசையில் பட்டை அமைப்பின் ஹீலியம் விளக்கைப் பயன்படுத்தி பெறப்பட்ட உயர்-தெளிவுத்திறன் கொண்ட ARPES அளவீட்டைக் காட்டுகிறது. சமநிலை வேதியியல் ஆற்றலுக்கு மேலே ~0.3 eV அமைந்துள்ள டைராக் புள்ளியுடன் டைராக் கூம்பு துளை-டோப் செய்யப்பட்டதாகக் கண்டறியப்பட்டுள்ளது. சுழல்-பிளவு WS2 வேலன்ஸ் பேண்டின் மேற்பகுதி சமநிலை வேதியியல் ஆற்றலுக்கு கீழே ~1.2 eV இருப்பது கண்டறியப்பட்டுள்ளது.

(A) துருவப்படுத்தப்படாத ஹீலியம் விளக்கைப் பயன்படுத்தி ΓK-திசையில் அளவிடப்படும் சமநிலை ஒளி மின்னோட்டம். (B) 26-eV ஃபோட்டான் ஆற்றலில் p-துருவப்படுத்தப்பட்ட தீவிர புற ஊதா துடிப்புகளுடன் அளவிடப்படும் எதிர்மறை பம்ப்-ஆய்வு தாமதத்திற்கான ஒளி மின்னோட்டம். கோடு போடப்பட்ட சாம்பல் மற்றும் சிவப்பு கோடுகள் படம் 2 இல் நிலையற்ற உச்ச நிலைகளைப் பிரித்தெடுக்கப் பயன்படுத்தப்படும் வரி சுயவிவரங்களின் நிலையைக் குறிக்கின்றன. (C) 2 mJ/cm2 பம்ப் சரளத்துடன் 2 eV இன் பம்ப் ஃபோட்டான் ஆற்றலில் ஃபோட்டோஎக்ஸைசேஷனுக்குப் பிறகு ஃபோட்டோஎக்ஸைசேஷனுக்கு 200 fs க்கு பம்ப்-தூண்டப்பட்ட ஒளி மின்னோட்டத்தின் மாற்றங்கள். ஒளி மின்னோட்டங்களின் ஆதாயம் மற்றும் இழப்பு முறையே சிவப்பு மற்றும் நீல நிறங்களில் காட்டப்பட்டுள்ளன. படம் 3 இல் காட்டப்பட்டுள்ள பம்ப்-ஆய்வு தடயங்களுக்கான ஒருங்கிணைப்பின் பகுதியை பெட்டிகள் குறிக்கின்றன.

படம் 1B, பம்ப் பல்ஸ் வருவதற்கு முன்பு எதிர்மறை பம்ப்-ப்ரோப் தாமதத்தில் 26-eV ஃபோட்டான் ஆற்றலில் 100-fs தீவிர புற ஊதா துடிப்புகளுடன் அளவிடப்பட்ட WS2 மற்றும் கிராஃபீன் K-புள்ளிகளுக்கு அருகிலுள்ள பேண்ட் கட்டமைப்பின் tr-ARPES ஸ்னாப்ஷாட்டைக் காட்டுகிறது. இங்கே, மாதிரி சிதைவு மற்றும் 2-eV பம்ப் பல்ஸ் இருப்பதால் சுழல் பிளவு தீர்க்கப்படவில்லை, இது நிறமாலை அம்சங்களின் இட சார்ஜ் விரிவாக்கத்தை ஏற்படுத்துகிறது. படம் 1B ஐப் பொறுத்தவரை 200 fs பம்ப்-ப்ரோப் தாமதத்தில் பம்ப்-ப்ரோப் சிக்னல் அதன் அதிகபட்சத்தை அடையும் பம்ப்-ப்ரோப் சிக்னல் 200 fs பம்ப்-ப்ரோப் தாமதத்தில் பம்ப் தூண்டப்பட்ட ஒளி மின்னோட்ட மாற்றங்களை படம் 1C காட்டுகிறது. சிவப்பு மற்றும் நீல நிறங்கள் முறையே ஒளி எலக்ட்ரான்களின் ஆதாயம் மற்றும் இழப்பைக் குறிக்கின்றன.

இந்த வளமான இயக்கவியலை இன்னும் விரிவாக பகுப்பாய்வு செய்ய, துணைப் பொருட்களில் விரிவாக விளக்கப்பட்டுள்ளபடி, படம் 1B இல் உள்ள கோடு கோடுகளுடன் WS2 வேலன்ஸ் பேண்ட் மற்றும் கிராஃபீன் π-பேண்டின் நிலையற்ற உச்ச நிலைகளை முதலில் தீர்மானிக்கிறோம். WS2 வேலன்ஸ் பேண்ட் 90 meV (படம் 2A) ஆகவும், கிராஃபீன் π-பேண்ட் 50 meV (படம் 2B) ஆகவும் மாறுவதைக் காண்கிறோம். இந்த மாற்றங்களின் அதிவேக ஆயுட்காலம் WS2 இன் வேலன்ஸ் பேண்டிற்கு 1.2 ± 0.1 ps ஆகவும், கிராஃபீன் π-பேண்டிற்கு 1.7 ± 0.3 ps ஆகவும் காணப்படுகிறது. இந்த உச்ச மாற்றங்கள் இரண்டு அடுக்குகளின் நிலையற்ற சார்ஜிங்கிற்கான முதல் சான்றை வழங்குகின்றன, அங்கு கூடுதல் நேர்மறை (எதிர்மறை) சார்ஜ் மின்னணு நிலைகளின் பிணைப்பு ஆற்றலை அதிகரிக்கிறது (குறைக்கிறது). படம் 1C இல் கருப்புப் பெட்டியால் குறிக்கப்பட்ட பகுதியில் உள்ள முக்கிய பம்ப்-ஆய்வு சமிக்ஞைக்கு WS2 வேலன்ஸ் பேண்டின் மேல்நோக்கிய மாற்றம் காரணமாகும் என்பதை நினைவில் கொள்க.

WS2 வேலன்ஸ் பேண்ட் (A) மற்றும் கிராஃபீன் π-பேண்ட் (B) ஆகியவற்றின் உச்ச நிலையில் மாற்றம், பம்ப்-ப்ரோப் தாமதம் மற்றும் அதிவேக பொருத்துதல்கள் (தடிமனான கோடுகள்) ஆகியவற்றின் செயல்பாடாக உள்ளது. (A) இல் WS2 மாற்றத்தின் ஆயுட்காலம் 1.2 ± 0.1 ps ஆகும். (B) இல் கிராஃபீன் மாற்றத்தின் ஆயுட்காலம் 1.7 ± 0.3 ps ஆகும்.

அடுத்து, படம் 1C இல் உள்ள வண்ணப் பெட்டிகளால் சுட்டிக்காட்டப்பட்ட பகுதிகளின் மீது பம்ப்-ப்ரோப் சிக்னலை ஒருங்கிணைத்து, படம் 3 இல் உள்ள பம்ப்-ப்ரோப் தாமதத்தின் செயல்பாடாக விளைவான எண்ணிக்கையை வரைகிறோம். படம் 3 இல் உள்ள வளைவு 1, தரவுக்கு ஒரு அதிவேக பொருத்தத்திலிருந்து பெறப்பட்ட 1.1 ± 0.1 ps ஆயுட்காலத்துடன் WS2 அடுக்கின் கடத்தல் பட்டையின் அடிப்பகுதிக்கு அருகில் உள்ள ஃபோட்டோஎக்ஸைட்டட் கேரியர்களின் இயக்கவியலைக் காட்டுகிறது (துணைப் பொருட்களைப் பார்க்கவும்).

படம் 1C இல் உள்ள பெட்டிகளால் சுட்டிக்காட்டப்பட்ட பகுதியில் ஒளி மின்னோட்டத்தை ஒருங்கிணைப்பதன் மூலம் பெறப்பட்ட தாமதத்தின் செயல்பாடாக பம்ப்-ப்ரோப் தடயங்கள். தடிமனான கோடுகள் தரவுக்கு அதிவேக பொருத்தங்கள். வளைவு (1) WS2 இன் கடத்தல் பட்டையில் நிலையற்ற கேரியர் மக்கள் தொகை. வளைவு (2) சமநிலை வேதியியல் ஆற்றலுக்கு மேலே உள்ள கிராஃபீனின் π-பட்டையத்தின் பம்ப்-ப்ரோப் சமிக்ஞை. வளைவு (3) சமநிலை வேதியியல் ஆற்றலுக்கு கீழே உள்ள கிராஃபீனின் π-பட்டையத்தின் பம்ப்-ப்ரோப் சமிக்ஞை. வளைவு (4) WS2 இன் வேலன்ஸ் பட்டையில் நிகர பம்ப்-ப்ரோப் சமிக்ஞை. ஆயுட்காலம் (1 இல் 1.2 ± 0.1 ps), 180 ± 20 fs (ஆதாயம்) மற்றும் ~2 ps (இழப்பு) (2), மற்றும் 1.8 ± 0.2 ps (3) எனக் கண்டறியப்பட்டுள்ளது.

படம் 3 இன் வளைவுகள் 2 மற்றும் 3 இல், கிராஃபீன் π-பேண்டின் பம்ப்-ப்ரோப் சிக்னலைக் காட்டுகிறோம். சமநிலை வேதியியல் ஆற்றலுக்கு மேலே உள்ள எலக்ட்ரான்களின் ஆதாயம் (படம் 3 இல் வளைவு 2) சமநிலை வேதியியல் ஆற்றலுக்குக் கீழே உள்ள எலக்ட்ரான்களின் இழப்புடன் ஒப்பிடும்போது மிகக் குறைந்த ஆயுட்காலம் (180 ± 20 fs) இருப்பதைக் காண்கிறோம் (வளைவு 3 இல் 1.8 ± 0.2 ps படம் 3). மேலும், படம் 3 இன் வளைவு 2 இல் உள்ள ஒளி மின்னோட்டத்தின் ஆரம்ப ஆதாயம் t = 400 fs இல் ~2 ps ஆயுட்காலத்துடன் இழப்பாக மாறுவது கண்டறியப்பட்டுள்ளது. ஆதாயத்திற்கும் இழப்புக்கும் இடையிலான சமச்சீரற்ற தன்மை வெளிப்படுத்தப்படாத மோனோலேயர் கிராஃபீனின் பம்ப்-ப்ரோப் சிக்னலில் இல்லை என்று கண்டறியப்பட்டுள்ளது (துணைப் பொருட்களில் படம் S5 ஐப் பார்க்கவும்), சமச்சீரற்ற தன்மை WS2/கிராஃபீன் ஹீட்டோரோஸ்ட்ரக்சரில் உள்ள இடை-அடுக்கு இணைப்பின் விளைவாகும் என்பதைக் குறிக்கிறது. சமநிலை வேதியியல் ஆற்றலுக்கு மேலேயும் கீழேயும் முறையே குறுகிய கால ஈட்டம் மற்றும் நீண்ட கால இழப்பைக் கவனிப்பது, ஹீட்டோரோஸ்ட்ரக்சரின் ஃபோட்டோஎக்ஸைசேஷனின் போது கிராஃபீன் அடுக்கிலிருந்து எலக்ட்ரான்கள் திறமையாக அகற்றப்படுவதைக் குறிக்கிறது. இதன் விளைவாக, கிராஃபீன் அடுக்கு நேர்மறையாக சார்ஜ் செய்யப்படுகிறது, இது படம் 2B இல் காணப்படும் π-பேண்டின் பிணைப்பு ஆற்றலின் அதிகரிப்புடன் ஒத்துப்போகிறது. π-பேண்டின் கீழ்நோக்கிய மாற்றம் சமநிலை வேதியியல் ஆற்றலுக்கு மேலே இருந்து சமநிலை ஃபெர்மி-டைராக் விநியோகத்தின் உயர்-ஆற்றல் வால் பகுதியை நீக்குகிறது, இது படம் 3 இன் வளைவு 2 இல் பம்ப்-ப்ரோப் சிக்னலின் அடையாளத்தின் மாற்றத்தை ஓரளவு விளக்குகிறது. π-பேண்டில் எலக்ட்ரான்களின் நிலையற்ற இழப்பால் இந்த விளைவு மேலும் மேம்படுத்தப்படுகிறது என்பதை கீழே காண்பிப்போம்.

படம் 3 இன் வளைவு 4 இல் உள்ள WS2 வேலன்ஸ் பேண்டின் நிகர பம்ப்-ப்ரோப் சிக்னலால் இந்த சூழ்நிலை ஆதரிக்கப்படுகிறது. படம் 1B இல் உள்ள கருப்புப் பெட்டியால் கொடுக்கப்பட்ட பகுதியின் எண்ணிக்கையை ஒருங்கிணைப்பதன் மூலம் இந்தத் தரவு பெறப்பட்டது, இது அனைத்து பம்ப்-ப்ரோப் தாமதங்களிலும் வேலன்ஸ் பேண்டிலிருந்து புகைப்படம் எடுக்கப்பட்ட எலக்ட்ரான்களைப் பிடிக்கிறது. சோதனை பிழைப் பட்டிகளுக்குள், எந்தவொரு பம்ப்-ப்ரோப் தாமதத்திற்கும் WS2 இன் வேலன்ஸ் பேண்டில் துளைகள் இருப்பதற்கான எந்த அறிகுறியையும் நாங்கள் காணவில்லை. இது, ஃபோட்டோஎக்ஸைசேஷன் பிறகு, இந்த துளைகள் நமது தற்காலிக தெளிவுத்திறனுடன் ஒப்பிடும்போது குறுகிய நேர அளவில் விரைவாக நிரப்பப்படுகின்றன என்பதைக் குறிக்கிறது.

WS2/கிராஃபீன் ஹீட்டோரோஸ்ட்ரக்சரில் அதிவேக மின்னூட்டப் பிரிப்பு பற்றிய எங்கள் கருதுகோளுக்கு இறுதி ஆதாரத்தை வழங்க, துணைப் பொருட்களில் விரிவாக விவரிக்கப்பட்டுள்ளபடி கிராஃபீன் அடுக்குக்கு மாற்றப்பட்ட துளைகளின் எண்ணிக்கையை நாங்கள் தீர்மானிக்கிறோம். சுருக்கமாக, π-பேண்டின் நிலையற்ற மின்னணு விநியோகம் ஒரு ஃபெர்மி-டைராக் விநியோகத்துடன் பொருத்தப்பட்டது. நிலையற்ற வேதியியல் ஆற்றல் மற்றும் மின்னணு வெப்பநிலைக்கான விளைவான மதிப்புகளிலிருந்து துளைகளின் எண்ணிக்கை பின்னர் கணக்கிடப்பட்டது. முடிவு படம் 4 இல் காட்டப்பட்டுள்ளது. 1.5 ± 0.2 ps என்ற அதிவேக ஆயுட்காலத்துடன் WS2 இலிருந்து கிராஃபீனுக்கு மொத்தமாக ~5 × 1012 துளைகள்/செ.மீ.2 மாற்றப்படுவதைக் காண்கிறோம்.

பம்ப்-ப்ரோப் தாமதத்தின் செயல்பாடாக π-பேண்டில் உள்ள துளைகளின் எண்ணிக்கையில் ஏற்படும் மாற்றம், அதிவேக பொருத்தத்துடன் சேர்ந்து 1.5 ± 0.2 ps ஆயுட்காலத்தை அளிக்கிறது.

படம் 2 முதல் 4 வரை உள்ள கண்டுபிடிப்புகளிலிருந்து, WS2/கிராஃபீன் ஹீட்டோரோஸ்ட்ரக்சரில் அதிவேக சார்ஜ் பரிமாற்றத்திற்கான பின்வரும் நுண்ணிய படம் வெளிப்படுகிறது (படம் 5). 2 eV இல் WS2/கிராஃபீன் ஹீட்டோரோஸ்ட்ரக்சரின் ஃபோட்டோஎக்சிட்டன் WS2 இல் A-எக்ஸிட்டானை ஆதிக்கம் செலுத்துகிறது (படம் 5A). கிராஃபீனில் உள்ள டைராக் புள்ளி முழுவதும் மற்றும் WS2 மற்றும் கிராஃபீன் பட்டைகளுக்கு இடையில் கூடுதல் மின்னணு தூண்டுதல்கள் ஆற்றலுடன் சாத்தியமாகும், ஆனால் கணிசமாக குறைந்த செயல்திறன் கொண்டவை. WS2 இன் வேலன்ஸ் பேண்டில் உள்ள ஃபோட்டோஎக்சிட்டட் துளைகள், நமது தற்காலிக தெளிவுத்திறனுடன் ஒப்பிடும்போது குறைவான நேர அளவில் கிராஃபீன் π-பேண்டிலிருந்து உருவாகும் எலக்ட்ரான்களால் மீண்டும் நிரப்பப்படுகின்றன (படம் 5A). WS2 இன் கடத்தல் பட்டையில் உள்ள ஃபோட்டோஎக்சிட்டட் எலக்ட்ரான்கள் ∼1 ps ஆயுட்காலம் கொண்டவை (படம் 5B). இருப்பினும், கிராஃபீன் π-பேண்டில் உள்ள துளைகளை மீண்டும் நிரப்ப ∼2 ps ஆகும் (படம் 5B). இது, WS2 கடத்தல் பட்டைக்கும் கிராஃபீன் π-பட்டையுக்கும் இடையிலான நேரடி எலக்ட்ரான் பரிமாற்றத்தைத் தவிர, கூடுதல் தளர்வு பாதைகள் - ஒருவேளை குறைபாடு நிலைகள் (26) வழியாக - முழு இயக்கவியலைப் புரிந்துகொள்ளக் கருத்தில் கொள்ளப்பட வேண்டும் என்பதைக் குறிக்கிறது.

(A) 2 eV இல் WS2 A-எக்ஸிடானுக்கு ஒத்ததிர்வில் ஏற்படும் ஒளிக்கதிர் தூண்டுதல், WS2 இன் கடத்தல் பட்டையில் எலக்ட்ரான்களை செலுத்துகிறது. WS2 இன் வேலன்ஸ் பட்டையில் உள்ள தொடர்புடைய துளைகள் கிராஃபீன் π-பேண்டிலிருந்து எலக்ட்ரான்களால் உடனடியாக நிரப்பப்படுகின்றன. (B) WS2 இன் கடத்தல் பட்டையில் உள்ள ஒளிக்கதிர் தூண்டப்பட்ட கேரியர்கள் ~1 ps ஆயுட்காலம் கொண்டவை. கிராஃபீன் π-பேண்டில் உள்ள துளைகள் ~2 ps க்கு வாழ்கின்றன, இது கோடு போடப்பட்ட அம்புகளால் சுட்டிக்காட்டப்படும் கூடுதல் சிதறல் சேனல்களின் முக்கியத்துவத்தைக் குறிக்கிறது. (A) மற்றும் (B) இல் உள்ள கருப்பு கோடு போடப்பட்ட கோடுகள் பட்டை மாற்றங்கள் மற்றும் வேதியியல் ஆற்றலில் ஏற்படும் மாற்றங்களைக் குறிக்கின்றன. (C) நிலையற்ற நிலையில், கிராஃபீன் அடுக்கு நேர்மறையாக சார்ஜ் செய்யப்பட்டிருக்கும் போது WS2 அடுக்கு எதிர்மறையாக சார்ஜ் செய்யப்படுகிறது. வட்டமாக துருவப்படுத்தப்பட்ட ஒளியுடன் சுழல்-தேர்ந்தெடுக்கப்பட்ட தூண்டுதலுக்கு, WS2 இல் உள்ள ஒளிக்கதிர் தூண்டப்பட்ட எலக்ட்ரான்கள் மற்றும் கிராஃபீனில் உள்ள தொடர்புடைய துளைகள் எதிர் சுழல் துருவமுனைப்பைக் காட்டும் என்று எதிர்பார்க்கப்படுகிறது.

நிலையற்ற நிலையில், ஃபோட்டோஎக்ஸைட்டட் எலக்ட்ரான்கள் WS2 இன் கடத்தல் பட்டையில் இருக்கும், அதே நேரத்தில் ஃபோட்டோஎக்ஸைட்டட் துளைகள் கிராஃபீனின் π-பேண்டில் அமைந்துள்ளன (படம் 5C). இதன் பொருள் WS2 அடுக்கு எதிர்மறையாக சார்ஜ் செய்யப்பட்டுள்ளது மற்றும் கிராஃபீன் அடுக்கு நேர்மறையாக சார்ஜ் செய்யப்பட்டுள்ளது. இது நிலையற்ற உச்ச மாற்றங்கள் (படம் 2), கிராஃபீன் பம்ப்-ப்ரோப் சிக்னலின் சமச்சீரற்ற தன்மை (படம் 3 இன் வளைவுகள் 2 மற்றும் 3), WS2 இன் வேலன்ஸ் பேண்டில் துளைகள் இல்லாதது (வளைவு 4 படம் 3), அத்துடன் கிராஃபீன் π-பேண்டில் உள்ள கூடுதல் துளைகள் (படம் 4) ஆகியவற்றைக் குறிக்கிறது. இந்த சார்ஜ்-பிரிக்கப்பட்ட நிலையின் ஆயுட்காலம் ~1 ps (வளைவு 1 படம் 3).

வகை II பட்டை சீரமைப்பு மற்றும் தடுமாறிய பட்டை இடைவெளியுடன் (27–32) இரண்டு நேரடி இடைவெளி குறைக்கடத்திகளால் ஆன தொடர்புடைய வான் டெர் வால்ஸ் ஹீட்டோரோஸ்ட்ரக்சர்களில் இதேபோன்ற மின்னூட்டத்தால் பிரிக்கப்பட்ட நிலையற்ற நிலைகள் காணப்படுகின்றன. ஒளிச்சேர்க்கைக்குப் பிறகு, எலக்ட்ரான்கள் மற்றும் துளைகள் முறையே கடத்தல் பட்டையின் அடிப்பகுதிக்கும் வேலன்ஸ் பேண்டின் மேற்பகுதிக்கும் விரைவாக நகரும், அவை ஹீட்டோரோஸ்ட்ரக்சரின் வெவ்வேறு அடுக்குகளில் அமைந்துள்ளன (27–32).

எங்கள் WS2/கிராஃபீன் ஹீட்டோரோஸ்ட்ரக்சரைப் பொறுத்தவரை, எலக்ட்ரான்கள் மற்றும் துளைகள் இரண்டிற்கும் ஆற்றல் ரீதியாக மிகவும் சாதகமான இடம் உலோக கிராஃபீன் அடுக்கில் ஃபெர்மி மட்டத்தில் உள்ளது. எனவே, எலக்ட்ரான்கள் மற்றும் துளைகள் இரண்டும் கிராஃபீன் π-பேண்டிற்கு விரைவாக மாற்றப்படும் என்று ஒருவர் எதிர்பார்க்கலாம். இருப்பினும், துளை பரிமாற்றம் (<200 fs) எலக்ட்ரான் பரிமாற்றத்தை விட (~1 ps) மிகவும் திறமையானது என்பதை எங்கள் அளவீடுகள் தெளிவாகக் காட்டுகின்றன. படம் 1A இல் வெளிப்படுத்தப்பட்டுள்ளபடி WS2 மற்றும் கிராஃபீன் பட்டைகளின் ஒப்பீட்டு ஆற்றல்மிக்க சீரமைப்புக்கு நாங்கள் இதைக் காரணம் கூறுகிறோம், இது சமீபத்தில் (14, 15) எதிர்பார்த்தபடி எலக்ட்ரான் பரிமாற்றத்துடன் ஒப்பிடும்போது துளை பரிமாற்றத்திற்கான அதிக எண்ணிக்கையிலான இறுதி நிலைகளை வழங்குகிறது. தற்போதைய வழக்கில், ∼2 eV WS2 பேண்ட்பேடைக் கருதினால், கிராஃபீன் டைராக் புள்ளி மற்றும் சமநிலை வேதியியல் ஆற்றல் WS2 பேண்ட்பேட்டின் நடுவில் முறையே ∼0.5 மற்றும் ∼0.2 eV இல் அமைந்துள்ளது, இது எலக்ட்ரான்-துளை சமச்சீர்மையை உடைக்கிறது. துளை பரிமாற்றத்திற்கான கிடைக்கக்கூடிய இறுதி நிலைகளின் எண்ணிக்கை எலக்ட்ரான் பரிமாற்றத்தை விட ~6 மடங்கு பெரியதாக இருப்பதைக் காண்கிறோம் (துணைப் பொருட்களைப் பார்க்கவும்), அதனால்தான் துளை பரிமாற்றம் எலக்ட்ரான் பரிமாற்றத்தை விட வேகமாக இருக்கும் என்று எதிர்பார்க்கப்படுகிறது.

இருப்பினும், கவனிக்கப்பட்ட அதிவேக சமச்சீரற்ற மின்னூட்டப் பரிமாற்றத்தின் முழுமையான நுண்ணிய படம், WS2 இல் A-எக்ஸிடான் அலை செயல்பாட்டை உருவாக்கும் சுற்றுப்பாதைகள் மற்றும் கிராஃபீன் π-பேண்டிற்கு இடையேயான மேலோட்டத்தையும், முறையே, உந்தம், ஆற்றல், சுழல் மற்றும் சூடோஸ்பின் பாதுகாப்பு ஆகியவற்றால் விதிக்கப்பட்ட கட்டுப்பாடுகள், பிளாஸ்மா அலைவுகளின் செல்வாக்கு (33), அத்துடன் மின்னூட்டப் பரிமாற்றத்தை மத்தியஸ்தம் செய்யக்கூடிய ஒத்திசைவான ஃபோனான் அலைவுகளின் சாத்தியமான இடப்பெயர்ச்சி தூண்டுதலின் பங்கு (34, 35) ஆகியவற்றையும் கருத்தில் கொள்ள வேண்டும். மேலும், கவனிக்கப்பட்ட மின்னூட்டப் பரிமாற்ற நிலை மின்னூட்டப் பரிமாற்ற எக்ஸிடான்களைக் கொண்டிருக்கிறதா அல்லது இலவச எலக்ட்ரான்-துளை ஜோடிகளைக் கொண்டிருக்கிறதா என்று ஒருவர் ஊகிக்கலாம் (துணைப் பொருட்களைப் பார்க்கவும்). இந்த சிக்கல்களைத் தெளிவுபடுத்த தற்போதைய ஆய்வறிக்கையின் எல்லைக்கு அப்பாற்பட்ட மேலும் தத்துவார்த்த விசாரணைகள் தேவை.

சுருக்கமாக, ஒரு எபிடாக்சியல் WS2/கிராஃபீன் ஹீட்டோரோஸ்ட்ரக்சரில் அதிவேக இடை அடுக்கு மின்னூட்ட பரிமாற்றத்தை ஆய்வு செய்ய tr-ARPES ஐப் பயன்படுத்தியுள்ளோம். 2 eV இல் WS2 இன் A-எக்ஸிடானுக்கு அதிவேகமாக தூண்டப்படும்போது, ​​ஒளிச்சேர்க்கை செய்யப்பட்ட துளைகள் கிராஃபீன் அடுக்குக்குள் விரைவாக மாற்றப்படுவதைக் கண்டறிந்தோம், அதே நேரத்தில் ஒளிச்சேர்க்கை செய்யப்பட்ட எலக்ட்ரான்கள் WS2 அடுக்கில் இருக்கும். துளை பரிமாற்றத்திற்கான கிடைக்கக்கூடிய இறுதி நிலைகளின் எண்ணிக்கை எலக்ட்ரான் பரிமாற்றத்தை விட பெரியதாக இருப்பதே இதற்குக் காரணம் என்று நாங்கள் கூறினோம். மின்னூட்டத்தால் பிரிக்கப்பட்ட நிலையற்ற நிலையின் ஆயுட்காலம் ~1 ps எனக் கண்டறியப்பட்டது. வட்டமாக துருவப்படுத்தப்பட்ட ஒளியைப் பயன்படுத்தி சுழல்-தேர்ந்தெடுக்கப்பட்ட ஒளியியல் தூண்டுதலுடன் (22–25) இணைந்து, கவனிக்கப்பட்ட அதிவேக மின்னூட்ட பரிமாற்றம் சுழல் பரிமாற்றத்துடன் சேர்ந்து இருக்கலாம். இந்த வழக்கில், ஆராயப்பட்ட WS2/கிராஃபீன் ஹீட்டோரோஸ்ட்ரக்சர் கிராஃபீனில் திறமையான ஒளியியல் சுழல் ஊசிக்கு பயன்படுத்தப்படலாம், இதன் விளைவாக புதிய ஆப்டோஸ்பின்ட்ரோனிக் சாதனங்கள் உருவாகின்றன.

கிராபெனின் மாதிரிகள் SiCrystal GmbH இலிருந்து வணிக ரீதியான குறைக்கடத்தி 6H-SiC(0001) வேஃபர்களில் வளர்க்கப்பட்டன. N-டோப் செய்யப்பட்ட வேஃபர்கள் 0.5°க்குக் கீழே தவறான வெட்டுடன் அச்சில் இருந்தன. கீறல்களை அகற்றவும் வழக்கமான தட்டையான மொட்டை மாடிகளைப் பெறவும் SiC அடி மூலக்கூறு ஹைட்ரஜன்-பொறிக்கப்பட்டது. சுத்தமான மற்றும் அணு ரீதியாக தட்டையான Si-முடிக்கப்பட்ட மேற்பரப்பு பின்னர் மாதிரியை Ar வளிமண்டலத்தில் 1300°C இல் 8 நிமிடங்களுக்கு அனீல் செய்வதன் மூலம் கிராஃபிடைஸ் செய்யப்பட்டது (36). இந்த வழியில், ஒவ்வொரு மூன்றாவது கார்பன் அணுவும் SiC அடி மூலக்கூறுடன் ஒரு கோவலன்ட் பிணைப்பை உருவாக்கிய ஒற்றை கார்பன் அடுக்கைப் பெற்றோம் (37). இந்த அடுக்கு பின்னர் ஹைட்ரஜன் இடைக்கணிப்பு மூலம் முழுமையாக sp2-கலப்பின அரை-கட்டுப்பாட்டு துளை-டோப் செய்யப்பட்ட கிராஃபெனாக மாற்றப்பட்டது (38). இந்த மாதிரிகள் கிராஃபென்/H-SiC(0001) என குறிப்பிடப்படுகின்றன. முழு செயல்முறையும் ஐக்ஸ்ட்ரானில் இருந்து ஒரு வணிக பிளாக் மேஜிக் வளர்ச்சி அறையில் மேற்கொள்ளப்பட்டது. WS2 வளர்ச்சி, 1:100 நிறை விகிதத்தைக் கொண்ட WO3 மற்றும் S பொடிகளை முன்னோடிகளாகப் பயன்படுத்தி குறைந்த அழுத்த இரசாயன நீராவி படிவு (39, 40) மூலம் ஒரு நிலையான வெப்ப-சுவர் உலையில் மேற்கொள்ளப்பட்டது. WO3 மற்றும் S பொடிகள் முறையே 900 மற்றும் 200°C இல் வைக்கப்பட்டன. WO3 பொடி அடி மூலக்கூறுக்கு அருகில் வைக்கப்பட்டது. ஆர்கான் 8 sccm ஓட்டத்துடன் கேரியர் வாயுவாகப் பயன்படுத்தப்பட்டது. உலையில் அழுத்தம் 0.5 mbar இல் வைக்கப்பட்டது. மாதிரிகள் இரண்டாம் நிலை எலக்ட்ரான் நுண்ணோக்கி, அணு விசை நுண்ணோக்கி, ராமன் மற்றும் ஃபோட்டோலுமினென்சென்ஸ் ஸ்பெக்ட்ரோஸ்கோபி மற்றும் குறைந்த ஆற்றல் எலக்ட்ரான் டிஃப்ராஃப்ரக்ஷன் மூலம் வகைப்படுத்தப்பட்டன. இந்த அளவீடுகள் இரண்டு வெவ்வேறு WS2 ஒற்றை-படிக களங்களை வெளிப்படுத்தின, அங்கு ΓK- அல்லது ΓK'-திசை கிராஃபீன் அடுக்கின் ΓK-திசையுடன் சீரமைக்கப்பட்டுள்ளது. டொமைன் பக்க நீளம் 300 முதல் 700 nm வரை வேறுபடுகிறது, மேலும் மொத்த WS2 கவரேஜ் ~40% ஆக தோராயமாக மதிப்பிடப்பட்டது, இது ARPES பகுப்பாய்விற்கு ஏற்றது.

எலக்ட்ரான் ஆற்றல் மற்றும் உந்தத்தை இரு பரிமாணமாகக் கண்டறிவதற்காக சார்ஜ்-இணைக்கப்பட்ட சாதனம்-கண்டறிதல் அமைப்பைப் பயன்படுத்தி ஒரு அரைக்கோள பகுப்பாய்வி (SPECS PHOIBOS 150) மூலம் நிலையான ARPES சோதனைகள் செய்யப்பட்டன. உயர்-ஃப்ளக்ஸ் He வெளியேற்ற மூலத்தின் (VG Scienta VUV5000) துருவப்படுத்தப்படாத, ஒற்றை நிற He Iα கதிர்வீச்சு (21.2 eV) அனைத்து ஒளி உமிழ்வு சோதனைகளுக்கும் பயன்படுத்தப்பட்டது. எங்கள் சோதனைகளில் ஆற்றல் மற்றும் கோணத் தெளிவுத்திறன் முறையே 30 meV மற்றும் 0.3° (0.01 Å−1 உடன் தொடர்புடையது) ஐ விட சிறப்பாக இருந்தது. அனைத்து சோதனைகளும் அறை வெப்பநிலையில் நடத்தப்பட்டன. ARPES என்பது மிகவும் மேற்பரப்பு உணர்திறன் நுட்பமாகும். WS2 மற்றும் கிராஃபீன் அடுக்கு இரண்டிலிருந்தும் ஒளி எலக்ட்ரான்களை வெளியேற்ற, ~40% முழுமையற்ற WS2 கவரேஜ் கொண்ட மாதிரிகள் பயன்படுத்தப்பட்டன.

tr-ARPES அமைப்பு 1-kHz டைட்டானியம்: சபையர் பெருக்கியை (கோஹெரண்ட் லெஜண்ட் எலைட் டியோ) அடிப்படையாகக் கொண்டது. ஆர்கானில் உயர் ஹார்மோனிக்ஸ் உருவாக்கத்திற்கு 2 mJ வெளியீட்டு சக்தி பயன்படுத்தப்பட்டது. இதன் விளைவாக வரும் தீவிர புற ஊதா ஒளி 26-eV ஃபோட்டான் ஆற்றலில் 100-fs ஆய்வு துடிப்புகளை உருவாக்கும் ஒரு கிரேட்டிங் மோனோக்ரோமேட்டர் வழியாக சென்றது. 8mJ பெருக்கி வெளியீட்டு சக்தி ஒரு ஆப்டிகல் அளவுரு பெருக்கிக்கு (ஒளி மாற்றத்திலிருந்து HE-TOPAS) அனுப்பப்பட்டது. 2-eV பம்ப் துடிப்புகளைப் பெற 1-eV ஃபோட்டான் ஆற்றலில் உள்ள சமிக்ஞை கற்றை பீட்டா பேரியம் போரேட் படிகத்தில் அதிர்வெண்-இரட்டிப்பாக்கப்பட்டது. tr-ARPES அளவீடுகள் ஒரு அரைக்கோள பகுப்பாய்வி (SPECS PHOIBOS 100) மூலம் செய்யப்பட்டன. ஒட்டுமொத்த ஆற்றல் மற்றும் தற்காலிக தெளிவுத்திறன் முறையே 240 meV மற்றும் 200 fs ஆகும்.

இந்தக் கட்டுரைக்கான துணைப் பொருள் http://advances.sciencemag.org/cgi/content/full/6/20/eaay0761/DC1 இல் கிடைக்கிறது.

இது கிரியேட்டிவ் காமன்ஸ் அட்ரிபியூஷன்-வணிகமற்ற உரிமத்தின் விதிமுறைகளின் கீழ் விநியோகிக்கப்படும் ஒரு திறந்த அணுகல் கட்டுரையாகும், இது எந்தவொரு ஊடகத்திலும் பயன்படுத்த, விநியோகிக்க மற்றும் மறுஉருவாக்கத்தை அனுமதிக்கிறது, இதன் விளைவாகப் பயன்படுத்தப்படும் பயன்பாடு வணிக நன்மைக்காக இல்லாத வரை மற்றும் அசல் படைப்பு முறையாக மேற்கோள் காட்டப்பட்டிருந்தால்.

குறிப்பு: நீங்கள் பக்கத்தைப் பரிந்துரைக்கும் நபருக்கு, நீங்கள் அதைப் பார்க்க விரும்பினீர்கள் என்பதையும், அது குப்பை அஞ்சல் அல்ல என்பதையும் அறியும் வகையில் மட்டுமே நாங்கள் உங்கள் மின்னஞ்சல் முகவரியைக் கோருகிறோம். நாங்கள் எந்த மின்னஞ்சல் முகவரியையும் கைப்பற்றுவதில்லை.

நீங்கள் ஒரு மனித பார்வையாளரா இல்லையா என்பதைச் சோதிப்பதற்கும் தானியங்கி ஸ்பேம் சமர்ப்பிப்புகளைத் தடுப்பதற்கும் இந்தக் கேள்வி.

ஸ்வென் ஏஷ்லிமான், அன்டோனியோ ரோஸ்ஸி, மரியானா சாவேஸ்-செர்வாண்டஸ், ரஸ்வான் க்ராஸ், பெனிட்டோ அர்னால்டி, பெஞ்சமின் ஸ்டாட்முல்லர், மார்ட்டின் ஏஷ்லிமன், ஸ்டீவன் ஃபோர்டி, பிலிப்போ ஃபேப்ரி, கமிலா கோலெட்டி, இசபெல்லா கியர்ஸ்

WS2/கிராஃபீன் ஹீட்டோரோஸ்ட்ரக்சரில் அதிவேக மின்னூட்டப் பிரிப்பை நாங்கள் வெளிப்படுத்துகிறோம், இது கிராஃபீனுக்குள் ஆப்டிகல் சுழல் ஊசியை செயல்படுத்த வாய்ப்புள்ளது.

ஸ்வென் ஏஷ்லிமான், அன்டோனியோ ரோஸ்ஸி, மரியானா சாவேஸ்-செர்வாண்டஸ், ரஸ்வான் க்ராஸ், பெனிட்டோ அர்னால்டி, பெஞ்சமின் ஸ்டாட்முல்லர், மார்ட்டின் ஏஷ்லிமன், ஸ்டீவன் ஃபோர்டி, பிலிப்போ ஃபேப்ரி, கமிலா கோலெட்டி, இசபெல்லா கியர்ஸ்

WS2/கிராஃபீன் ஹீட்டோரோஸ்ட்ரக்சரில் அதிவேக மின்னூட்டப் பிரிப்பை நாங்கள் வெளிப்படுத்துகிறோம், இது கிராஃபீனுக்குள் ஆப்டிகல் சுழல் ஊசியை செயல்படுத்த வாய்ப்புள்ளது.

© 2020 அறிவியல் முன்னேற்றத்திற்கான அமெரிக்க சங்கம். அனைத்து உரிமைகளும் பாதுகாக்கப்பட்டவை. AAAS ஆனது HINARI, AGORA, OARE, CHORUS, CLOCKSS, CrossRef மற்றும் COUNTER ஆகியவற்றின் கூட்டாளியாகும். அறிவியல் முன்னேற்றங்கள் ISSN 2375-2548.